检索结果-内蒙古大学图书馆

硅酸盐通报 2024年第2期43卷 517-533页

作者：朱崟源朱干宇齐放李会泉陈艳李少鹏郭彦霞山西大学资源与环境工程研究所太原037008 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

大宗固废是工业生产过程中产生的各种固体废弃物,大多数固废中含有较多的硅资源和各种有价资源。水化硅酸钙(C-S-H)是一种疏松多孔、表面活性强的材料,被广泛应用于水泥活化、保温材料制备和重金属吸附等方面,将大宗固废有价资源高效提... 详细信息

大宗固废是工业生产过程中产生的各种固体废弃物,大多数固废中含有较多的硅资源和各种有价资源。水化硅酸钙(C-S-H)是一种疏松多孔、表面活性强的材料,被广泛应用于水泥活化、保温材料制备和重金属吸附等方面,将大宗固废有价资源高效提取和硅资源高效利用制备C-S-H相结合,是提高固废资源化和实现C-S-H材料规模化利用的良好途径。因此,本文分析了固废基C-S-H的合成方法及其结构、性能特点,论述了C-S-H材料在建材、环境、化工、生物等领域的应用,并进一步展望了其未来的发展方向,从而为大宗固废的硅资源利用和C-S-H材料的可控制备提供参考。

关键词：水化硅酸钙大宗固废建材填料吸附资源化利用综合利用

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Lewis酸碱调控镧掺杂氧化锌催化CO_(2)转化制碳酸乙烯酯

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燃料化学学报（中英文） 2024年第3期52卷 305-312页

作者：杜昌元苏倩许振洋付梦倩贾松岩董丽沈阳化工大学化学工程学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面Lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG... 详细信息

本研究以CO_(2)和乙二醇(EG)合成碳酸乙烯酯(EC)为目标,设计合成一系列La掺杂ZnO催化剂,可对ZnO表面Lewis酸碱性位点调控,并在无助剂条件下研究了催化剂活性。La-ZnO-1%-550℃具有最好的催化活性,在130℃、4 MPa CO_(2)、1 h条件下,EG的转化率为0.54%,EC的时空收率和选择性分别为7.326 mmol/(h·g)和99%,并具有良好的稳定性。结合对催化剂的晶体结构、形貌和表面酸碱性等分析,结果显示,La均匀分布在ZnO中空纳米片中,经过550℃煅烧的La掺杂ZnO的表面具有最多的Lewis酸碱性位点,催化剂的催化活性随中强Lewis酸碱性位点增多而升高。

关键词： CO_(2) ZnO 碳酸乙烯酯 Lewis酸碱催化

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离子液体的凝聚态化学研究

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化学进展 2022年第7期34卷 1509-1523页

作者：刘亚伟张晓春董坤张锁江离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室多相复杂系统国家重点实验室中国科学院过程工程研究所北京100190

离子液体是可以替代传统溶剂实现高效、低碳、清洁、循环新过程新技术的新型溶剂,在完成“双碳”目标中具有重要的应用价值。同时,离子液体是一种典型的“软凝聚态物质(软物质)”,对它的认识和应用依赖于对其内部多尺度微观结构的研究,... 详细信息

离子液体是可以替代传统溶剂实现高效、低碳、清洁、循环新过程新技术的新型溶剂,在完成“双碳”目标中具有重要的应用价值。同时,离子液体是一种典型的“软凝聚态物质(软物质)”,对它的认识和应用依赖于对其内部多尺度微观结构的研究,这需要以“凝聚态化学”的思想作为未来的研究方向,即对离子液体体系的组成、结构、性质、功能及它们之间的内在关系进行多层次的研究,进而实现对实际应用体系中传递过程和反应过程的调控。在本文中,我们以“凝聚态化学”的视角简要综述了对离子液体的研究。首先介绍了离子液体的化学结构和物理性质,指出理解离子液体性质的变化必须要研究其内部的结构。然后,我们介绍了离子液体从分子层面到纳微尺度的结构,包括离子对、氢键、氢键网络、团簇、界面结构和纳米限域结构。最后,我们对离子液体“凝聚态化学”研究的未来进行了展望。

关键词：离子液体凝聚态化学氢键团簇界面纳米限域

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Cu基催化剂表面改性及其催化二氧化碳加氢制甲醇性能研究

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过程工程学报 2024年第10期24卷 1166-1176页

作者：杨强王刚李春山中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院大学北京100049 中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室绿色过程与工程国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516083

