检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学（化学） 2023年第7期53卷 1227-1235页

作者：周鹏袁成前闫学海中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

本文通过全原子分子动力学研究了典型的自组装芳香二肽分子(z-FF)自组装过程的微观结构演化,探索了肽分子间以及肽分子与溶剂水分子的微观作用力在自组装各个阶段的作用.模拟结果显示,尽管π-π堆积作用占分子间作用能的比重不高,但其... 详细信息

本文通过全原子分子动力学研究了典型的自组装芳香二肽分子(z-FF)自组装过程的微观结构演化,探索了肽分子间以及肽分子与溶剂水分子的微观作用力在自组装各个阶段的作用.模拟结果显示,尽管π-π堆积作用占分子间作用能的比重不高,但其在自组装初期对分子聚集起到的驱动力的贡献大于非π-π堆积作用力.肽分子与溶剂水分子形成的氢键数量随着组装进程而减少,总体呈现去溶剂化效应,但同时伴随着多次再溶剂化过程.水化层中的水分子存在两种特殊的"水桥"形式,即"单分子水桥"和"水团簇水桥",其在水化层水分子中占比在30％～70％之间涨落.水桥的涨落伴随着肽分子结构重排,在自组装各个阶段(相分离、成核、生长和纤维交联)起着重要作用.

关键词：自组装肽微观作用力分子动力学模拟 π-π堆积作用水桥

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聚合离子液体设计及催化环己烷选择性氧化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1552-1564页

作者：王瑞瑞金颖刘玉梅李梦悦朱胜文闫瑞一刘瑞霞中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正... 详细信息

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正己烷三种不同烷基链长度的取代,合成系列聚合离子液体(PIL)。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、接触角等表征手段分析了聚合离子液体的化学结构及形貌特征,并考察了PIL-C_(18)、PIL-C_(12)、PIL-C_(6)催化环己烷选择性氧化为己二酸的性能,进而选取PIL-C_(12)深入研究了离子率对催化性能的影响规律。结果表明,烷基链段长度以及离子率可以有效调控亲疏水性和反应活性位点,进而提高反应性能,使得反应生成己二酸的转化率达到21.8%,选择性为41.5%。

关键词：聚合离子液体离子率环己烷催化氧化

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催化裂化工业再生器底部气流分布与优化

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过程工程学报 2024年第7期24卷 763-771页

作者：卢玲玲王凤王慧公茂明张香平郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室介科学与工程全国重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100190

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再... 详细信息

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再生器底部气体分布器上方区域气相速度径向分布严重不均。在此基础上,研究了不同进风速度、倒锥结构和分布板孔径对气相速度分布均匀性的影响。发现改变主风入口处倒锥的高径比和倒锥距气体分布器的竖直距离对气体分布器出口气体速度径向分布均匀性无明显影响;增大主风分布器的限流孔孔径,分布器上方区域气相速度径向分布的均匀性得到改善,且孔径为18mm时,主风气体分布效果良好。

关键词：催化裂化再生器气体分布器倒锥流场

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二次铝灰中氟氮物相的光谱分析

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光谱学与光谱分析 2022年第11期42卷 3588-3594页

作者：黄形中武文粉李占兵李会泉刘青青李少鹏中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰... 详细信息

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰中含氮、含氟物相等毒害组分的赋存形态及分布规律,判断氟氮物相形成途径,有利于开发高适性的二次铝灰无害化技术,实现二次铝灰中毒害组分和有价组分的高效分离,有效解决其资源化利用难题。结合化学与仪器分析,利用X射线衍射、X射线荧光光谱定量研究了生产过程中不同系列三种铝合金产生的二次铝灰中含氟物相、含氮物相等物相含量,采用X射线光电子能谱、扫描电子显微镜与能谱系统分析氟、氮元素的结合形态和分布特征。结果表明,使用光谱分析方法与化学分析方法对二次铝灰中氮化物、氟化物的定量检测结果基本相符。铝-硅、铝-镁、铝-镁-硅三种系列铝合金生产过程得到的二次铝灰中含氮物相含量为4.30%~5.48%,含氮物相均主要以AlN形式存在,由生产过程中铝熔体与氮气反应生成物进入二次铝灰。AlN主要分布在体相中,颗粒形貌呈球端条状或棱块状,以游离单独颗粒或与含铝物相连生的形式存在;二次铝灰中含氟物相含量为1.04%~2.29%,铝-硅系列合金生产过程得到的二次铝灰中含氟物相以NaF,CaF_(2),MgF_(2)和Na_(3)AlF_(6)形式存在,在铝-镁、铝-镁-硅合金生产得到的二次铝灰中含氟物相以CaF_(2),MgF_(2)和KF形式存在;含氟物相均作为添加剂在铝产品生产过程中进入二次铝灰,在二次铝灰生成过程中未发生其他反应生成新相。三种样品中含氟物相在表面富集,形貌呈团絮状或不规则块状,以附着、包覆大颗粒,与其他组分连生、游离单独颗粒的形式存在。本研究可为二次铝灰中氟、氮等毒害杂质的脱除提供理论依据及基础支撑。

