检索结果-内蒙古大学图书馆

Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 199-210,I0102页

作者：刘晓云但晓寒史强中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049

金属-氢配合物在多种催化反应中起着重要作用最近的研究表明,与吡啶基团共价连接的钨氢配合物可以发生协同的质子耦合电子转移反应.本文使用密度泛函理论和非绝热速率理论研究了该类弱氢键体系中的协同质子耦合电子转移反应.首先通过密... 详细信息

金属-氢配合物在多种催化反应中起着重要作用最近的研究表明,与吡啶基团共价连接的钨氢配合物可以发生协同的质子耦合电子转移反应.本文使用密度泛函理论和非绝热速率理论研究了该类弱氢键体系中的协同质子耦合电子转移反应.首先通过密度泛函理论构建了金属-氢配合物质子自由度的二维势能面.然后求解薛定方程得到了波函数和振动能级,并用于分析各对振动态之间的跃迁速率和总的速率常数.结果表明,由于质子给体-受体之间距离的热涨落,即使在质子给体和受体之间仅存在弱氢键的情况下,协同质子耦合电子转移反应和总反应速率常数也可以得到显著增强.

关键词：质子耦合电子转移速率常数密度泛函理论计算非绝热跃迁

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深度神经网络结合迁移学习和基因遗传算法加速金属团簇结构全局优化

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 321-329,I0010-I0021,I0104页

作者：杨祁李子玉 Peter L.Rodriguez-Kesslerbr 何圣贵中国科学院化学研究所动态与稳态结构化学国家重点实验室北京100190 墨西哥光学研究中心瓜纳华托37150 中国科学院大学北京100049 北京分子科学国家研究中心中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京100190

在团簇科学中,搜索金属团簇的全局最小能量结构具有重要的意义.最近,深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法被开发出来,以提高金属团簇结构的优化效率,该方法可以大幅减少训练深度神经网络所需的样本数量.为了进一步提高势能面的采样... 详细信息

在团簇科学中,搜索金属团簇的全局最小能量结构具有重要的意义.最近,深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法被开发出来,以提高金属团簇结构的优化效率,该方法可以大幅减少训练深度神经网络所需的样本数量.为了进一步提高势能面的采样效率和深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法的全局搜索能力,本文提出了一种将基因遗传算法嵌入到深度神经网络结合迁移学习中的全局优化方法.在Pt_(n)(n=9-15)团簇的全局优化中,该方法只需要深度神经网络结合迁移学习的全局优化方法一半的样本数量就能优化得到全局最优结构,同时节省了约70%~80%的计算成本,这表明全局搜索能力的显著提升。在Pt_(14)团簇势能面上的采样结果显示,该方法搜索到低能量的样本(占比25%)比深度神经网络结合迁移学习方法的样本(占比<1%)更多.在Pt_(16)和Pt_(17)团簇的全局最优结构搜索中,本文报道了文献中尚未报道的新结构,证明本论文建立的方法的可行性和先进性.

关键词：全局优化深度神经网络迁移学习基因遗传算法金属团簇铂

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铬氧化物团簇负离子(CrO_(3))_(1-4)O^(-)活化烷烃的尺寸效应

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 279-288,I0007-I0017,I0099,I0100页

作者：魏龚平赵艳霞何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 北京分子科学国家研究中心和中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京100190

本文采用自行研制的耦合船闸式反应装置的飞行时间质谱,研究了铬氧化物团簇负离子(CrO_(3))_(1-4)O^(-)与低碳烷烃(C1~C4)在298 K温度下的反应.结果表明CrO4-和Cr2O7-团簇可以分别抽取乙烷和甲烷中的氢原子,而Cr3O10-和Cr4O13-团簇在检... 详细信息

