检索结果-内蒙古大学图书馆

化工学报 2024年第4期75卷 1333-1354页

作者：江文钞徐兆超中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总... 详细信息

超分辨显微镜提供超越传统光学显微镜衍射极限的成像能力,彻底改变了细胞生物学领域研究。在这一背景下,具有光稳定性、易于修饰和荧光开关可调等独特性能的有机小分子染料获得了新的发展机遇。聚焦于不同细胞器超分辨成像荧光染料,总结了目前可用的超分辨荧光探针的设计和靶向策略。首先简要介绍了三种主要的超分辨成像技术,包括结构光照明显微镜技术、受激发射损耗显微技术和单分子定位成像技术,以及它们对荧光染料性能的不同要求,并介绍了近五年来用于线粒体、溶酶体、细胞膜、脂滴和细胞核的超分辨成像的荧光染料。最后讨论了该领域当前所面临的挑战。

关键词：荧光染料超分辨成像荧光探针细胞器动态

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基于真空紫外灯的光电离质谱在催化反应过程监测中的应用

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质谱学报 2024年第1期45卷 44-56,I0002页

作者：吴称心花磊陈平蒋吉春李金旭李海洋中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁省质谱技术与仪器重点实验室辽宁大连116023

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注... 详细信息

催化反应机理研究是一个关键且极具挑战性的课题。在线监测催化反应过程中反应物、中间体和产物,可为复杂的催化反应网络、反应路径和反应动力学研究提供证据。真空紫外光电离质谱(VUV-PIMS)具有软电离、高灵敏度的优势,已成为备受关注的催化反应实时在线监测技术。本文综述了VUV-PIMS技术的发展情况,特别是基于真空紫外灯的光电离源研究进展,介绍了其在催化反应过程中稳定产物和活性中间体实时在线监测方面的最新应用,并针对催化反应过程精准表征的需求,对VUV-PIMS未来的发展趋势进行展望。

关键词：光电离质谱真空紫外灯催化反应活性中间体在线监测

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卤化多肽真空紫外激光解离及蛋白质组学分析

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色谱 2025年第2期43卷 131-138页

作者：罗盼薛洁滢刘哲益王方军中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023

化学修饰在蛋白质组学定量和相互作用分析等研究领域应用广泛。本工作发展了一种针对复杂组织提取蛋白质酶解样品的多肽溴化、碘化光化学修饰新方法,实现了酪氨酸、组氨酸、色氨酸位点的高效溴化和酪氨酸、组氨酸位点的高效碘化修饰。... 详细信息

化学修饰在蛋白质组学定量和相互作用分析等研究领域应用广泛。本工作发展了一种针对复杂组织提取蛋白质酶解样品的多肽溴化、碘化光化学修饰新方法,实现了酪氨酸、组氨酸、色氨酸位点的高效溴化和酪氨酸、组氨酸位点的高效碘化修饰。进一步采用193 nm真空紫外激光解离(UVPD)串联质谱技术对光化学溴化和碘化标记后的鼠肝酶解肽样品进行了序列、修饰位点和光解离机制分析。由于Br和I原子对193 nm紫外光子的强吸收特性,193 nm UVPD可引起卤化位点的C-Br/C-I键断裂并产生多肽自由基离子,自由基迁移进一步引起多肽骨架碎裂。此外,193 nm UVPD与常规的高能碰撞诱导解离(HCD)模式结合可以提升蛋白质组学的卤化位点定位准确性。因此,整合光化学卤化修饰和193 nm UVPD可引发新型自由基解离途径,提升蛋白质组学的分析性能。

关键词：蛋白质组学光化学卤化串联质谱 193 nm紫外激光解离自由基解离

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非变性质谱和紫外激光解离在蛋白质结构和相互作用分析中的应用

