检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2025年第3期83卷 206-211页

作者：李翔宇李家凯林淑娟王明盛孙径徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 福州大学化学学院福州350116

目前,中国已建成千万吨级煤制乙二醇生产装置,由于乙二醇市场行情不好,导致很多生产装置处于停产状态,迫切需要转型.煤制乙二醇中CO酯化可以生产草酸二甲酯(DMO)和碳酸二甲酯(DMC)两种重要的酯类化学品.把产物DMO转变为附加值更高的DMC... 详细信息

目前,中国已建成千万吨级煤制乙二醇生产装置,由于乙二醇市场行情不好,导致很多生产装置处于停产状态,迫切需要转型.煤制乙二醇中CO酯化可以生产草酸二甲酯(DMO)和碳酸二甲酯(DMC)两种重要的酯类化学品.把产物DMO转变为附加值更高的DMC是一条转型思路.DMO可通过脱羰反应变成DMC,但需要增加新的反应器和催化剂.如果利用煤制乙二醇的旧装置,通过更换新型催化剂,直接产出DMC,更具有经济性,也更具有挑战.Pd/α-Al_(2)O_(3)是传统的DMO生产催化剂.本工作提出了Pd Zn合金化策略,调控CO酯化产物选择性,实现了产物选择性从DMO调变为DMC.相比Pd/α-Al_(2)O_(3),Pd Zn(1:4)/α-Al_(2)O_(3)的DMO选择性显著下降(85.8%→16.8%),而DMC选择性显著上升(14.2%→83.2%).通过透射电子显微镜(TEM)和X-射线光电子能谱(XPS)等表征手段,证明形成了Pd Zn合金,且Zn降低了Pd的电子密度,使部分Pd处于单位点的Pdδ+状态,从而高选择性生成DMC.本工作为煤制乙二醇装置DMO改产DMC提供了一种新思路.

关键词： PdZn合金电子转移碳酸二甲酯 CO酯化反应

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后合成法构筑钛基金属有机框架及其应用

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化学学报 2023年第5期81卷 548-558页

作者：齐学平王飞张健中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

钛基金属有机框架(Ti-MOFs)因其优异的光催化活性成为当前材料研究领域的热点.但由于Ti离子极高的反应活性和亲氧属性,在反应过程中极易形成氧化物和其它竞争性的副产物,使得Ti-MOFs的合成极具挑战性.在MOFs发展的初期,关于Ti-MOFs的研... 详细信息

钛基金属有机框架(Ti-MOFs)因其优异的光催化活性成为当前材料研究领域的热点.但由于Ti离子极高的反应活性和亲氧属性,在反应过程中极易形成氧化物和其它竞争性的副产物,使得Ti-MOFs的合成极具挑战性.在MOFs发展的初期,关于Ti-MOFs的研究便同步开展,然而经过二十多年的发展,已报道的Ti-MOFs只有数十种,在上万种的MOFs中占比极其有限.为了避免或减少钛离子副反应的发生,通常在已知MOFs框架中引入金属Ti离子,来定向合成Ti-MOFs,该方法被称为后合成法(PSM),也是构筑Ti-MOF框架的一种有效方法.对PSM构筑Ti-MOFs的实例进行了系统的调研和总结.首先,依据钛离子引入方式和位置的不同,分为离子交换、离子插入(金属节点或簇单元位置引入钛离子)和配体修饰(有机配体位置引入钛离子)三种途径,并通过实例介绍了每种途径构筑的Ti-MOFs.随后,对PSM构筑的Ti-MOFs及其复合材料的设计与应用进行讨论.最后,对PSM构筑Ti-MOFs的现状进行总结并展望了未来的发展方向.