本文采用自行研制的耦合船闸式反应装置的飞行时间质谱,研究了铬氧化物团簇负离子(CrO_(3))_(1-4)O^(-)与低碳烷烃(C1~C4)在298 K温度下的反应.结果表明CrO4-和Cr2O7-团簇可以分别抽取乙烷和甲烷中的氢原子,而Cr3O10-和Cr4O13-团簇在检测下限范围内仍对正丁烷呈惰性.理论计算结果表明CrO4-和Cr2O7-团簇具有离域的铬氧自由基(Cr-O^(-·)),与实验中观测到的CrO_(3)_(1,2)O^(-)团簇可以与烷烃发生氢抽取反应相一致.然而,CrO_(3)_(3,4)O^(-)团簇的活性位点转化为相对于O^(-·)自由基活性较低的过氧物种(O_(2)^(2-)).团簇尺寸减小导致CrOy单元具有更负的电荷环境,进而诱使Cr-3d轨道能量升高,可能是引起小尺寸CrO_(3)_(1,2)O^(-)团簇中O_(2)^(2-)位点更倾向于被还原并选择性生成高活性O^(-·)自由基的原因.本工作不仅丰富了人们对与金属键合的O一自由基在温和条件下活化烷烃的化学认识,而且提供了金属氧化物中O_(2)^(2-)物种和O^(-·)自由基之间相互转化的新见解.

关键词：活性氧物种烷烃活化铬氧化物团簇质谱密度泛函理论计算

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Co_(12)C_(12)^(-)——金属碳球烯:一种可用于储氢的幻数团簇新物种

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科学通报 2022年第36期67卷 4302-4305页

作者：耿丽君骆智训中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100190 中国科学院大学化学学院北京100049

金属碳化物一般具有高强度和高熔点等特点,在电子学和材料学中发挥着重要作用;同时,由于其特殊化学性质也被应用于催化合成有机金属复合物的反应中[1,2],并在储氢材料的开发中展现良好的应用前景[3].众所周知,氢气是满足不断增长的能源... 详细信息

金属碳化物一般具有高强度和高熔点等特点,在电子学和材料学中发挥着重要作用;同时,由于其特殊化学性质也被应用于催化合成有机金属复合物的反应中[1,2],并在储氢材料的开发中展现良好的应用前景[3].众所周知,氢气是满足不断增长的能源需求的可持续解决方案,是替代化石燃料的环境友好型选择.研究人员已经并继续在为开发高效储氢材料以促进氢能利用做出了巨大的努力[4],以期实现碳中和目标.

关键词：金属碳化物储氢材料化石燃料碳中和能源需求环境友好型高熔点

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表面活性物质对海洋飞沫气溶胶的产生和理化性质的影响

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地球科学进展 2023年第12期38卷 1203-1212页

作者：徐名兰杜林葛茂发山东大学环境研究院山东青岛266237 中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190

由于气候和环境效应的影响,海洋上空气溶胶受到研究者的关注。海水中气泡上升至海面破裂时,会把海洋微表层的表面活性物质富集到海洋飞沫气溶胶中,从而影响其物理和化学性质。总结了海洋表面活性物质的来源及其表征量化方法,阐述了表面... 详细信息

由于气候和环境效应的影响,海洋上空气溶胶受到研究者的关注。海水中气泡上升至海面破裂时,会把海洋微表层的表面活性物质富集到海洋飞沫气溶胶中,从而影响其物理和化学性质。总结了海洋表面活性物质的来源及其表征量化方法,阐述了表面活性物质对海洋飞沫气溶胶数浓度及粒径分布的影响,进而归纳了对吸湿性、云凝结核活性和冰核活性的影响机制。由于来源、类型、结构及其他环境条件的不同,表面活性物质对海洋飞沫气溶胶的产生及理化性质的影响具有显著差异,给研究海洋飞沫气溶胶的环境和气候效应造成困难,需要进一步开展表面活性物质的观测和模拟研究,为改进海洋飞沫气溶胶区域和全球建模提供科学支撑。

关键词：海洋飞沫气溶胶表面活性物质表面张力气溶胶产生理化性质

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富勒烯在新型太阳能电池中的应用

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复合材料学报 2022年第5期39卷 1870-1889页

作者：华紫辉吴波王春儒中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心分子纳米结构与纳米技术重点实验室北京100190 中国科学院大学化学科学学院北京100049

新型太阳能电池包括有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和量子点太阳能电池等,是一类十分有前景的光伏器件,目前有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池的能量转换效率分别超过了19%和25.6%。富勒烯材料具有较高的电子迁移率和良好的电子特性... 详细信息