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色谱 2024年第7期42卷 681-692页

作者：薛洁滢刘哲益王方军中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023

蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。... 详细信息

蛋白质结构及相互作用的动态变化与其生物学功能密切相关,对蛋白质结构及相互作用进行精准探测和分析面临着巨大挑战。非变性质谱(nMS)是一种能够在近生理条件下将蛋白质及其复合物通过电喷雾离子化引入气相离子并进行质谱分析的方法。通过直接测定溶液中蛋白质及其复合物的组成或整合多种质谱解离技术,nMS可获取蛋白质及其复合物的计量关系、组装形式、解离常数、构象变化、结合界面及作用位点等关键信息,以揭示蛋白质相互作用与生物学功能之间的关系。紫外激光解离(UVPD)技术,特别是采用了193 nm准分子激光的UVPD是近年来迅速发展起来的质谱解离技术,其可以高效解离非变性蛋白质骨架,并保留碎片离子中的氢键等非共价相互作用力,从而实现单氨基酸位点分辨的蛋白质动态结构和相互作用质谱解析。本综述主要介绍了nMS和UVPD技术在蛋白质动态结构和相互作用分析中的应用和最新进展,包括由位点突变及配体结合等引起的蛋白质动态结构和相互作用变化,最后对蛋白质nMS表征的未来发展方向做出了展望。

关键词：非变性质谱紫外激光解离蛋白质结构蛋白质相互作用综述

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基于质谱的单细胞分析技术研究新进展

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质谱学报 2024年第3期45卷 316-331,I0001页

作者：尤穆英楠刘心昱石先哲许国旺中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 辽宁省代谢组学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些... 详细信息

细胞是生物体最基本的结构和功能单位。近年来,人们对细胞异质性的关注越来越多。为了分析细胞的这种异质性,避免单细胞信息被群体细胞的平均值所淹没,单细胞分析技术不断发展起来。由于单细胞的体积小,内含物质含量低且种类繁多,某些物质在细胞内的变化迅速,分析过程中不同物质之间相互干扰,造成了单细胞分析极具挑战性。基于质谱的单细胞分析技术具有通用性强、无需标记、高灵敏度、高分辨率、高选择性的优点,已逐渐在单细胞分析技术中脱颖而出,成为单细胞分析的理想工具。本文系统地总结了近5年来基于质谱的单细胞分析技术的最新进展,包括电喷雾电离质谱、激光解吸电离质谱、二次离子质谱、电感耦合等离子体质谱,并对未来的研究和技术方向进行展望,希望为单细胞质谱分析技术的研究提供参考。

关键词：单细胞电喷雾电离质谱(ESI-MS) 激光解吸电离质谱(LDI-MS) 二次离子质谱(SIMS) 电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)

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提高N-连接完整糖肽鉴定准确性的母离子特征筛选策略

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质谱学报 2023年第3期44卷 377-386,I0003页

作者：方正秦洪强叶明亮中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

将糖链设置为糖基化位点上的可变修饰是鉴定完整糖肽的常见策略。可变修饰策略的检索性能依赖设置的糖库,糖库越大,产生的随机匹配越多,则完整糖肽鉴定的准确性越差。随机匹配的完整糖肽会造成母离子质荷比的分配发生同位素偏移,进而影... 详细信息

将糖链设置为糖基化位点上的可变修饰是鉴定完整糖肽的常见策略。可变修饰策略的检索性能依赖设置的糖库,糖库越大,产生的随机匹配越多,则完整糖肽鉴定的准确性越差。随机匹配的完整糖肽会造成母离子质荷比的分配发生同位素偏移,进而影响糖链部分的鉴定。由于可变修饰检索只考虑肽段的碎裂,而忽略糖修饰碎裂产生的糖碎片离子,因此,该方法仅依赖二级质谱图信息无法系统地对母离子和完整糖肽的匹配进行评估与考察。基于一级质谱图的母离子特征(如流出曲线、强度分布等信息)可实现对鉴定结果的筛选,排除母离子同位素偏移导致的错误鉴定,提高完整糖肽结果的准确性。本方法通过母离子特征筛选,在同位素标记的酵母标准数据集中将鉴定假阳性率从11.31%降至4.15%。小鼠组织样品的数据处理结果表明,该方法可用于提升复杂体系中完整糖肽鉴定的准确性。

关键词：蛋白质组学糖基化修饰母离子数据检索

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矩阵热转移技术鉴定有机酸类代谢物的结合蛋白质

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色谱 2024年第7期42卷 702-710页

作者：李柯佳叶玉莹张晓磊周家华李亚楠叶明亮中国科学院大连化学物理研究所中国科学院分离分析化学重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