关键词：金属有机框架后合成法钛光催化

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稀土圆偏振发光材料研究进展

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化学学报 2024年第6期82卷 707-730页

作者：李小贞孙庆福福建师范大学海峡柔性电子实验室福州350117 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

圆偏振光(CPL)是一种特殊而重要的光,在三维显示、有机光电器件、安全油墨、生物和化学探针等方面具有广泛应用前景.发光不对称因子和发光量子产率是衡量圆偏振发光性能的重要指标.受磁跃迁偶极矩较小的影响,大部分手性材料的发光不对... 详细信息

圆偏振光(CPL)是一种特殊而重要的光,在三维显示、有机光电器件、安全油墨、生物和化学探针等方面具有广泛应用前景.发光不对称因子和发光量子产率是衡量圆偏振发光性能的重要指标.受磁跃迁偶极矩较小的影响,大部分手性材料的发光不对称因子较小.稀土金属离子优异的光、电性能和部分磁偶极跃迁允许特性使手性稀土化合物被认为是理想的具有高发光不对称因子和高发光量子产率的圆偏振发光材料.基于此,本综述归纳总结了手性稀土材料在可见光、近红外光和双光子激发圆偏振发光材料等方面的研究进展,探讨了配体、溶剂、阴离子、多级自组装作用和外界刺激等因素对圆偏振发光性能的调控规律,总结了手性稀土圆偏振发光材料在圆偏振有机发光二极管、生物传感、检测、防伪和成像等方面的应用,以及该领域目前面临的主要机遇和挑战.

关键词：稀土手性圆偏振发光自组装发光不对称因子

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锆基金属有机框架材料在氧传感器上的应用

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化学学报 2025年第1期83卷 45-51页

作者：王跃邹莹张元郑舒婕王恒宇刘天赋李仁富闽江师范高等专科学校化学与生物技术学院福州350108 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350108

氧气传感在环境监测、医疗保健、工业生产和应用安全等各领域都发挥着至关重要的作用,而金属有机框架(MOFs)由于具有较强的氧吸附能力,有望应用于氧气传感并提高其响应性能.本工作选取4个常见的锆基MOF材料并比较了其与配体的荧光发射... 详细信息

氧气传感在环境监测、医疗保健、工业生产和应用安全等各领域都发挥着至关重要的作用,而金属有机框架(MOFs)由于具有较强的氧吸附能力,有望应用于氧气传感并提高其响应性能.本工作选取4个常见的锆基MOF材料并比较了其与配体的荧光发射和荧光寿命,阐述了其发光机理.4种锆基MOF均表现出对氧气的荧光淬灭性能,证明了氧气是有效淬灭锆基MOF的荧光的主要空气组分.其中,MOF-808和UiO-66具有良好的稳定性,有望成为氧气传感器的候选材料.在探究Zr基MOF中导致荧光淬灭的组成时,通过对比具有相同配体的铬MOF,证明了Zr^(4+)是引发荧光淬灭的主要因素,理论计算以及氧气吸附测试辅助验证了锆基MOF在氧气传感中的优势.另外,UiO-66较短的恢复响应时间证明了MOF中孔道的作用,MOF荧光寿命的降低揭示了氧气对MOF荧光路径的抑制.这些发现预计将为开发敏感的氧气传感器提供理论指导.

关键词：金属有机框架材料氧气传感多孔材料荧光淬灭

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苯二甲酸衍生物修饰聚合物的超长有机室温磷光

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化学学报 2023年第9期81卷 1129-1134页

作者：田野司端惠高水英曹荣中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100049

超长有机室温磷光材料(UORTP)由于其独特的长寿命、丰富的激发态等优点,在成像、防伪、信息加密等领域受到了越来越多的关注.具有UORTP的聚合物材料则因其可加工性、透明度和柔韧性等特性渐渐走入人们的视野.本工作利用苯二甲酸衍生物... 详细信息