新型太阳能电池包括有机太阳能电池、钙钛矿太阳能电池和量子点太阳能电池等,是一类十分有前景的光伏器件,目前有机太阳能电池和钙钛矿太阳能电池的能量转换效率分别超过了19%和25.6%。富勒烯材料具有较高的电子迁移率和良好的电子特性,被广泛应用于有机太阳能电池活性层、界面层,钙钛矿太阳能电池活性层和中间层等。在有机太阳能电池中,富勒烯材料作为活性层受体,可以提高器件电子传输能力;作为界面修饰层,可以有效降低接触电阻,抑制载流子的复合。在钙钛矿太阳能电池中,富勒烯材料作为活性层添加剂能钝化钙钛矿缺陷,抑制迟滞效应;作为中间层能优化界面形貌,促进电荷的提取与输运。本文综述了富勒烯材料在各个组成部分中的研究进展,并展望了富勒烯材料在各个组成部分中的发展前景,在此基础上,提出了未来的研究方向。

关键词：有机太阳能电池钙钛矿太阳能电池富勒烯受体电子/空穴传输层界面修饰

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大气气溶胶吸湿性及其对环境的影响

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化学进展 2022年第4期34卷 801-814页

作者：钟佳利王炜罡彭超马楠吴志军葛茂发中国科学院化学研究所中国科学院分子科学科教融合卓越中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院大学北京100049 暨南大学环境与气候研究院广州511443 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

吸湿性是气溶胶重要的物理化学特性,不仅会影响气溶胶的生命周期和大气行为,还会对大气环境、气候和人体健康产生重要影响。本文简要介绍了气溶胶吸湿参数和热力学模型,对粒径、化学组分以及多组分共存等因素对气溶胶吸湿性的影响进行分... 详细信息

吸湿性是气溶胶重要的物理化学特性,不仅会影响气溶胶的生命周期和大气行为,还会对大气环境、气候和人体健康产生重要影响。本文简要介绍了气溶胶吸湿参数和热力学模型,对粒径、化学组分以及多组分共存等因素对气溶胶吸湿性的影响进行分析,进一步总结了城市、农村森林和海洋极地等不同区域气溶胶吸湿观测结果。吸湿增长因子g(RH)、散射吸湿增长因子f(RH)和吸湿性参数κ等常用吸湿参数可以衡量气溶胶的吸湿能力;Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)混合定律和各种热力学模型能预测不同化学成分气溶胶的吸湿能力,是研究多组分混合气溶胶和气相平衡的重要工具。粒径、化学组分和混合状态影响气溶胶的吸湿性,如气溶胶g(RH)、潮解点或风化点的改变。由于排放源和环境条件的不同,城市、农村、森林、海洋、极地地区气溶胶粒径分布、化学组分和混合状态具有差异,气溶胶吸湿性不同。气溶胶吸湿性直接影响气溶胶含水量和相态,改变气溶胶的大气化学过程、老化过程和大气寿命,还影响环境能见度、辐射效应和在人体内的沉积位置和毒性。通过总结吸湿参数、理论模型、实验室研究、外场观测和环境影响等多方面的最新研究成果,以期为未来的吸湿研究提供参考和借鉴。

关键词：气溶胶吸湿性环境效应

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纳米尺寸氧化钇团簇阴离子与正丁烷反应的研究

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化学学报 2021年第4期79卷 490-499页

作者：阮曼赵艳霞何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 北京分子科学国家研究中心北京100190 中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京100190

在单一原子量分辨水平上研究纳米尺寸过渡金属氧化物团簇(MxOyq)与小分子的反应不仅能够获得氧化物纳米颗粒的反应性随原子组成和尺寸连续变化的演变规律,而且对认识其结构特征以及表面活性氧物种(如O−•自由基)的产生机制等具有重要意义... 详细信息

