检索结果-内蒙古大学图书馆

分级结构NiO纳米管/纳米片表面限域生长Pt亚纳米团簇催化剂用于尿素辅助节能产氢（英文）

Chinese Journal of Catalysis 2025年第2期 203-218页

作者：李家欣吕燕吴雪岩郭新玉杨卓君郭继玺周天华贾殿赠新疆大学化学学院碳基能源化学与利用国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚... 详细信息

在载体上分散具有催化活性的金属纳米颗粒（NPs）是提高贵金属利用率、降低催化剂成本的有效策略.大量研究表明,当NPs尺寸缩小至亚纳米尺度时,表面原子在总原子数中的比例显著增加,这对于开发高效低廉的贵金属基催化剂具有重要意义.亚纳米簇（SNCs）因其丰富的金属-金属键及金属-载体键,能够优化反应物的吸附与解吸,并通过调控金属-载体相互作用提升催化性能.尽管SNCs催化剂具有优异的催化活性,但由于其较高的表面能和难以形成牢固的共价键,使其在恶劣的操作条件下极易团聚,从而降低其催化活性及稳定性.为了克服SNCs催化剂成本高和稳定性差的问题,引入过渡金属基化合物作为载体来分散和锚定SNCs催化剂,是实现其高效利用的可行方法.本文结合空间域限域和退火处理设计了一种Pt/NiO/NF催化剂,其中亚1 nmPt纳米簇被锚定在具有1D/2D纳米管/纳米片分级结构的NiO载体上.独特的1D/2D分级结构有助于亚1 nm尺寸Pt纳米团簇的限域生长,既防止了它们在形成过程中向更大尺寸迁移,也阻止了其在析氢反应（HER）和尿素氧化反应（UOR）过程中从NiO载体上脱离.在亚1 nmPt纳米团簇与NiO载体之间形成的强金属-载体相互作用（SMSI）诱导了大量电荷在Pt和NiO之间的异质界面周围重新分布,从而促使多活性位点形成以实现在碱性条件下对HER和UOR的较好的电催化活性和稳定性.微观结构分析和理论计算结果表明,亚1nm的Pt纳米簇通过Pt–O–Ni键牢固地锚定在NiO载体上,导致Pt中心的电子向NiO载体转移.这种电子转移不仅调节了Pt的电子结构增强了Pt位点的催化活性，还通过SMSI优化了NiO结构中Ni位点的催化活性.两者的协同作用促进了反应中间体在Pt/NiO/NF催化剂表面的吸附与解吸过程,从而显著增强了催化剂的本征催化.所制Pt/NiO/NF催化剂在HER中仅需12和136 mV的过电位即可分别驱动10和100 mA cm–2的电流密度,并且在500 mA cm–2的电流密度下连续运行260 h,保持96%的电催化稳定性.特别是,当制备的Pt/NiO/NF催化剂作为自支撑电极用于HER|UOR耦合系统时,仅需1.53 V的电池电压即可驱动50 mA cm–2的电流密度,比相同条件下的传统水电解系统低约300 mV.研究表明,采用纳米管/纳米片结构的NiO作为载体,不仅能够有效分散并稳定Pt亚纳米团簇,还通过金属-载体相互作用精细调控Pt团簇的电子结构.这种调控改变了Pt的电子密度分布,优化了反应物的吸附和解吸过程,从而显著提高了Pt原子在催化反应中的利用率.此外, NiO载体对Pt的电子效应增强了催化剂的催化性能和长期稳定性,显著提高了催化剂在复杂反应中的表现.综上,本文通过空间限域和强金属-载体相互作用精确调控亚1 nm Pt亚纳米团簇的尺寸及其电子结构,并结合NiO载体的协同效应,显著提升了Pt/NiO/NF催化剂的电催化活性与稳定性.Pt团簇尺寸的调节使得更多的表面原子暴露于催化反应中,同时通过调控Pt纳米团簇的电子结构优化了其催化性能.此外,具有纳米管/纳米片分级结构的NiO载体强化了金属-载体相互作用,抑制了Pt团簇的团聚,显著提高了催化剂的长期稳定性.本文为高效且稳定的负载型纳米金属团簇催化剂的设计提供了新的理论框架,在能源转化、环境催化等领域具有广泛的应用前景.