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2... 详细信息

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2)-TPD、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外,通过原位红外漫反射光谱表征揭示了CO_(2)加氢制甲醇反应机理。结果表明,Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO_(2)吸附能力和适宜的Cu^(+)/Cu^(0)比,恰当的Cu^(+)/Cu^(0)比例可促进甲氧基的稳定与转化,从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用,促进催化剂还原,抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比,Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点,有助于吸附更多的CO_(2),进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO_(2)加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径,甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用,催化剂表面Cu纳米颗粒解离H_(2)能力得到提高,载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生,消耗的间隙H由表面Cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H_(2)能力提升加速了中间物种的形成与转化,促进甲醇的生成。

关键词： Cu基催化剂金属-载体相互作用甲醇合成表面改性反应机理

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稀土资源吸附分离材料的研究现状与展望

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稀土 2025年第2期46卷 94-113页

作者：黄思宇翁瑶袁承宗张伦梁李将叶树峰仉小猛中国科学院赣江创新研究院资源与生态环境研究所中国科学技术大学稀土学院中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室中国科学院大学材料与光电研究中心中国科学院绿色过程制造创新研究院

由于稀土元素之间的相似性以及与其他金属资源的伴生性，其深度分离一直是亟需解决的一大难题。吸附法是稀土元素选择性分离的有效方法，其中，吸附分离材料是关键。本文分析了分离基础和吸附机理，重点介绍了树脂材料、硅基材料、碳基... 详细信息

由于稀土元素之间的相似性以及与其他金属资源的伴生性，其深度分离一直是亟需解决的一大难题。吸附法是稀土元素选择性分离的有效方法，其中，吸附分离材料是关键。本文分析了分离基础和吸附机理，重点介绍了树脂材料、硅基材料、碳基材料、配位聚合物材料、矿石材料、生物材料等多种吸附材料在稀土分离中的应用，并进一步阐述了吸附过程中的关键影响因素，最后对稀土吸附分离发展趋势进行了展望，以期为业内吸附分离材料研究提供相关参考。

关键词：稀土分离吸附材料接枝改性选择性影响因素

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微观作用力对肽自组装过程中结构演化的影响:分子模拟研究

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中国科学（化学） 2023年第7期53卷 1227-1235页

作者：周鹏袁成前闫学海中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

本文通过全原子分子动力学研究了典型的自组装芳香二肽分子(z-FF)自组装过程的微观结构演化,探索了肽分子间以及肽分子与溶剂水分子的微观作用力在自组装各个阶段的作用.模拟结果显示,尽管π-π堆积作用占分子间作用能的比重不高,但其... 详细信息

本文通过全原子分子动力学研究了典型的自组装芳香二肽分子(z-FF)自组装过程的微观结构演化,探索了肽分子间以及肽分子与溶剂水分子的微观作用力在自组装各个阶段的作用.模拟结果显示,尽管π-π堆积作用占分子间作用能的比重不高,但其在自组装初期对分子聚集起到的驱动力的贡献大于非π-π堆积作用力.肽分子与溶剂水分子形成的氢键数量随着组装进程而减少,总体呈现去溶剂化效应,但同时伴随着多次再溶剂化过程.水化层中的水分子存在两种特殊的"水桥"形式,即"单分子水桥"和"水团簇水桥",其在水化层水分子中占比在30％～70％之间涨落.水桥的涨落伴随着肽分子结构重排,在自组装各个阶段(相分离、成核、生长和纤维交联)起着重要作用.

关键词：自组装肽微观作用力分子动力学模拟 π-π堆积作用水桥

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聚合离子液体设计及催化环己烷选择性氧化性能研究

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化工学报 2024年第4期75卷 1552-1564页

作者：王瑞瑞金颖刘玉梅李梦悦朱胜文闫瑞一刘瑞霞中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正... 详细信息

以乙烯基咪唑为单体,添加不同量的引发剂,采用常规热聚合中自由基聚合的方式,合成了不同分子量的聚乙烯基咪唑,热重(TG)分析表明该聚合物具有良好的热稳定性。采用季铵化反应,对最优聚合物进行1-氯代十八烷、1-氯代十二烷以及1-氯代正己烷三种不同烷基链长度的取代,合成系列聚合离子液体(PIL)。通过傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、接触角等表征手段分析了聚合离子液体的化学结构及形貌特征,并考察了PIL-C_(18)、PIL-C_(12)、PIL-C_(6)催化环己烷选择性氧化为己二酸的性能,进而选取PIL-C_(12)深入研究了离子率对催化性能的影响规律。结果表明,烷基链段长度以及离子率可以有效调控亲疏水性和反应活性位点,进而提高反应性能,使得反应生成己二酸的转化率达到21.8%,选择性为41.5%。

