检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2025年第3期41卷 83-90页

作者：董雪孙晓甫贾帅强韩世涛周达伟姚婷王敏方明慧吴海虹韩布兴华东师范大学化学与分子工程学院上海市绿色化学与化工过程重点实验室中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室中国科学院分子科学卓越研究/教育中心

铜基电催化剂在CO2还原反应（CO2RR）中产高附加值产物的潜力巨大，是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时，安培级电流是实现多碳(C2+)产业化的关键。然而，由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应，工业电流密度下的C2+选择性... 详细信息

铜基电催化剂在CO2还原反应（CO2RR）中产高附加值产物的潜力巨大，是实现碳负排放的一种很有前景的途径。同时，安培级电流是实现多碳(C2+)产业化的关键。然而，由于复杂的电子传递过程和不可避免的副反应，工业电流密度下的C2+选择性仍然不令人满意。在此，我们开发了一种碳修饰策略来优化局部环境并调节中间产物在Cu活性位点的吸附。结果表明，Cu-Cx催化剂（x为催化剂中C的原子百分数）能有效催化CO2RR生成C2+产物。特别是在流动池中，Cu-C6%在-***（相对可逆氢电极）条件下，电流密度可达1.25A·cm-2,C2H4和C2+产物的法拉第效率（FE）分别可达54.4%和80.2%。原位光谱分析和密度泛函理论（DFT）计算表明，C的存在调节了*CO在Cu表面的吸附，降低了C―C耦合的能垒，从而促进了C2+产物的生成。

关键词： CO2还原电催化多碳产物绿色化学安培电流

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二维纳米材料光催化CO2转化为C2+化学品的研究进展

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化学通报(中英文) 2025年第5期 465-476页

作者：孙晓焦明霞荆莉红青岛科技大学化学与分子工程学院中国科学院化学研究所碳中和化学中心胶体界面与化学热力学院重点实验室

二氧化碳（CO2）的过量排放引发了全球范围的环境及社会问题,因此开发温和高效的CO2资源化转化技术已成为重要的国际前沿课题。受自然光合作用机制的启发,利用可再生光能驱动CO2转化与利用,为合成高附加值碳基化合物提供了可持续的理想... 详细信息

二氧化碳（CO2）的过量排放引发了全球范围的环境及社会问题,因此开发温和高效的CO2资源化转化技术已成为重要的国际前沿课题。受自然光合作用机制的启发,利用可再生光能驱动CO2转化与利用,为合成高附加值碳基化合物提供了可持续的理想途径。然而,CO2分子热力学稳定性高,且其多电子还原反应路径复杂,动力学过程缓慢,这使得CO2化学转化极具挑战性。目前光催化CO2转化生成的产物主要以C1化合物为主,如何提高附加值更高的多碳产物(C2+)的选择性及反应效率,依然是技术突破的关键。二维半导体纳米材料因其较大的比表面积和优异的光电性质,已成为光催化领域的研究热点。通过优化材料的组成和结构,不仅有助于提升C1化合物的生成效率,还为碳-碳偶联反应生成C2+产物提供了新方向。本文综述了二维半导体纳米材料的合成方法,并探讨了其在光催化CO2还原制备C2+化合物中的设计原理,以期为构建高效的人工光催化CO2系统提供理论和实验依据。

关键词： CO_2化学转化二维纳米材料光催化碳-碳偶联

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不同取代位置的萘衍生两亲分子在气/液界面组装膜中的螺旋结构与圆偏振发光

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高等学校化学学报 2021年第4期42卷 1253-1259页

作者：孟妍王秀凤张莉刘鸣华国家纳米科学中心中国科学院纳米系统与多级次制造重点实验室北京100190 中国科学院化学研究所胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190

Langmuir-Blodgett(LB)技术可在二维气/液界面上精确地控制分子之间的排列及堆积方式,构建有序超薄膜及纳米组装体.同时,界面这一不对称环境也可有效放大组装体的手性信息,实现超分子体系中的手性传递和手性放大.本文研究了萘环取代位... 详细信息

