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科学通报 2024年第4期69卷 617-629页

作者：张华林江晓亮赵梦飞李庭刚江西理工大学材料冶金化学学部赣州341099 中国科学院赣江创新研究院江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院稀土重点实验室赣州341119 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝... 详细信息

煤矸石是一种典型的工业废弃物,大量的煤矸石堆积会造成各种环境问题以及资源浪费.在环境问题中,重金属污染最为严重.本文采用CaO和方解石对不同污染程度的煤矸石中重金属进行钝化,并探究其钝化机理.结果表明,CaO和方解石均有较好的钝化效果,能使中高度污染的煤矸石转化为轻度污染或无污染,CaO钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为37.4%、37.8%、25.5%;方解石钝化Pb^(2+)、Zn^(2+)、Cu^(2+)的平均钝化率分别为53.8%、43.5%、34.4%,方解石钝化效果略优于CaO.通过对钝化前后煤矸石的表征和Visual MINTEQ软件模拟,CaO可以通过提高煤矸石pH并提供OH^(−),与重金属离子结合生成难溶或不溶的氢氧化物沉淀;方解石不仅能提高体系的pH,还能提供CO_(3)^(2−),CO_(3)^(2−)与重金属离子结合生成难溶或不溶的碳酸盐.两者钝化均将煤矸石中可流动态重金属转化成残渣态重金属.对钝化前后的煤矸石进行模拟酸雨溶出实验,钝化后的煤矸石中各重金属成分较稳定,溶出风险明显低于原煤矸石,均在风险管控标准以下.综上,该方法能有效地钝化煤矸石中的重金属,为煤矸石的无害化,尤其是重金属污染的稳定化提供了有效的手段.

关键词：煤矸石重金属钝化 Visual MINTEQ模拟

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煤基固废制备胶凝材料研究进展及应用

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 316-330页

作者：常瑞祺张建波李会泉曲江山李少鹏李占兵武文粉中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略性金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100090 中国科学院大学化学工程学院北京100049

煤矸石、粉煤灰、气化渣作为煤炭开采—化工转化—燃煤发电等过程产生的固体废弃物,年排放量超过15亿t,综合利用率约60%,主要以低端建工建材消纳为主,市场趋于饱和。随着环保政策趋近,煤基固废的资源化利用新途径开发迫在眉睫。基于煤... 详细信息

煤矸石、粉煤灰、气化渣作为煤炭开采—化工转化—燃煤发电等过程产生的固体废弃物,年排放量超过15亿t,综合利用率约60%,主要以低端建工建材消纳为主,市场趋于饱和。随着环保政策趋近,煤基固废的资源化利用新途径开发迫在眉睫。基于煤基固废具有铝硅酸盐成分、潜在的火山灰活性和特殊的微观结构等胶凝特性,低成本高性能的低碳胶凝材料成为其规模化高值利用的新途径。综述煤基固废胶凝材料的活性激发技术及应用领域。活性激发方面,阐述了物理激发、碱激发和酸激发等活化方式对胶凝材料矿相变化的影响规律和产品性能调控,总结了现有技术的优势和需要解决的问题。应用领域方面,分析了煤基固废胶凝材料在建筑材料、道路修复、环境修复等领域的应用效果。基于上述现状,对煤基固废胶凝材料激发机理研究、组分配比优化、材料环保性能、工程应用推广等未来发展方向进行展望。研究对煤基固废制备胶凝材料具有重要的借鉴意义,为煤基固废规模化利用提供新途径。

关键词：煤基固废胶凝材料活性激发建筑材料道路修复环境修复

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铝硅酸盐固废矿相活化重构与技术应用展望

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硅酸盐通报 2025年第3期44卷 936-952页

作者：任艺凌张建波李会泉李少鹏武文粉郭茹续文钧中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100090 中国科学院过程工程研究所战略性金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100090 中国科学院大学化学工程学院北京100049

铝硅酸盐固体废物(ASW)在工业生产中大量排放,主要成分为SiO_(2)和Al_(2)O_(3)。ASW来源广泛、廉价易得且含有大量高附加值元素,可用于元素提取和高质材料制备。然而,非晶相和多种晶体共存的矿相结构特点导致ASW反应活性较低。因此,提... 详细信息