超长有机室温磷光材料(UORTP)由于其独特的长寿命、丰富的激发态等优点,在成像、防伪、信息加密等领域受到了越来越多的关注.具有UORTP的聚合物材料则因其可加工性、透明度和柔韧性等特性渐渐走入人们的视野.本工作利用苯二甲酸衍生物作为磷光体,通过酰胺键将苯二甲酸分子修饰在聚乙烯亚胺分子链上,合成了一系列具有超长有机室温磷光性能的聚合物.密度泛函理论(DFT)计算证明苯二甲酸和聚乙烯亚胺之间存在能量转移效应,阐释了长寿命磷光的产生途径.同时,通过调控磷光小分子的含量,这些聚合物可获得达1.51s的超长寿命和6s可见余辉.这是因为随着磷光分子含量的增加,逐渐增强的分子内氢键构建的刚性环境限制了其非辐射跃迁.基于材料磷光强度随温度变化的特性,进一步开发了其在温度传感领域的应用.这项工作为设计具有长寿命室温磷光和可调余辉的智能发光聚合物提供了一种新的方法.

关键词：有机室温磷光聚合物超长寿命可见余辉温度传感

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Zn^(2+)通过电子转移提升CO酯化反应Pd基催化剂性能

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化学学报 2023年第7期81卷 691-696页

作者：刘洵江辉波荆凯强徐忠宁郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院大学北京100049

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线,其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一.负载型Pd基催化剂可有效催化该反应,但关于载体效应的研究相对较少.本研究使用二维层状材料CoAl-LDH(layered double hydroxides)作为载... 详细信息

煤制乙二醇是现代煤化工中的一个重要技术路线,其中CO酯化反应合成草酸二甲酯(DMO)是关键步骤之一.负载型Pd基催化剂可有效催化该反应,但关于载体效应的研究相对较少.本研究使用二维层状材料CoAl-LDH(layered double hydroxides)作为载体,合成的Pd/CoAl-LDH催化剂在CO酯化制DMO反应中显示出51.5%的CO转化率.进一步在载体中引入Zn^(2+)合成Pd/ZnCoAl-LDH催化剂,其CO转化率提高至61.8%.XPS(X-rayphotoelectron spectroscopy)表征结果表明, Zn^(2+)的引入促进了Pd活性物种与载体ZnCoAl-LDH之间部分电子转移,从而使该催化剂表现出优异的活性.原位红外实验表明,载体中引入Zn^(2+)使得CO吸附峰发生红移,该结果进一步证实了Zn^(2+)的引入增加了Pd活性位点的局域电子密度.本研究通过结构设计增强催化剂载体的Lewis碱性,从而提高催化剂的反应活性,为进一步提升Pd基多相催化剂的性能提供了有益参考.

关键词： ZnCoAl-LDH Lewis碱位点草酸二甲酯电子转移

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OH+HCl→Cl+H_(2)O反应中的反应物转动激发效应

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Chinese Journal of Chemical Physics 2024年第2期37卷 211-220,I0102页

作者：徐昕陈俊刘舒张东辉中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室大连116023 中国科学院大学北京100049 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

本文在最近构建的F12a势能面上,对OH+HCl→Cl+H_(2)O的一系列反应物转动激发态进行了势能平均的五维含时波包计算,得到了初始态选择的反应几率和速率常数。研究发现,除了很低碰撞能量,单独激发反应物HCl到j_(1)=2或者OH到j_(2)=1得到了... 详细信息

本文在最近构建的F12a势能面上,对OH+HCl→Cl+H_(2)O的一系列反应物转动激发态进行了势能平均的五维含时波包计算,得到了初始态选择的反应几率和速率常数。研究发现,除了很低碰撞能量,单独激发反应物HCl到j_(1)=2或者OH到j_(2)=1得到了总反应几率的最大值.在低能区域,随着OH转动激发的增加,反应几率的共振增强迅速减小,导致250K以下的速率常数迅速下降HCl和OH同时转动激发的速率常数不是单独激发结果的简单叠加。最后,通过对(5,5)态以下初始转动态的速率常数进行玻尔兹曼平均,得到了反应的热速率常数,与实验结果基本吻合。

关键词：反应物转动激发含时波包反应几率 Feshbach共振速率常数

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三明治结构金属有机框架复合材料的微环境调控优化光催化制氢

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科学通报 2023年第28期68卷 3718-3720页