Langmuir-Blodgett(LB)技术可在二维气/液界面上精确地控制分子之间的排列及堆积方式,构建有序超薄膜及纳米组装体.同时,界面这一不对称环境也可有效放大组装体的手性信息,实现超分子体系中的手性传递和手性放大.本文研究了萘环取代位置不同的两种手性两亲分子——N,N′-双十八烷基-α-萘-L-氨基-谷氨酸二酰胺(1NLG)和N,N′-双十八烷基-β-萘-L-氨基-谷氨酸二酰胺(2NLG)在气/液界面的铺展及组装行为,发现同分异构效应影响了两亲分子在界面的排列,1NLG组装形成了均一的纳米带状结构,而2NLG则形成了左手螺旋结构,并且2NLG薄膜表现出圆偏振发光(CPL)性质,其不对称因子(glum)比三维体相组装体(超分子凝胶)大23倍,表明界面促进了超分子手性的放大.

关键词： Langmuir-Blodgett(LB)膜螺旋结构超分子手性圆偏振发光

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铜配合物衍生铜-氧化亚铜催化剂的原位电合成及其对二氧化碳电还原制备C2产物催化性能的研究

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物理化学学报 2019年第12期35卷 1307-1308页

作者：刘志敏中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室

二氧化碳(CO2)是主要的温室气体,同时也是廉价、无毒、丰富、可再生的C1资源1。将CO2转化为高附加值化学品具有碳资源合理利用和环境保护双重意义,近年来引起国内外的广泛关注。然而,由于CO2热力学稳定、动力学惰性,其转化利用存在热力... 详细信息

二氧化碳(CO2)是主要的温室气体,同时也是廉价、无毒、丰富、可再生的C1资源1。将CO2转化为高附加值化学品具有碳资源合理利用和环境保护双重意义,近年来引起国内外的广泛关注。然而,由于CO2热力学稳定、动力学惰性,其转化利用存在热力学和动力学的双重难题。采用电化学方法将CO2转化为液体燃料和高附加值化学品,是具有重要应用前景的技术路线之一2。随着可再生电能发电量不断增加,可以利用可再生电源将CO2转化为化学品和燃料,符合可持续发展的要求。目前,CO2电催化还原产物主要为C1产物,如CO、甲酸、甲醇等3–5。由于C–C偶联在电催化还原CO2过程中很难实现等原因,将CO2转化为C2产物比转化成C1产物难度大得多。

关键词：资源合理利用热力学稳定转化利用氧化亚铜电合成温室气体环境保护可再生电能

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吡咯氮配位单原子铜催化剂的电催化二氧化碳还原性能

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 159-165页

作者：赵润瑶纪桂鹏刘志敏中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室中国科学院分子科学科教融合卓越创新中心北京100190 中国科学院大学北京100049

采用温度控制的浸渍-热解法,合成了以碳纳米管为载体的一系列铜单原子催化剂.扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析表明,催化剂中的单原子铜位点分别由吡啶氮和吡咯氮配位.电催化性能测试表明,所制备催化剂可用于电催化二氧化碳生成一氧化... 详细信息

采用温度控制的浸渍-热解法,合成了以碳纳米管为载体的一系列铜单原子催化剂.扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析表明,催化剂中的单原子铜位点分别由吡啶氮和吡咯氮配位.电催化性能测试表明,所制备催化剂可用于电催化二氧化碳生成一氧化碳,由吡啶氮配位的铜单原子催化剂的反应选择性较差,而由吡咯氮配位的铜单原子催化剂则具有更强的活性,CO法拉第效率在−0.70 V(***)时可达到96.3%;吡咯氮配位的铜单原子中心对于析氢反应具有更好的抑制效果.