铝硅酸盐固体废物(ASW)在工业生产中大量排放,主要成分为SiO_(2)和Al_(2)O_(3)。ASW来源广泛、廉价易得且含有大量高附加值元素,可用于元素提取和高质材料制备。然而,非晶相和多种晶体共存的矿相结构特点导致ASW反应活性较低。因此,提高反应活性是实现ASW资源化利用的关键前提。本文对国内外典型ASW的活化方式及机理进行了分析总结,从非晶相和晶相结构入手,分析了典型ASW的结构特征与反应活性的关联性,明晰了具有不同矿相特性的典型ASW所需的活化方式,并梳理归纳了不同活化方式对ASW反应活性的影响机制,介绍了ASW的典型协同活化方式及应用领域,展望了ASW活化利用的未来发展,为ASW高效活化和资源循环利用提供借鉴。

关键词：固废处理铝硅酸盐固体废物活化方式反应活性晶相结构

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草酸二甲酯催化合成高值化学品研究进展

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 123-142页

作者：郭凤钦赵丽滟王利国曹妍贺鹏李会泉中国科学技术大学稀土学院江西赣州341000 中国科学院赣江创新研究院江西赣州341000 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100049

我国富煤、少油和少气的能源结构决定了我国对煤炭资源具有极强的依赖性。因此,如何发挥我国大储量煤炭资源的优势,实现煤炭资源清洁化、低碳化和多元化利用是亟待解决的问题。将不可再生能源煤炭向多元化学品转化,降低对石油、天然气... 详细信息

我国富煤、少油和少气的能源结构决定了我国对煤炭资源具有极强的依赖性。因此,如何发挥我国大储量煤炭资源的优势,实现煤炭资源清洁化、低碳化和多元化利用是亟待解决的问题。将不可再生能源煤炭向多元化学品转化,降低对石油、天然气的消耗和对外依赖,一直是我国煤炭资源利用研究的重点方向。将煤经高温气化为CO和H_(2)后,利用CO和H_(2)合成气合成的草酸二甲酯(DMO)为原料,经催化加氢反应向多种含氧化学品转化是一条已被证实的可行技术路线。随着DMO经过间接加氢反应和连续加氢反应向乙醇酸甲酯(MG)、乙二醇(EG)、乙醇、碳酸二甲酯(DMC)和草酰胺等多种高值化学品转化技术的逐步发展,使我国丰富的煤炭资源得以高效利用,促进了我国能源结构的平衡。围绕DMO向下游产品转化展开详细论述和讨论。根据近年来学者对DMO的研究,DMO初步加氢可得到MG,MG二次加氢可得到EG,EG脱水得到乙醇、C3~C4醇,及DMO氨化制备“新型氮肥”——草酰胺等。重点归纳了各下游产品转化所使用催化剂的研究进展、不同催化剂的催化机理及活性物种的吸附-活化作用机制。详细梳理总结了当前通过引入其他助剂、调控表面酸碱度和引入第二第三金属等提高催化剂性能的方法。针对目前负载型铜基催化剂、铁基催化剂和银基催化剂等在DMO加氢过程中表现出的高选择性和局限性展开了细致的讨论。明确指出了随着产能的不断扩大,铜基催化剂所显现的高温易板结、中毒失活问题,铁基催化剂存在的中间产物加氢能力差及银基催化剂C-O键活化过程作用弱等问题,并进一步对催化剂失活原因和解决方法进行了细致的讨论和分析。详细指出了当前DMO加氢工艺路线存在的问题和挑战,给出了DMO加氢催化剂的未来研究方向和发展趋势。

关键词：草酸二甲酯含氧化学品非均相催化反应机理稳定化机制

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二次铝灰中氟氮物相的光谱分析

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光谱学与光谱分析 2022年第11期42卷 3588-3594页

作者：黄形中武文粉李占兵李会泉刘青青李少鹏中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰... 详细信息

