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科学通报 2025年

作者：徐昕陈俊刘舒张东辉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室中国科学院大学中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

本研究采用基于多步反应物-产物去耦合方案（MRPD）的含时波包方法,计算了一个典型的四原子反应Cl+HOD→HCl+OD完全收敛的态-态微分截面.本文详细分析了反应物HOD处于振转基态时,产物的态-态分布情况.研究结果表明,该反应在能量分配、... 详细信息

本研究采用基于多步反应物-产物去耦合方案（MRPD）的含时波包方法,计算了一个典型的四原子反应Cl+HOD→HCl+OD完全收敛的态-态微分截面.本文详细分析了反应物HOD处于振转基态时,产物的态-态分布情况.研究结果表明,该反应在能量分配、产物振转态分布以及角分布上,与我们此前研究过的H+H2O→H2+OH反应及其同位素取代反应具有相似的趋势.在所研究的碰撞能范围内,该反应表现出明显的后向散射;随着碰撞能量的增加,角分布范围逐渐变宽,且峰值位置向较小的散射角度移动,这与该反应的直接抽取机制相符.此外,产物的振动态布局很冷,仅有少量v=1态的HCl产物在碰撞能量超过1.1 eV出现,这与该反应的晚势垒特征一致.

关键词：态-态含时波包法微分截面振动态分布角分布

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H_(2)S^(+)在A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 271-278,I0103页

作者：李洁王雅玲谭玉欣张宁王文鑫胡丽如袁道福王兴安杨学明中国科学技术大学化学物理系合肥230026 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学理学院化学系深圳518055

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(... 详细信息

振动激发在分子和离子的光解动力学中有着重要的作用:开展特定振动激发态分子离子的光解离动力学实验研究存在很大挑战,尤其是实现合频振动激发离子的量子态选择的制备.本文利用时间切片离子速度成像技术研究了H_(2)S^(+)离子经A^(2)A_(1)(v1=1,v2=8,v3=0)激发态解离生成S^(+)(4S)和H_(2)的光解动力学.实验结合多光子电离和共振激发技术制备了振动激发的H_(2)S^(+),获得了离子在357.02~358.38nm范围内六个光解波长下产物S^(+)的速度影像.根据实验影像,获得了产物的总平动能谱和不同转动态的角分布各项异性参数特别指出地是在很窄的光解能量范围内,转动产物H_(2)(J=1)和H_(2)(J=3)的分支比出现多次反转,该现象与A^(2)A_(1)态单一振动模式激发的H2S+离子的光解动力学行为有明显不同.该研究表明,合频振动激发的H_(2)S^(+)离子光解动力学中可能存在振动模式之间的协同效应.

关键词： H_(2)S^(+)离子离子速度成像合频振动模式光解动力学

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低阈值高稳定性飞秒光参量放大器

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中国激光 2022年第23期49卷 20-25页

作者：曾文李博瀚李煌任泽峰中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室辽宁大连116650 中国科学院大学北京100049

设计并搭建了一台具有高重复频率(1 MHz)和低泵浦阈值的飞秒光参量放大器(OPA)。该OPA使用掺镱飞秒光纤激光器进行泵浦,超连续白光作为种子在β-偏硼酸钡(BBO)晶体内被515 nm倍频光放大,实现了650~950 nm范围内的可调谐输出。该OPA的最... 详细信息

设计并搭建了一台具有高重复频率(1 MHz)和低泵浦阈值的飞秒光参量放大器(OPA)。该OPA使用掺镱飞秒光纤激光器进行泵浦,超连续白光作为种子在β-偏硼酸钡(BBO)晶体内被515 nm倍频光放大,实现了650~950 nm范围内的可调谐输出。该OPA的最高转换效率超过20%,功率稳定性可以达到0.22%,压缩后的最短脉宽小于34 fs,当1030 nm波段的脉冲能量为300 nJ时即可实现稳定输出。相比于飞秒光参量振荡器,该系统更加简单稳定;相比常规飞秒光参量放大器,该OPA具有更低的阈值,更适合高重复频率低能量的应用场景,例如多光子成像、显微瞬态吸收光谱等。