关键词：金属-载体相互作用亚纳米团簇析氢反应尺寸工程尿素氧化反应

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基于金属有机框架材料的C2烃类吸附分离研究进展

基于金属有机框架材料的C2烃类吸附分离研究进展

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2022光化学理论与机制学术研讨会

作者：李秀芳俱战锋袁大强中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室350002福建福州中国科学院大学 100049北京中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室350002福建福州

乙烷、乙烯、乙炔这3 种C2 烃类在石油化工领域应用广泛，其分离纯化过程是进行化工生产的一个重要步骤。因C2 烃类物理性质与分子尺寸都比较接近，对其进行分离提纯是分离领域的难题，目前工业上采用的主要是低温蒸馏法，但其能耗大，... 详细信息

乙烷、乙烯、乙炔这3 种C2 烃类在石油化工领域应用广泛，其分离纯化过程是进行化工生产的一个重要步骤。因C2 烃类物理性质与分子尺寸都比较接近，对其进行分离提纯是分离领域的难题，目前工业上采用的主要是低温蒸馏法，但其能耗大，对设备要求高;吸附分离法被认为是一种能够降低能耗的有效手段，作为吸附剂的金属有机框架(MOFs)材料因其结构多样，比表面积高，孔道易于设计和功能化而备受关注，同时被认为在C2 烃类节能分离领域具有很好的应用前景。本文对近年来基于MOFs 材料的C2 烃类吸附分离的研究作了归纳总结，主要从MOFs 材料结构与分离性能间的关系出发，以不同的分离机制对C2 烃类的分离作了介绍说明，探讨了其所存在的问题，并进行了展望。

关键词：金属有机框架材料 C2烃类吸附分离结构机制

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多孔氢键有机框架(HOFs):现状与挑战

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化学学报 2020年第12期78卷 1309-1335页

作者：林祖金曹荣福建农林大学生命科学学院应用化学系中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

氢键有机框架(HOFs)已经发展成为一类独特的晶态多孔材料,它一般是由有机或金属-有机构建单元通过分子间的氢键相互连接而形成的框架材料.由于氢键强度弱和柔性强,因此大部分HOFs的框架都比较容易坍塌.然而,通过合理地选择刚性且具有特... 详细信息

氢键有机框架(HOFs)已经发展成为一类独特的晶态多孔材料,它一般是由有机或金属-有机构建单元通过分子间的氢键相互连接而形成的框架材料.由于氢键强度弱和柔性强,因此大部分HOFs的框架都比较容易坍塌.然而,通过合理地选择刚性且具有特定几何构型的构建单元、引入穿插或π-π作用和静电作用等其它分子间的作用力,稳定且多孔的HOFs也逐渐地被制备出来.与其它含有机组分的晶态多孔材料如金属-有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)相比, HOFs具有自己的特点,例如:温和的合成条件、高度的结晶性、溶剂加工性、容易修复和再生等. HOFs的这些特点能够使其成为一类独特的功能多孔材料.本综述主要概述了稳定且多孔HOFs设计的一些基本原则,系统总结了构筑HOFs常用的超分子合成子以及脚手架,重点综述了近十年HOFs在气体吸附与分离、质子传导、异相催化、荧光和传感、生物应用、对映体拆分和芳香化合物的分离、环境污染物去除和有机结构测定等领域的重要进展.