关键词：单原子催化剂碳纳米管扩展X射线吸收精细结构电催化二氧化碳还原一氧化碳

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原位电合成铜基金属有机框架介导合成的树枝状铜用于高效电催化还原二氧化碳制备甲酸

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物理化学学报 2020年第11期36卷 22-23页

作者：刘志敏中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190

近年来,电催化二氧化碳(CO2)制备高附加价值产物的研究备受关注,但是如何实现在高电流密度下高效还原CO2为单一产物,一直是该领域的难点。在CO2还原生成的各种产品中,甲酸即可作为液体燃料,也是一种广泛的化工原料^(1,2)。

关键词：金属有机框架电催化还原 CO2还原化工原料电合成树枝状甲酸

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CuCl_(2)诱导咪唑离子液体水凝胶的相变

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中国科学：化学 2022年第5期52卷 738-742页

作者：殷尧禹彭亚光马珺康欣晨韩布兴中国科学院化学研究所中国科学院胶体界面与化学热力学重点实验室北京分子科学中心北京100190

离子液体是一种具有诸多独特物理化学性质的绿色溶剂,在材料合成、化学反应、吸附分离、电化学等领域具有良好的应用前景.本文研究了1-癸基-3-甲基咪唑氯盐(Dmim Cl)/水/氯化铜三元体系的物理化学性质.研究发现,氯化铜对体系的相行为有... 详细信息

离子液体是一种具有诸多独特物理化学性质的绿色溶剂,在材料合成、化学反应、吸附分离、电化学等领域具有良好的应用前景.本文研究了1-癸基-3-甲基咪唑氯盐(Dmim Cl)/水/氯化铜三元体系的物理化学性质.研究发现,氯化铜对体系的相行为有着十分重要的影响.采用小角X射线散射(SAXS)、电导率、红外(IR)光谱等检测手段对混合体系进行研究.结果表明,当体系仅含有离子液体和水时,呈现凝胶状态,随着无机盐Cu Cl_(2)含量的增多,体系逐渐从凝胶逐渐向溶液状态转变.由于铜离子会破坏离子液体有序结构,有序的凝胶随Cu Cl_(2)含量的增加逐渐变为无序,最终在Cu Cl_(2)浓度达到17 wt%时凝胶变为溶液.

关键词：离子液体凝胶相行为微观结构

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基于圆偏振发光的缺电子受体选择性识别

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中国科学：化学 2024年第8期54卷 1380-1388页

作者：赵晨阳冀璐康欧阳光辉刘鸣华中国科学院化学研究所中国科学院胶体、界面与化学热力学重点实验室北京100190 郑州大学化学学院(绿色催化中心) 郑州450001

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共... 详细信息

由于集成了激发态信息和手性信息,圆偏振发光可以为荧光探针设计提供新的信息维度,有望在分子识别领域发挥独特作用.在本工作中,我们设计并合成了含有两个芘发光单元的“Y”型芘-谷氨酸乙酯手性分子(PyGlu),利用Py-Glu与缺电子受体的共组装圆偏振发光实现了八氟萘(OFN)的选择性识别.在较低浓度下(1×10^(-5)M),Py-Glu在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水的混合溶剂中可以自组装成纳米球结构,增加浓度可以诱导纳米球融合成一维纳米纤维,这些纳米结构具有明显的圆二色光谱信号,表明谷氨酸的分子手性通过自组装有效传递到超分子层次.富电子的Py-Glu与十余种卤代芳烃和氰基取代芳烃的共组装结果表明,加入不同受体后Py-Glu组装体的荧光强度呈无规律的增强或减弱,但是只有L-Py-Glu/OFN体系具有明显的圆偏振发光现象,从而为通过圆偏振发光选择性识别缺电子受体提供了一种新方法.