关键词：激光器飞秒光参量放大器低阈值可调谐激光高稳定性

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兼具小气载吸附、快速换样和全面温控的程序升温脱附谱装置

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第4期36卷 373-383,I0034页

作者：夏树才董珊珊谢慧智李甲龙王天骏张未卿车丽任泽峰戴东旭杨学明周传耀中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系合肥230026 大连海事大学理学院物理系大连116026 中国科学院大学北京100049

程序升温脱附谱技术能定量识别表面物种和测量脱附动力学,因此被广泛应用于多相催化和表面科学研究.对于高效率和高质量的程序升温脱附谱实验而言,减小吸附过程中的气载并在不破坏超高真空条件下完成样品更换以及实现对样品全方位的温... 详细信息

程序升温脱附谱技术能定量识别表面物种和测量脱附动力学,因此被广泛应用于多相催化和表面科学研究.对于高效率和高质量的程序升温脱附谱实验而言,减小吸附过程中的气载并在不破坏超高真空条件下完成样品更换以及实现对样品全方位的温度控制是至关重要的.然而,现有的表面科学程序升温脱附谱装置通常无法同时满足这些条件。鉴于此,本文搭建了一台可实现小气载进样、快速换样以及全面温控的程序升温脱附谱装置。使用自动控制的基于微毛细管阵列的溢流分子束给样器,制备分子吸附的表面,让气体的进样更加精准并大幅减小了气载。借助液氮传输线并优化样品台处的热接触和热偶连接方式,使得这台程序升温脱附谱装置同时具备了快速换样、精准测温、快速降温以及稳定线性升温等功能。通过测量水从高定向热解石墨和TiO_(2)(110)表面的脱附特征以及甲氧基阴离子在TiO_(2)(110)表面的光催化氧化反应,证实了该程序升温脱附谱装置在测量脱附动力学参数、定量识别表面吸附物种和吸附位点以及分析表面光化学反应等方面的性能,本工作将为研究人员设计高效率和高质量的程序升温脱附谱装置提供宝贵的经验和思路。

关键词：程序升温脱附谱气体进样快速换样表面化学反应

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H_(2)S^(+)在325nm附近的光解动力学

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Chinese Journal of Chemical Physics 2023年第3期36卷 289-297,I0100页

作者：栾志文付艳林谭玉欣王雅玲刘安雯汪涛周晓国傅碧娜张东辉袁道福王兴安杨学明中国科学技术大学化学物理系合肥230026 b.中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学化学系深圳518055 中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心合肥230026

本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速... 详细信息

本文通过研究H_(2)S^(+)的光解动力学,结合时间切片离子速度成像技术和高精度的理论计算,获得了解离波长从3.25158×10^(2)nm到3.25307×10^(2)nm范围内,对应的正离子激发态为H_(2)S^(+)A_(2)A_(1)(0,13,0)K=1态的高分辨离子速度影像.基于离子速度影像获得了不同解离波长下转动态分辨的产物总平动能谱及产物角分布能谱.从实验结果中可以清楚地观察到产物转动态分布和角分布各向异性渗数随着光解波长改变.结合理论计算得到的全维势能面推测光解过程中发挥关键作用的是离子在C2v对称性下A_(2)A_(1)和B_(2)B_(2)态的非绝热耦合以及Cg对称性下在锥形交叉区域的弛豫.