有机酸类代谢物在表观遗传、肿瘤发生和发展以及细胞内信号转导等方面发挥着重要作用,对这类代谢物在体内的结合蛋白质进行鉴定,将有助于从分子学层面理解和揭示它们的功能。本研究采用矩阵热转移技术(mTSA),在HeLa细胞裂解液中系统鉴定... 详细信息

有机酸类代谢物在表观遗传、肿瘤发生和发展以及细胞内信号转导等方面发挥着重要作用,对这类代谢物在体内的结合蛋白质进行鉴定,将有助于从分子学层面理解和揭示它们的功能。本研究采用矩阵热转移技术(mTSA),在HeLa细胞裂解液中系统鉴定了3种有机酸类代谢物(琥珀酸、富马酸和乳酸)的结合蛋白质。首先,向细胞裂解液中加入一系列不同浓度的琥珀酸、富马酸或乳酸,在52℃下加热3 min,离心并收集上清蛋白质,进行酶解及后续质谱分析。在数据非依赖性采集(DIA)模式下,本研究在琥珀酸、富马酸和乳酸的mTSA实验中分别鉴定到5870、5744和5816个蛋白质;通过对蛋白质热稳定性的显著性差异值(p)和皮尔森相关系数平方值(R^(2))进行考察,该研究鉴定到了多个高可信度的有机酸类代谢物结合蛋白质。此外本研究发现,虽然富马酸和琥珀酸均能够与α-酮戊二酸依赖的双加氧酶(FTO)结合,但琥珀酸是FTO更强的竞争性抑制剂。除此之外,本研究还鉴定到了两个先前未曾报道过的乳酸结合蛋白质,即鸟氨酸转氨酶(OAT)和3-巯基丙酮酸硫转移酶(MPST),并通过溶剂诱导沉淀技术(SIP)和两种数据检验方法证明了其可信度;同时,OAT和MPST的发现有助于揭示乳酸在氨基酸合成和细胞内氧化还原平衡调节方面的重要作用。

关键词：矩阵热转移技术有机酸类代谢物琥珀酸富马酸乳酸结合蛋白质

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提高离子迁移谱性能的双效应Tyndall-Powell门控方法研究

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分析化学 2024年第8期52卷 1172-1181页

作者：张根伟杨其穆徐一仟杨杰潘慢慢蒋丹丹陈创国民核生化灾害防护国家重点实验室中国科学院大连化学物理研究所仪器分析化学研究室

离子迁移谱（Ion mobility spectrometry, IMS）检测速度快、灵敏度高、可便携，在化学毒剂、爆炸物、毒品和环境污染物等现场检测中发挥了重要作用。离子门作为IMS的关键部件，其向迁移区内注入离子团的离子数和时间宽度直接影响检测... 详细信息

离子迁移谱（Ion mobility spectrometry, IMS）检测速度快、灵敏度高、可便携，在化学毒剂、爆炸物、毒品和环境污染物等现场检测中发挥了重要作用。离子门作为IMS的关键部件，其向迁移区内注入离子团的离子数和时间宽度直接影响检测灵敏度和分辨能力。本研究采用Tyndall-Powell离子门（TPG）双平行栅结构可有效隔离电离区、离子门区和迁移区电场并独立调控的优势，发展了一种可以使迁移率歧视消除与离子团时域压缩同步增强的双效应TPG门控方法，提升了IMS的性能。搭建了TPG-IMS平台，考察了双效应TPG门控方法的离子门开门时间、离子门穿透电压和离子注入电压等参数对IMS信号强度和分辨能力的影响。结果表明，采用双效应TPG门控方法检测磷酸二乙酯（Diethyl phosphonate, DEP）和甲基磷酸二乙酯（Diethyl methylphosphonate, DEMP）混合样品，可以使迁移率（K0）较小的（DEP）2H+和（DEP·DEMP）H+的离子峰强度分别提升18和45倍，并保持分辨能力为～90，实现综合门控效能的提升；DEP的检出限从4 ppb (10–9)降至235 ppt (10–12), DEMP的检出限从5 ppb降至156 ppt。此门控方法仅调控TPG紧邻迁移区栅极的电势，无需改变迁移管结构，便于在现有商品化仪器上推广应用。