关键词：二次铝灰氟化物氮化物物相分析赋存形态

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氧化物负载单原子电解水催化剂的载体效应

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工程科学学报 2024年第2期46卷 255-267页

作者：蒋朝敏王祖民于然波北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构... 详细信息

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构效关系方面独特优势.其次综述了氧化物载体在稳定金属单原子、分散活性物种、调节中心电子结构、吸附和活化反应物等方面的重要作用;并详细分析了载体如何通过结构缺陷、表面基团、空间限域和晶格作用等实现对金属原子的负载和稳定.然后,通过实例对比了单原子在不同氧化物载体上配位结合方式,以及在析氢、析氧和全水解反应中的性能差异.最后,对利用载体与单原子相互作用调节催化剂性能的机遇和挑战、关键问题和可能的解决方案进行了展望.

关键词：单原子催化剂氧化物电催化析氢反应析氧反应

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Ensifer adhaerens CAS22-03发酵工艺优化及D-p-HPG的酶法制备

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过程工程学报 2024年第9期24卷 1096-1105页

作者：何然峰杨宇宋显炳李小连王自强王鹏王云山河北科技大学化学与制药工程学院河北石家庄050018 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)北京100190 河北大学生命科学学院河北保定071002

为了研究Ensifer adhaerens CAS22-03来源的D-海因酶(D-Hase)与N-氨甲酰水解酶(D-Case)表达活性的影响因素,提高Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化制备D-对羟基苯甘氨酸(D-p-HPG)的效率,本工作采用单因素试验和正交试验优化了Ensifer adhaerens CAS22-03发酵培养基的碳源、氮源,建立了Ensifer adhaerens CAS22-03的分批补料发酵工艺,分析了DHase和D-Case的酶学特性,开发了基于Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化的D-p-HPG酶促生产工艺。结果表明,Ensifer adhaerens CAS22-03的最适碳源和氮源为蔗糖和酵母浸粉,分批补料发酵过程中,D-Hase和D-Case的活性高达243.6和55.8 U/g,分别提高了56.9%和46.4%。D-Hase和D-Case的最适反应温度均为45℃,最适反应pH分别为9和8。Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化制备D-p-HPG的过程中,当底物浓度为40 g/L、酶用量为底物:菌体=5:1时,40℃,200 r/min条件下反应10 h,底物转化率达到95%以上,本工作的研究结果为D-p-HPG的工业酶法生产奠定了基础。

关键词： Ensifer adhaerens CAS22-03 D-海因酶 N-氨甲酰水解酶发酵工艺优化全细胞催化

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基于压电响应的石墨相氮化碳材料的抗菌性能

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过程工程学报 2024年第11期24卷 1364-1374页

作者：马文峻王笑泽张婧坤陈运法中国科学院过程工程研究所介科学与工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 中国科学院大学材料科学与光电子工程研究中心北京100049

二维石墨相碳氮化物(g-C_(3)N_(4))因具有规则分布的非中心对称孔,可以产生压电响应而在抗菌领域得到了广泛关注。本研究设计制备了两种含氧官能团包括羟基和羧基化的二维g-C_(3)N_(4)材料。研究表明,含氧官能团改性后g-C_(3)N_(4)的结... 详细信息

二维石墨相碳氮化物(g-C_(3)N_(4))因具有规则分布的非中心对称孔,可以产生压电响应而在抗菌领域得到了广泛关注。本研究设计制备了两种含氧官能团包括羟基和羧基化的二维g-C_(3)N_(4)材料。研究表明,含氧官能团改性后g-C_(3)N_(4)的结构保持较好。压电响应力显微镜(PFM)测试证实了这些复合材料具有不均匀的表面电位分布且羟基化和羧基化材料压电性能均有显著提高。活性氧物种测试结果显示羧基化材料表现出了较强的超氧阴离子(·O_(2)^(-))信号但是羟基化材料并未表现出自由基信号。这可能是由于羧基基团具有比羟基更强的吸电子能力,在压电场下促进了电子-空穴对的分离并增强了材料俘获电子的能力,俘获的电子再还原周围的吸附氧产生了大量·O_(2)^(-)。体外抗菌测试显示,·O_(2)^(-)诱导的氧化应激与物理切割相结合,对大肠杆菌的抗菌率达到了5log(99.999%),对金黄色葡萄球菌的抗菌率达到了4log(99.99%),超过了纯相g-C_(3)N_(4)和羟基化g-C_(3)N_(4)-H。这些发现突出了含氧官能团改性g-C_(3)N_(4)材料的抗菌潜力,可作为光限制环境中有希望的候选抗菌材料。

关键词： g-C_(3)N_(4) 抗菌材料活性氧大肠杆菌金黄色葡萄球菌压电特性

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酪氨酸衍生物调控酶催化路径可控合成功能黑色素

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化学学报 2023年第11期81卷 1486-1492页