关键词：硫化氢离子离子速度影像转动态分辨影像全维势能面

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大连相干光源运行现状及科学应用

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中国科学：化学 2023年第11期53卷 2103-2116页

作者：杨家岳董文锐江凌袁开军王方军吴国荣乔德志张未卿杨学明中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 南方科技大学化学系/先进光源科学中心深圳518055

大连相干光源是一台基于常温直线加速器的自由电子激光装置,是我国第一台高增益自由电子激光用户装置,是世界上唯一工作在极紫外波段(50~150 nm)的自由电子激光用户装置.自2017年实现首次出光以来,大连相干光源一直保持稳定运行,科学家... 详细信息

大连相干光源是一台基于常温直线加速器的自由电子激光装置,是我国第一台高增益自由电子激光用户装置,是世界上唯一工作在极紫外波段(50~150 nm)的自由电子激光用户装置.自2017年实现首次出光以来,大连相干光源一直保持稳定运行,科学家利用大连相干光源开展科学研究并取得了一系列重要的科研成果.本文首先介绍了大连相干光源的优异特性、运行及升级现状,围绕团簇科学、大气科学、分子光化学、能源催化、生命科学、分子激发态超快动力学领域展示大连相干光源的科学应用情况,主要内容包括基于大连相干光源发展的先进科学实验方法、取得的重要科研成果以及未来的发展方向.

关键词：自由电子激光团簇科学分子光化学生物分子高效解离能源催化分子激发态超快动力学

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一氧化二氮的光解动力学:O(^(1)D)+N_(2)(X^(1)∑_(g)^(+))产物通道

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 286-294,I0103页

作者：杨帅康巫雨承罗子杰李振兴华伟常尧王兴安袁开军杨学明中国科学技术大学化学材料学院化学物理系合肥230026 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连光源科学研究室大连116023 大连海事大学轮机工程学院大连116026 合肥国家实验室合肥230088 南方科技大学理学院化学系和先进光源中心深圳518055

由于一氧化二氮(N_(2)O)在大气化学中的重要性,本文使用时间切片的离子速度成像技术重新研究了一氧化二氮在紫外吸收区域的光解离动力学.采用单色光测量了203.814nm和205.472nm光解产物O(^(1)D)的离子影像,以及采用双色光记录了从200到2... 详细信息

由于一氧化二氮(N_(2)O)在大气化学中的重要性,本文使用时间切片的离子速度成像技术重新研究了一氧化二氮在紫外吸收区域的光解离动力学.采用单色光测量了203.814nm和205.472nm光解产物O(^(1)D)的离子影像,以及采用双色光记录了从200到220nm范围八个光解波长下解离产物O(^(1)D)的图像.产物N_(2)(X^(1)∑_(g)^(+))碎片的转动态分布和各向异性参数的信息可以从图像中获取:实验结果表明,N_(2)产物的转动态分布发生反转,最大值在J≈70.随着N_(2)转动量子数J增加,各向异性参数β表现出两次显著的下降.根据前人的理论计算[J,***.136,044314(2012)],初始线性构型的轴向反冲程度的不同导致了β随J的变化.然而,在高J区域,非绝热跃迁之后的基态势能面上存在额外的扭矩,从而引起额外的转动激发和较低的β值.采用真空紫外单光子电离O(^(1)D)原子的双色实验能够准确地获得产物的转动态分布和角分布.该工作加深了对三原子分子光解机制的进一步理解.

关键词：紫外光解离一氧化二氮离子速度成像非绝热

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大连先进光源驱动激光纵向平顶整形及其束流动力学模拟分析

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中国激光 2024年第14期51卷 172-181页

作者：高清华李馨萌张百超杨栋元余永张未卿贺志刚俞盛锐吴国荣杨学明浙江师范大学杭州高等研究院浙江杭州311231 中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049 深圳综合粒子设施研究院广东深圳518107 南方科技大学理学院化学系与先进光源科学中心广东深圳518055

驱动激光纵向整形是一种通过降低电子束发射度从而提升自由电子激光亮度的有效方法。目前处于预研阶段的大连先进光源(DALS)是最高重复频率为1 MHz的自由电子激光用户装置,其驱动激光采用掺镱光纤激光器的四倍频输出波长为257.5 nm的紫... 详细信息