在单一原子量分辨水平上研究纳米尺寸过渡金属氧化物团簇(MxOyq)与小分子的反应不仅能够获得氧化物纳米颗粒的反应性随原子组成和尺寸连续变化的演变规律,而且对认识其结构特征以及表面活性氧物种(如O−•自由基)的产生机制等具有重要意义.本工作分别采用耦合快速流动反应管和耦合四极质量过滤器-线形离子阱的两套反射式飞行时间质谱研究了不同“氧缺陷指数”(Δ)的氧化钇团簇YxOy−(x≤50,y≤76;Δ≡2y-1-3x,Δ=0~5)和掺杂氟(F)原子团簇YxOyF−[x≤49,y≤74;Δ≡(2y+1)-1-3x,Δ=1]与n-C4H10分子的反应.实验观测到Δ=1系列团簇(Y_(2)O_(3))NO−(N=1~25)、(Y_(2)O_(3))NYO_(2)F−(N=1~24)及Δ=4系列团簇(Y_(2)O_(3))NYO4−(N=1,3~24)具有氢抽取反应活性,N≥2时其它Δ系列团簇(Δ=0,2,3,5)在相同实验条件下没有表现出明显的反应性.密度泛函理论研究Δ=1或4系列小尺寸团簇(Y_(2)O_(3))NYxOyF0,1−(N≤4;x=0,1)的结构揭示O−•自由基是氢抽取反应的活性位点,结合实验可推测Δ=1或4系列纳米尺寸团簇(Y_(2)O_(3))NYxOyF0,1−(x=0,1)结构中也含有O−•自由基.这些结果表明Δ=0系列惰性纳米尺寸团簇(Y_(2)O_(3))NYO^(2-)可以通过吸附一个O_(2)分子发生电子转移生成O−•自由基(O^(2-)+O_(2)→O−•+O^(2-)•),也可以通过掺入F原子的方式生成O−•自由基(O^(2-)+F•→O−•+F−).

关键词：氧化钇团簇纳米尺寸反应活性原子氧自由基飞行时间质谱

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二次有机气溶胶光学特性研究进展

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大气与环境光学学报 2022年第1期17卷 16-28页

作者：项往王炜罡张文玉葛茂发李坤中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

二次有机气溶胶(SOA)对大气能见度、辐射平衡、气候变化具有重要影响,系统地研究不同环境因素对SOA光学性质的影响是大气科学研究的前沿性方向。外场观测是认知SOA光学性质的重要途径,近年来新的观测仪器和模型的发展使得对SOA光学性质... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)对大气能见度、辐射平衡、气候变化具有重要影响,系统地研究不同环境因素对SOA光学性质的影响是大气科学研究的前沿性方向。外场观测是认知SOA光学性质的重要途径,近年来新的观测仪器和模型的发展使得对SOA光学性质的认识更加深入。而实验室研究通过控制特定变量模拟不同条件下SOA的生成过程,从机制上加深了对SOA光学特性的认知。综述重点关注了近年来有关经气相氧化、多相过程等途径生成的SOA的光学特性研究,并分析了老化过程对SOA光学特性的影响,以及外场和实验室结果的对比和联系。

关键词：二次有机气溶胶光学特性气相氧化多相反应老化过程

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电催化氧还原反应的原位表征

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电化学 2022年第3期28卷 109-121页

作者：冯雅辰王翔王宇琪严会娟王栋中国科学院分子纳米结构与纳米技术重点实验室北京分子科学国家研究中心中国科学院化学研究所北京100190 中国科学院大学北京100049

燃料电池作为一种电化学能量转换系统,具有能量转换效率高、清洁度高等优点。氧还原反应(ORR)是燃料电池中重要的阴极反应。目前,电催化剂仍是制约燃料电池进一步商业化的关键材料之一。ORR反应催化机理的研究对于开发具有良好活性和高... 详细信息

燃料电池作为一种电化学能量转换系统,具有能量转换效率高、清洁度高等优点。氧还原反应(ORR)是燃料电池中重要的阴极反应。目前,电催化剂仍是制约燃料电池进一步商业化的关键材料之一。ORR反应催化机理的研究对于开发具有良好活性和高选择性的电催化剂具有重要价值。近年来人们通过各种先进的原位表征方法深入研究了ORR催化剂的机理和催化过程。本综述旨在总结用于原位表征技术应用于研究ORR反应机制的最新研究进展。我们首先简要介绍各种原位技术在ORR研究中的优势,包括电化学扫描隧道技术、红外光谱、拉曼光谱、X射线吸收光谱、X射线衍和透射电子显微镜等。然后,从催化剂的角度,总结了各种原位表征技术在催化剂形貌和电子结构演变以及催化过程中反应物和中间体的识别中的应用。最后,展望讨论了该领域原位技术的未来发展。

关键词：氧还原反应原位表征电催化过程

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