关键词：离子迁移谱双平行栅离子门迁移率歧视离子团时域压缩综合门控效能

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内源性衍生物对碳点化学传感性能的影响

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分析化学 2025年第1期53卷 94-103页

作者：覃迎喜王昱杨莉花刘紫薇覃爱苗冯亮桂林理工大学材料科学与工程学院中国科学院大连化学物理研究所分离分析化学中国科学院重点实验室

以间苯二胺和1,2,3-丙烷三甲酸为原料，采用气流辅助的熔融态聚合法和一步水热法分别合成了蓝色荧光碳点（TMCDs）和青绿色荧光碳点（TMCDs-H2O）。气流吹扫能够有效地抑制副反应，减少产物碳点（CDs）中的衍生结构。通过液体核磁共振... 详细信息

以间苯二胺和1,2,3-丙烷三甲酸为原料，采用气流辅助的熔融态聚合法和一步水热法分别合成了蓝色荧光碳点（TMCDs）和青绿色荧光碳点（TMCDs-H2O）。气流吹扫能够有效地抑制副反应，减少产物碳点（CDs）中的衍生结构。通过液体核磁共振、质谱和透射电镜等表征技术对这两种材料的结构与形貌进行了表征。与TMCDs-H2O的平均粒径(（3.12±0.63） nm)相比，TMCDs的平均粒径更小(（1.85±0.02） nm)。采用核磁共振与质谱分析两种CDs的化学结构，发现二者虽然主体结构相似，但是TMCDs的结构更简单，聚合度相对较高。这些结果表明，在TMCDs-H2O的颗粒中可能通过超分子相互作用引入了大量的小分子衍生物，因此表现出低聚合度、多亚结构和大粒径的特点。将两种CDs用于金属离子的化学传感时，线性范围为1×10–5～5×10–4mol/L, TMCDs和TMCDs-H2O对Fe3+的检出限分别为3.3×10–6mol/L和3.8×10–6mol/L。对自来水实际样品进行加标回收实验，结果表明，两种CDs的回收率相差不大，并且均与ICP-OES的回收率相近，但TMCDs的相对标准偏差较大。本研究结果表明，CDs中的内源性衍生结构可以提高其对金属离子的传感检测性能。

关键词：内源性衍生物碳点化学传感金属离子检测 Fe3+传感机理

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土壤中石油烃检测的前处理新方法:硅胶脱水-环己烷提取

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色谱 2023年第9期41卷 814-820页

作者：曲健倪余文于浩然田洪旭王龙星陈吉平中国科学院分离分析化学重点实验室中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

石油作为全球主要能源之一,所带来的环境污染越来越严重。土壤中的石油烃是环保监测的重要组成部分。现有土壤中石油烃检测的主流方法是以丙酮与正己烷的混合溶剂进行提取,旋蒸后利用无水硫酸钠去除残余水分,再用硅镁型吸附剂净化后进... 详细信息

石油作为全球主要能源之一,所带来的环境污染越来越严重。土壤中的石油烃是环保监测的重要组成部分。现有土壤中石油烃检测的主流方法是以丙酮与正己烷的混合溶剂进行提取,旋蒸后利用无水硫酸钠去除残余水分,再用硅镁型吸附剂净化后进行下一步检测。现有方法步骤繁琐,耗时长,需消耗大量有机溶剂,且旋蒸设备不具便携性,难以应用于现场分析。土壤中石油烃提取的关键在于有效去除土壤中的水分。本工作通过对现有标准方法和文献方法的优化和改进,建立了一种新的土壤中石油烃(C10~C40)的前处理方法:硅胶脱水-环己烷提取。其具体步骤是在土壤样品中加入硅胶,经过混合研磨脱除土壤中的水分,然后采用环己烷浸泡提取、Florisil固相小柱净化,即可进行测试。以气相色谱对该方法进行了系统测评,实验结果表明当加入土壤实际含水质量10倍的硅胶、以40 mL环己烷浸泡提取15 min时,能够获得较满意的提取效果。本方法的回收率为74.1%~103.8%,相对标准偏差(RSD)为1.7%~10.1%。本方法简化了样品前处理步骤,减少了有毒溶剂的使用,降低了对环境的污染,提高了工作效率,不仅可用于石油烃的实验室分析,也为石油烃现场快速分析奠定了良好基础。

关键词：样品前处理气相色谱硅胶石油烃土壤

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