驱动激光纵向整形是一种通过降低电子束发射度从而提升自由电子激光亮度的有效方法。目前处于预研阶段的大连先进光源(DALS)是最高重复频率为1 MHz的自由电子激光用户装置,其驱动激光采用掺镱光纤激光器的四倍频输出波长为257.5 nm的紫外光。通过脉冲堆积的方法对驱动激光实施纵向整形,获得了顶部宽度约42 ps,上升沿下降沿均约为2 ps的纵向平顶分布。基于正在建设中的DALS注入器,在不同驱动激光分布条件下进行了束流动力学模拟,结果表明相对于高斯分布的驱动激光,实验测得的平顶分布能够将电子束发射度降低20%。该结果有力支撑了DALS高亮度注入器的建设,也为未来提升DALS的出光亮度开拓了更大空间。

关键词：激光技术自由电子激光大连先进光源驱动激光脉冲整形发射度

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基于Beckmann-Kirchhorff简化模型表征钛合金板材表面清洁度

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激光与光电子学进展 2022年第11期59卷 326-332页

作者：赵文远刘建勇羊送球中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室辽宁大连116023 中国科学院大学北京100049

激光清洗的工业需要对材料表面清洗前后的清洁度评价提出了高要求。提出使用基于表面粗糙度测量的双向反射技术来表征材料表面质量,以自相关长度(T)与表面粗糙度均方根偏差(σ)作为表征样品表面质量的关键参数。基于Beckmann-Kirchhorf... 详细信息

激光清洗的工业需要对材料表面清洗前后的清洁度评价提出了高要求。提出使用基于表面粗糙度测量的双向反射技术来表征材料表面质量,以自相关长度(T)与表面粗糙度均方根偏差(σ)作为表征样品表面质量的关键参数。基于Beckmann-Kirchhorff散射积分模型,在粗糙表面上进行合理的简化后,研究了入射光强(I0)和反射光强(Is)的比值(Is/I0)与波长平方分之一(1/λ^(2))的关系。在简化模型下,在g值比较大的垂直入射方向上,可以获得比较理想的线性曲线。线性拟合获得的参数σ_(g)可以作为表面清洁度的表征值。在实验中,将一束氙灯白光以垂直的角度照射到钛合金板材TA15样品表面,收集样品表面镜面反射出的光束。实验结果证实了样品表面质量与σ_(g)值大小的相关性。所提方法是无接触式的光谱探测方法,实现了高速扫描,方便快捷,可以在线判断激光清洗后的清洁度。

关键词：激光光学粗糙度激光清洗钛合金光散射清洁度

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星际水分子光化学研究进展

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科学通报 2025年

作者：杨帅康王兴安袁开军杨学明中国科学技术大学化学与材料科学学院化学物理系中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连光源科学研究室合肥国家实验室南方科技大学理学院化学系和先进光源中心

分子光化学是研究化学反应机理的基础,是星际化学和理论化学的支撑学科.宇宙演化早期,很多重要小分子的电子吸收谱主要位于极紫外波段(50～200 nm),这些分子在极紫外光驱动下的光化学反应是理解宇宙早期分子演化和生命起源的关键.此外,... 详细信息

分子光化学是研究化学反应机理的基础,是星际化学和理论化学的支撑学科.宇宙演化早期,很多重要小分子的电子吸收谱主要位于极紫外波段(50～200 nm),这些分子在极紫外光驱动下的光化学反应是理解宇宙早期分子演化和生命起源的关键.此外,分子的极紫外光解离往往涉及高电子激发态,包含复杂的非绝热效应,是推动理论化学发展不可多得的实验佐证体系.过去几十年来,由于高亮度、可调谐的极紫外光源的缺乏,以及高分辨实验探测的困难,分子的极紫外光化学鲜有研究.在大连建成的极紫外自由电子激光-大连相干光源,为气相小分子的极紫外光化学研究提供了机会.本文重点关注大连相干光源在星际水分子光化学研究中的应用,系统地介绍水分子高电子激发态的解离动力学,阐明水分子新的解离产物通道对于理解星际化学和宇宙分子演化的潜在影响,并展望大连相干光源在未来一些研究领域的可能应用.

关键词：极紫外光化学光解离自由电子激光星际化学

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