关键词：聚合离子液体离子率环己烷催化氧化

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催化裂化工业再生器底部气流分布与优化

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过程工程学报 2024年第7期24卷 763-771页

作者：卢玲玲王凤王慧公茂明张香平郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室介科学与工程全国重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100190

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再... 详细信息

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再生器底部气体分布器上方区域气相速度径向分布严重不均。在此基础上,研究了不同进风速度、倒锥结构和分布板孔径对气相速度分布均匀性的影响。发现改变主风入口处倒锥的高径比和倒锥距气体分布器的竖直距离对气体分布器出口气体速度径向分布均匀性无明显影响;增大主风分布器的限流孔孔径,分布器上方区域气相速度径向分布的均匀性得到改善,且孔径为18mm时,主风气体分布效果良好。

关键词：催化裂化再生器气体分布器倒锥流场

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二次铝灰中氟氮物相的光谱分析

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光谱学与光谱分析 2022年第11期42卷 3588-3594页

作者：黄形中武文粉李占兵李会泉刘青青李少鹏中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰... 详细信息

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰中含氮、含氟物相等毒害组分的赋存形态及分布规律,判断氟氮物相形成途径,有利于开发高适性的二次铝灰无害化技术,实现二次铝灰中毒害组分和有价组分的高效分离,有效解决其资源化利用难题。结合化学与仪器分析,利用X射线衍射、X射线荧光光谱定量研究了生产过程中不同系列三种铝合金产生的二次铝灰中含氟物相、含氮物相等物相含量,采用X射线光电子能谱、扫描电子显微镜与能谱系统分析氟、氮元素的结合形态和分布特征。结果表明,使用光谱分析方法与化学分析方法对二次铝灰中氮化物、氟化物的定量检测结果基本相符。铝-硅、铝-镁、铝-镁-硅三种系列铝合金生产过程得到的二次铝灰中含氮物相含量为4.30%~5.48%,含氮物相均主要以AlN形式存在,由生产过程中铝熔体与氮气反应生成物进入二次铝灰。AlN主要分布在体相中,颗粒形貌呈球端条状或棱块状,以游离单独颗粒或与含铝物相连生的形式存在;二次铝灰中含氟物相含量为1.04%~2.29%,铝-硅系列合金生产过程得到的二次铝灰中含氟物相以NaF,CaF_(2),MgF_(2)和Na_(3)AlF_(6)形式存在,在铝-镁、铝-镁-硅合金生产得到的二次铝灰中含氟物相以CaF_(2),MgF_(2)和KF形式存在;含氟物相均作为添加剂在铝产品生产过程中进入二次铝灰,在二次铝灰生成过程中未发生其他反应生成新相。三种样品中含氟物相在表面富集,形貌呈团絮状或不规则块状,以附着、包覆大颗粒,与其他组分连生、游离单独颗粒的形式存在。本研究可为二次铝灰中氟、氮等毒害杂质的脱除提供理论依据及基础支撑。

关键词：二次铝灰氟化物氮化物物相分析赋存形态

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氧化物负载单原子电解水催化剂的载体效应

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工程科学学报 2024年第2期46卷 255-267页

作者：蒋朝敏王祖民于然波北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构... 详细信息

单原子催化剂(SACs)由于其原子利用率高、活性中心明确、比活性高和稳定性强等优点,在催化电解水领域具有独特的优势.然而,材料中的金属-载体相互作用对催化过程具有重大影响.首先,本文明确了单原子催化剂的特点并研究了其电子结构和构效关系方面独特优势.其次综述了氧化物载体在稳定金属单原子、分散活性物种、调节中心电子结构、吸附和活化反应物等方面的重要作用;并详细分析了载体如何通过结构缺陷、表面基团、空间限域和晶格作用等实现对金属原子的负载和稳定.然后,通过实例对比了单原子在不同氧化物载体上配位结合方式,以及在析氢、析氧和全水解反应中的性能差异.最后,对利用载体与单原子相互作用调节催化剂性能的机遇和挑战、关键问题和可能的解决方案进行了展望.

关键词：单原子催化剂氧化物电催化析氢反应析氧反应

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