关键词：氢键有机框架超分子合成子氢键结构设计永久多孔性

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基于多角度分析与联想结合的离子液体电解质教学设计——以“胍”为例

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化学教育（中英文） 2023年第10期44卷 39-44页

作者：黄波宓锦校贾旭李艾琳易滢婷黄小荥罗江水四川大学材料科学与工程学院四川成都610065 厦门大学材料学院福建厦门361005 中国民航大学理学院天津300300 福建省宁德市艾舒云诚新材料科技有限公司福建宁德355200 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

离子液体具有独特的理化性质,是极具潜力的新型电解质。如何提高学生对离子液体电解质的学习兴趣和效率,特别是抽象概念和知识的学习,是当前化学教育新课题。以胍类离子液体(胍盐)中胍阳离子及其前驱体——胍的分析为例,提出了一种基于... 详细信息

离子液体具有独特的理化性质,是极具潜力的新型电解质。如何提高学生对离子液体电解质的学习兴趣和效率,特别是抽象概念和知识的学习,是当前化学教育新课题。以胍类离子液体(胍盐)中胍阳离子及其前驱体——胍的分析为例,提出了一种基于对问题多角度分析并引导学生联想学习的教学方案,旨在实现离子液体教学方法的多样化,使教学内容简明扼要以激发学生学习的兴趣。

关键词：离子液体电解质胍共振结构稳定性多角度分析

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1,3-双(二苯基膦氧)丙烷锰(Ⅱ)配合物磷光蒸气变色研究

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中国科学：化学 2020年第1期50卷 143-150页

作者：吴越陈忠宁中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100039

本文以1,3-双(二苯基膦氧)丙烷(DPPPO2)为配体,合成了两种不同结构的锰(Ⅱ)配合物,其化学式分别为[Mn(DPPPO2)Br2]n(1G)和[Mn2(DPPPO2)4Br2]Br2·4CH3OH(1R).通过X射线单晶衍射确定了这两个化合物的结构.1G呈现一维链状结构,1R则为... 详细信息

本文以1,3-双(二苯基膦氧)丙烷(DPPPO2)为配体,合成了两种不同结构的锰(Ⅱ)配合物,其化学式分别为[Mn(DPPPO2)Br2]n(1G)和[Mn2(DPPPO2)4Br2]Br2·4CH3OH(1R).通过X射线单晶衍射确定了这两个化合物的结构.1G呈现一维链状结构,1R则为笼状结构的双核配合物.四面体构型的Mn(Ⅱ)化合物1G在紫外灯照射下呈现绿光发射(λem=514 nm),而扭曲四方锥构型的Mn(Ⅱ)化合物1R呈现红光发射(λem=634 nm).无论是晶体、粉末还是PMMA掺杂薄膜,1G暴露在甲醇蒸气中可发生结构重排,转化为1R,伴随磷光发射光谱显著红移,最大发射峰从514 nm红移到634 nm,同时绿光转变为红光发射.另一方面,若150℃加热1R,则转化为1G,伴随着红光转换为绿光发射.X射线衍射实验表明,化合物1G吸收甲醇蒸气后转变为1R,但加热到150℃时1R又可以恢复到1G,由此实现1G与1R可逆转化.

关键词：双氧膦锰磷光蒸气变色

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YAG晶体的位错研究进展

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量子电子学报 2022年第5期39卷 687-706页

作者：张瑞梅大江石小兔马荣国张庆礼窦仁勤刘文鹏上海工程技术大学化学化工学院上海201620 中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所安徽省光子器件与材料重点实验室安徽合肥230031 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 先进激光技术安徽省实验室安徽合肥230037 中国科学技术大学安徽合肥230026

大尺寸YAG晶体的生长不可避免地会出现各种缺陷,位错是晶体中主要的缺陷之一。位错会产生应力双折射,降低晶体的光学均匀性,增大损耗、缩短使用寿命等,因此生长出无位错或低位错YAG晶体对发展高效率固体激光器具有重要意义。本文综述了... 详细信息

大尺寸YAG晶体的生长不可避免地会出现各种缺陷,位错是晶体中主要的缺陷之一。位错会产生应力双折射,降低晶体的光学均匀性,增大损耗、缩短使用寿命等,因此生长出无位错或低位错YAG晶体对发展高效率固体激光器具有重要意义。本文综述了近四十年来国内外对于YAG晶体的位错研究状况,总结了化学腐蚀法、缀饰法、同步辐射法、应力双折射法、X射线透射形貌术、光散射层貌术等在位错方面的研究以及TEM、SEM等方法在YAG位错研究上的应用,并对晶体生长工艺对晶体内部位错密度与分布的影响进行了介绍,为大尺寸、高品质YAG激光晶体的制备和位错研究提供了参考。