作者：苏东芮任小康于沄淏赵鲁阳王天宇闫学海北京科技大学化学与生物工程学院功能分子与晶态材料科学与应用北京市重点实验室北京100083 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100083 中国科学院大学化学工程学院北京100049 中国科学院过程工程研究所介尺度科学研究中心北京100083

利用酶催化自组装将生物小分子构筑成具有独特功能的生物大分子聚合物是制备功能生物材料极具前景的新策略,然而其挑战在于如何在底物层面调控生物大分子的结构和功能.以从酪氨酸构筑黑色素为例,通过底物结构的简单衍生化,实现了对酶催... 详细信息

利用酶催化自组装将生物小分子构筑成具有独特功能的生物大分子聚合物是制备功能生物材料极具前景的新策略,然而其挑战在于如何在底物层面调控生物大分子的结构和功能.以从酪氨酸构筑黑色素为例,通过底物结构的简单衍生化,实现了对酶催化自组装过程中关键聚合位点的控制,得到一系列尺寸、形貌各异的黑色素产物.进一步表征了各黑色素产物的光热转换性能,在细胞层次验证了结构修饰的黑色素用于光热材料的潜力.揭示了通过改变底物核心基团周边化学结构调控酶催化路径,进一步调控黑色素产物性质及功能的可行性,为构筑新型功能黑色素材料提供了新思路,同时对揭示生物大分子结构与生物功能的关系提供了有益启示.

关键词：黑色素酪氨酸酶酶催化自组装酪氨酸衍生物光热材料

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长链支化聚烯烃弹性体的合成、结构与性能研究

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高分子学报 2025年

作者：刘明杨小俊陈风涛董金勇武汉工程大学化工与制药学院绿色化工过程教育部重点实验室中国科学院化学研究所中国科学院工程塑料重点实验室中国科学院大学

聚烯烃弹性体(POE)作为高端的聚乙烯树脂，具有高抗冲击性、高弹性、高柔韧性以及与其他聚烯烃材料的优异相容性，但由于其本身缺乏长链支化结构，导致其在熔体加工过程中仍存在不足.本研究采用两种策略，分别将ω-烯烃基甲基二氯硅烷... 详细信息

聚烯烃弹性体(POE)作为高端的聚乙烯树脂，具有高抗冲击性、高弹性、高柔韧性以及与其他聚烯烃材料的优异相容性，但由于其本身缺乏长链支化结构，导致其在熔体加工过程中仍存在不足.本研究采用两种策略，分别将ω-烯烃基甲基二氯硅烷和非共轭α,ω-双烯烃作为长链支化功能助剂，向POE分子链中引入H型长链支化结构，合成得到了同时具备高熔体强度、高透光率和优良力学性能的新型长链支化聚烯烃弹性体(LCB-POE). POE样品的傅里叶红外光谱(FITR)、凝胶渗透色谱(GPC)和熔体流变测试结果均证明了长链支化结构的存在.对比两组样品的流变测试结果可知，使用ω-烯烃基甲基二氯硅烷作为LCB助剂具有更高的长链支化结构生成效率.

关键词： ω-烯烃基甲基二氯硅烷非共轭α ω-双烯烃长链支化结构限定几何构型催化剂聚烯烃弹性体

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粗碳酸锂CO2微气泡深度碳化工艺与动力学研究

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化工学报 2025年

作者：徐鹏国孟子衡朱干宇李会泉王晨晔孙振华田国才昆明理工大学冶金与能源工程学院中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院过程工程研究所中国科学院大学化学工程学院

二次锂资源制备高纯碳酸锂对于资源高效利用和绿色循环具有重要意义，上述过程一般采用CO2鼓泡法进行碳化，但该过程传质效率低、反应速率慢，限制了其工业应用效率。为此，本研究采用CO2微气泡碳化方法以提高传质速率，重点考察了反应... 详细信息

二次锂资源制备高纯碳酸锂对于资源高效利用和绿色循环具有重要意义，上述过程一般采用CO2鼓泡法进行碳化，但该过程传质效率低、反应速率慢，限制了其工业应用效率。为此，本研究采用CO2微气泡碳化方法以提高传质速率，重点考察了反应时间、CO2气体流量和液固比等因素对碳酸锂转化率和CO2利用率的影响，并构建了溶解反应动力学模型。结果表明，微气泡碳化与鼓泡工艺相比，可使碳酸锂转化率提高约20%、碳化时间降低约56%；反应时间100 min、CO2流量120 mL/min和液固比30:1 mL/g条件下，碳酸锂转化率达到99.91%、CO2利用率为94.10%；缩核模型动力学计算结果表明溶出速率符合膜扩散控制模型，该过程反应活化能为-2.456 kJ/mol。上述研究可为粗碳酸锂深度碳化溶解过程提供基础数据和工艺支撑。

关键词：二次锂资源粗碳酸锂 CO 微气泡溶解动力学

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