作者：朱鑫旭徐刚中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

太阳能光催化制氢是有希望解决全球能源危机的可行性手段,提高人工光催化剂的效率是该领域面临的核心问题.由于催化位点与周围微环境之间的协同作用,天然酶表现出超高的催化效率.受此启发,研究人员在热催化剂的催化位点周围制造合适的... 详细信息

太阳能光催化制氢是有希望解决全球能源危机的可行性手段,提高人工光催化剂的效率是该领域面临的核心问题.由于催化位点与周围微环境之间的协同作用,天然酶表现出超高的催化效率.受此启发,研究人员在热催化剂的催化位点周围制造合适的微环境,有效提高了催化效率[1~6].然而,由于在光催化反应中光激发、电荷分离和表面反应等多过程相互纠缠、相互影响,这给利用微环境调控优化光催化性能带来巨大的挑战.应对挑战的有效手段就是构建可以在原子精度上调节光敏剂和催化单元周围微环境的平台.金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属节点和有机配体构成的多孔晶体材料,在多相催化领域引起广泛关注.尤其是其具有结构精确、孔环境可变和结构、成分灵活可调等特性,可以促进原子尺度上精确的微环境调制,在光催化方面显示出极大的潜力.此外,一些具有新型结构的MOF复合材料,如三明治结构、蛋壳结构已被成功合成并且实现了复杂的催化功能[7,8].

关键词：金属有机框架光催化制氢多相催化催化功能三明治结构催化效率晶体材料电荷分离

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有机催化剂实现工业级电流密度下CO_(2)介导的析氯反应

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科学通报 2023年第27期68卷 3552-3554页

作者：龚梦姚朱起龙中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

氯碱工艺是最基本的化学工业之一,电解产生的氯气(Cl_(2))和烧碱(NaOH)是重要的化工原料.其中阳极氧化生成的Cl_(2)被广泛应用于各个化工领域和日常生活中,如有机溶剂、塑料、建筑材料的生产以及水处理、有机合成等[1,2].由于全球范围内... 详细信息

氯碱工艺是最基本的化学工业之一,电解产生的氯气(Cl_(2))和烧碱(NaOH)是重要的化工原料.其中阳极氧化生成的Cl_(2)被广泛应用于各个化工领域和日常生活中,如有机溶剂、塑料、建筑材料的生产以及水处理、有机合成等[1,2].由于全球范围内对Cl_(2)的消耗量非常大.

关键词：有机催化剂建筑材料化工原料有机溶剂阳极氧化全球范围电流密度化工领域

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NiTe纳米催化剂用于高效电化学合成H2O2

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化学学报 2025年第4期83卷 326-331页

作者：侯赟鑫胡芬林声键陈青松温珍海福州大学化学学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室、福建省氢能材料与技术重点实验室

过氧化氢在工业、医疗和污水处理等多领域具有重要的应用价值.本研究采用水相合成法成功制备了NiTe纳米材料.研究结果表明,以氧气和纯水为原料,采用多孔阳离子交换树脂作为介导的固态电解质器件中,在电位为0.31 V（vs. RHE）时, H2O2法... 详细信息

过氧化氢在工业、医疗和污水处理等多领域具有重要的应用价值.本研究采用水相合成法成功制备了NiTe纳米材料.研究结果表明,以氧气和纯水为原料,采用多孔阳离子交换树脂作为介导的固态电解质器件中,在电位为0.31 V（vs. RHE）时, H2O2法拉第效率高达85%,在200 mV电位窗口内保持法拉第效率超过80%.此外,在0.11 V （vs. RHE）时, H2O2产率可达4334.39 mmol·h-1·g-1. NiTe催化剂中Te的电子结构调控效应,结合富含的晶界和缺陷位点,以及小尺寸和多孔的复合结构,为其提供了理想的活性中心和优异的结构基础.固态电解质器件的应用不仅显著降低成本和操作风险,还能直接生产纯净的过氧化氢溶液,提高生产效率.该研究为氧气高效电还原产过氧化氢提供了新思路.

关键词：纳米材料 NiTe 固态电解质氧还原过氧化氢

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