关键词：激光技术 YAG晶体位错晶体缺陷晶体生长

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中心手性金属铑配合物催化的不对称光诱导Giese自由基加成反应

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有机化学 2020年第11期40卷 3944-3952,M0014页

作者：陈亮胡良建杜宇苏伟平康强中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049 福建农林大学材料工程学院福州350002

报道了一种可见光驱动的双功能中心手性金属铑配合物催化的不对称自由基加成反应,由对胺基苯乙酸生成的对胺基苄基自由基对α,β-不饱和酰基咪唑进行立体选择性的1,4-加成,以中高收率和高对映选择性合成了一系列加成产物.该反应具有对... 详细信息

报道了一种可见光驱动的双功能中心手性金属铑配合物催化的不对称自由基加成反应,由对胺基苯乙酸生成的对胺基苄基自由基对α,β-不饱和酰基咪唑进行立体选择性的1,4-加成,以中高收率和高对映选择性合成了一系列加成产物.该反应具有对映选择性高、反应条件温和、操作简单等特点.根据对双功能中心手性金属配合物催化的研究和文献报道,提出了一个合理的反应机理.

关键词：可见光催化双功能手性铑配合物 Giese自由基加成反应对胺基苄基自由基

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三例同构稀土/钨氧簇化合物二维红外相关光谱研究

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光谱学与光谱分析 2020年第7期40卷 2104-2109页

作者：潘英民陈义平石林龚智慧毕文超孙燕琼福州大学化学学院福建福州350108 中国科学院福建物质结构研究所国家重点实验室福建福州350002

多酸化合物(POMs)是一类重要的多金属氧簇,由过渡金属在其高氧化态(V^Ⅴ, Nb^Ⅴ, Ta^Ⅴ,Mo^Ⅵ,Mo^Ⅴ及W^Ⅵ)与氧桥联的簇阴离子组成。在前人研究基础(H2en)2{SiW11O39Sm(H2O)2}·(H3O)·6H2O之上,改变稀土盐,成功合成了与其同... 详细信息

多酸化合物(POMs)是一类重要的多金属氧簇,由过渡金属在其高氧化态(V^Ⅴ, Nb^Ⅴ, Ta^Ⅴ,Mo^Ⅵ,Mo^Ⅴ及W^Ⅵ)与氧桥联的簇阴离子组成。在前人研究基础(H2en)2{SiW11O39Sm(H2O)2}·(H3O)·6H2O之上,改变稀土盐,成功合成了与其同构的三例晶体(H2en)2{SiW11O39Ln(H2O)2}·(H3O)·6H2O[Ln=Ce(1), Pr(2), Nd(3)], X-射线单晶衍射实验测得四者属于三斜晶系,P1空间群,晶胞参数一致,表明它们晶体结构相同;X-射线粉末衍射实验显示四者峰位相同,表明物相一致。此类同构的晶体,由于簇阴离子相同,仅取代的稀土离子不同,在许多表征方式上,显示出类似的现象,例如一维红外光谱吸收曲线相似,在1 039, 949, 889和787 cm^-1均出现了归属于Keggin簇阴离子骨架的振动吸收,在3 600~3 300和1 600~1 630 cm^-1附近均出现νas(O—H)及δ(O—H)的吸收峰,在3 277, 2 927和2 855 cm^-1内均出现了乙二胺配体N—H和C—H伸缩振动峰。但是磁微扰下的二维红外相关光谱,磁性粒子对磁场响应很敏感,热微扰下的二维红外相关光谱,易于捕捉氢键振动模式的细微变化。因此,二维红外光谱可以用于精细测定分子结构,并且此类同构钨氧簇合物的二维红外光谱对比分析还未见报道。磁微扰下的二维红外相关光谱,化合物1在468, 560和810 cm^-1出现响应峰,分别归属于νas(Ce—O),骨架ν(W—O),νas(W—Ob)。化合物2在450,464和475 cm^-1出现νas(Pr—O), 570和675 cm^-1处响应峰归属于骨架ν(W—O)。化合物3在452, 468和472 cm^-1处响应峰归属于νas(Nd—O), 518, 533, 545, 565和695 cm^-1响应峰为骨架ν(W—O)。化合物1, 2, 3归属于骨架ν(W—O)的响应峰数目增多,这是由于磁微扰下的二维红外光谱, Ce^3+, Pr^3+, Nd^3+价电子组态分别为4f^1, 4f^2, 4f^3,价电子数增加,磁性粒子Ln^3+对邻近W—O键影响变大。热微扰下的二维红外相关光谱,化合物1, 2, 3均在400 cm^-1左右出现了νas(Ln—O)响应峰, 810, 860和940 cm^-1左右均出现了νas(W—Ob)和νas(W—Od)的响应峰,这是由于三个化合物的簇骨架相同,氢键相同。但是化合物1, 2, 3的νas(W—O)振动响应最强峰分别出现在810, 850和855 cm^-1,这可能由于取代在簇骨架上的Ln离子极性不同,对邻近W—O键偶极矩产生不同影响。因此通过二维红外光谱,可以很好地对此类同构的稀土取代钨氧簇的异同点进行分析。