关键词：圆偏振发光自组装分子识别缺电子受体超分子手性

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离子液体介导CO_(2)化学转化研究进展

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物理化学学报 2021年第5期37卷 149-160页

作者：王欢吴云雁赵燕飞刘志敏中国科学院化学研究所北京分子科学国家实验室胶体与界面与热力学重点实验室中国科学院化学研究所分子科学卓越教育中心北京100190 中国科学院大学北京100049 北京市怀柔国家综合科学中心物理科学实验室北京101400

高效利用CO_(2)资源对绿色可持续发展具有重要意义。近年来,高效催化转化CO_(2)为高附加值化学品的研究广受关注。但是,由于CO_(2)高的热力学稳定性和动力学惰性,其化学转化往往需要高反应活性的底物和苛刻的反应条件。因此,科研工作者... 详细信息

高效利用CO_(2)资源对绿色可持续发展具有重要意义。近年来,高效催化转化CO_(2)为高附加值化学品的研究广受关注。但是,由于CO_(2)高的热力学稳定性和动力学惰性,其化学转化往往需要高反应活性的底物和苛刻的反应条件。因此,科研工作者致力于发展催化转化CO_(2)的高性能催化剂和新方法。迄今,已经发展了一系列多相和均相催化剂用于催化转化CO_(2)。在众多性能优异的催化剂中,离子液体因其独特的性能,可实现温和甚至室温条件下高效转化CO_(2)为高附加值化学品,而被广泛研究。具有特定官能团的功能化离子液体可以作为溶剂、CO_(2)吸附剂、CO_(2)活化剂以及催化剂或共催化剂,实现无金属条件下高效催化转化CO_(2);各种金属-离子液体耦合催化体系可实现协同催化转化CO_(2)为高附加值化学品。在本文中,我们总结了近期离子液体介导的、通过构筑C―O、C―N、C―S、C―H以及C―C键,转化CO_(2)合成化学品的研究。主要概述了近年来离子液体在化学吸附活化CO_(2)、催化转化CO_(2)制备碳酸酯和含N/S杂原子的化合物以及催化CO_(2)加氢制备甲酸、乙酸、甲烷、低碳产物等方面的研究进展,并对相关反应路径和机理进行了探讨。在离子液体催化反应体系中,离子液体不仅可以活化CO_(2)还可以通过氢键作用活化底物,从而协同催化CO_(2)的转化。在本文的最后,对相关研究的不足及未来发展前景进行了探讨和展望。总之,离子液体介导的高效催化转化CO_(2)方法为制备高价值化学品提供了绿色合成路线,具有广阔的应用前景。

关键词： CO_(2) 离子液体转化催化高附加值化学品

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二氧化碳诱导的可逆离子液体中钯纳米颗粒的合成及应用研究

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中国科学：化学 2021年第10期51卷 1435-1441页

作者：刘帅帅张兆富印帅刘会贞马珺侯民强樊红雷韩布兴中国科学院化学研究所北京分子科学国家研究中心胶体界面与化学热力学重点实验室北京100190 中国科学院大学化学与化工学院北京100049

本文采用二氧化碳诱导的1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)和醇溶液形成的可逆离子液体为介质,通过热还原的方法制备了金属钯纳米颗粒,研究了醇的链长对粒子尺寸的影响.通过透射电子显微镜(TEM)和同步辐射小角X射线散射(SAXS)原位表征等... 详细信息

本文采用二氧化碳诱导的1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)和醇溶液形成的可逆离子液体为介质,通过热还原的方法制备了金属钯纳米颗粒,研究了醇的链长对粒子尺寸的影响.通过透射电子显微镜(TEM)和同步辐射小角X射线散射(SAXS)原位表征等手段对纳米颗粒的形貌和粒径等进行了表征.研究发现,在没有二氧化碳时,DBU与醇组成的溶液中合成的钯呈块状;在加入二氧化碳形成的离子液体中合成的钯纳米颗粒粒径均匀,分散性好,粒子尺寸与离子液体中醇的链长关系不大. TEM表征得到的钯纳米粒子尺寸明显大于SAXS原位表征得到的离子液体中粒子的尺寸,说明在分离过程中钯粒子发生团聚现象.此外,我们研究了该液体体系中金属钯纳米颗粒催化对甲基硝基苯和邻硝基苯甲醛加氢反应.结果表明,钯纳米颗粒对硝基的还原具有较高的催化活性,且在醛基存在时可以对硝基进行定向加氢.

关键词：离子液体二氧化碳钯催化硝基苯还原

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