关键词：钨氧簇化合物 Keggin结构二维红外相关光谱

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金属有机框架基抗菌材料的应用研究与展望

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武夷科学 2022年第2期38卷 81-98页

作者：詹小平秦金莹曹高娟李红芳林祖金福建农林大学生命科学学院福建福州350002 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验福建福州350002

细菌感染特别是多重耐药菌感染是当前临床治疗所面临的一大难题,加上细菌耐药问题越来越严峻,能用的有效药和治疗手段愈发局限。金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)作为一种新型的多孔晶态材料,能释放自身抗菌组分、产生活性... 详细信息

细菌感染特别是多重耐药菌感染是当前临床治疗所面临的一大难题,加上细菌耐药问题越来越严峻,能用的有效药和治疗手段愈发局限。金属有机框架(metal-organic frameworks,MOFs)作为一种新型的多孔晶态材料,能释放自身抗菌组分、产生活性氧和负载抗菌剂,是当前最具潜力的抗菌材料,为克服细菌感染和耐药问题带了新的突破口。本文综述了MOFs的抗菌机理、抗菌应用和潜在的细胞毒性。总结了MOFs的金属离子、有机配体和氧化应激等主要抗菌机理,重点介绍不同结构的MOFs材料及其作为抗菌剂或抗菌载体在抗菌领域的应用,最后概述了MOFs可能存在的细胞毒性,提出MOFs抗菌应用仍需克服的一些困难,并展望了这类抗菌材料今后的发展方向。

关键词：多重耐药菌金属有机框架抗菌机理抗菌应用细胞毒性

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药械组合产品质量管理体系建立及监管的探讨

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中国医疗器械信息 2022年第13期28卷 10-12页

作者：刘凤林柴谦郭金双张云娟杨阳董丹丹陈洪忠山东省食品药品审评查验中心山东济南250000 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002

药械组合产品具有特殊性,如何建立质量管理体系,如何对质量管理体系进行有效监管是个值得探讨的问题。该文对国内外体系监管现状分析药械组合产品质量管理体系建设及监管中存在的问题,给出相关意见建议,以期为相关企业的体系建立及监管... 详细信息

药械组合产品具有特殊性,如何建立质量管理体系,如何对质量管理体系进行有效监管是个值得探讨的问题。该文对国内外体系监管现状分析药械组合产品质量管理体系建设及监管中存在的问题,给出相关意见建议,以期为相关企业的体系建立及监管部门提供参考。

关键词：药械组合产品质量管理体系监管

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