二次铝灰是电解铝、铝加工、铝回收行业产生的危险废物,不同生产过程排放的二次铝灰具有矿相复杂、化学组成波动大的特点,造成现有处置技术对各类二次铝灰的处理效果差异较大,资源化利用率低。通过明确典型铝合金生产过程排放二次铝灰中含氮、含氟物相等毒害组分的赋存形态及分布规律,判断氟氮物相形成途径,有利于开发高适性的二次铝灰无害化技术,实现二次铝灰中毒害组分和有价组分的高效分离,有效解决其资源化利用难题。结合化学与仪器分析,利用X射线衍射、X射线荧光光谱定量研究了生产过程中不同系列三种铝合金产生的二次铝灰中含氟物相、含氮物相等物相含量,采用X射线光电子能谱、扫描电子显微镜与能谱系统分析氟、氮元素的结合形态和分布特征。结果表明,使用光谱分析方法与化学分析方法对二次铝灰中氮化物、氟化物的定量检测结果基本相符。铝-硅、铝-镁、铝-镁-硅三种系列铝合金生产过程得到的二次铝灰中含氮物相含量为4.30%~5.48%,含氮物相均主要以AlN形式存在,由生产过程中铝熔体与氮气反应生成物进入二次铝灰。AlN主要分布在体相中,颗粒形貌呈球端条状或棱块状,以游离单独颗粒或与含铝物相连生的形式存在;二次铝灰中含氟物相含量为1.04%~2.29%,铝-硅系列合金生产过程得到的二次铝灰中含氟物相以NaF,CaF_(2),MgF_(2)和Na_(3)AlF_(6)形式存在,在铝-镁、铝-镁-硅合金生产得到的二次铝灰中含氟物相以CaF_(2),MgF_(2)和KF形式存在;含氟物相均作为添加剂在铝产品生产过程中进入二次铝灰,在二次铝灰生成过程中未发生其他反应生成新相。三种样品中含氟物相在表面富集,形貌呈团絮状或不规则块状,以附着、包覆大颗粒,与其他组分连生、游离单独颗粒的形式存在。本研究可为二次铝灰中氟、氮等毒害杂质的脱除提供理论依据及基础支撑。

关键词：二次铝灰氟化物氮化物物相分析赋存形态

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钕铁硼废料资源化回收利用研究进展及双碳建议

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中国稀土学报 2024年第5期42卷 869-882,I0002页

作者：刘鲁静王俊锋覃波吴卫国胡应燕王雪亮中国科学院绿色过程与工程重点实验室(中国科学院过程工程研究所)战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院文献情报中心北京100190 中国科学院大学经济与管理学院信息资源管理系北京100190 中国恩菲工程技术有限公司北京100038 天津大学化工学院化学工程研究所化学工程联合国家重点实验室天津300350

钕铁硼废料含有大量的稀土、B及Fe等有价元素,资源化回收前景广阔,可有效改善稀土资源短缺、环境污染和资源浪费等问题,因此有必要对钕铁硼废料资源化回收利用做更加全面和系统的研究。以钕铁硼废料处置现状为着手点,详细解析了钕铁硼... 详细信息

钕铁硼废料含有大量的稀土、B及Fe等有价元素,资源化回收前景广阔,可有效改善稀土资源短缺、环境污染和资源浪费等问题,因此有必要对钕铁硼废料资源化回收利用做更加全面和系统的研究。以钕铁硼废料处置现状为着手点,详细解析了钕铁硼废料的传统回收技术、新型回收技术和高值化回收的研究进展,并总结了这些方法的优缺点。同时综述了钕铁硼废料不同回收工艺的环境影响,以及不同处置工艺与实现“双碳”目标之间的关系。最后,针对钕铁硼废料资源化面临的挑战和发展趋势,对钕铁硼行业发展提出几点政策建议。以上研究,以期在钕铁硼废料的资源化回收工艺及稀土产业发展上提供指导及帮助。

关键词：稀土钕铁硼废料固废处置二次资源 LCA

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固废基水化硅酸钙制备及综合利用研究进展

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硅酸盐通报 2024年第2期43卷 517-533页

作者：朱崟源朱干宇齐放李会泉陈艳李少鹏郭彦霞山西大学资源与环境工程研究所太原037008 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

大宗固废是工业生产过程中产生的各种固体废弃物,大多数固废中含有较多的硅资源和各种有价资源。水化硅酸钙(C-S-H)是一种疏松多孔、表面活性强的材料,被广泛应用于水泥活化、保温材料制备和重金属吸附等方面,将大宗固废有价资源高效提... 详细信息

大宗固废是工业生产过程中产生的各种固体废弃物,大多数固废中含有较多的硅资源和各种有价资源。水化硅酸钙(C-S-H)是一种疏松多孔、表面活性强的材料,被广泛应用于水泥活化、保温材料制备和重金属吸附等方面,将大宗固废有价资源高效提取和硅资源高效利用制备C-S-H相结合,是提高固废资源化和实现C-S-H材料规模化利用的良好途径。因此,本文分析了固废基C-S-H的合成方法及其结构、性能特点,论述了C-S-H材料在建材、环境、化工、生物等领域的应用,并进一步展望了其未来的发展方向,从而为大宗固废的硅资源利用和C-S-H材料的可控制备提供参考。

关键词：水化硅酸钙大宗固废建材填料吸附资源化利用综合利用

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煤矸石改性方法及其资源环境利用研究进展

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化学学报 2024年第5期82卷 527-540页

作者：张华林赵梦飞江晓亮田少静滕泽栋李庭刚中国科学院过程工程研究所、中国科学院绿色过程与工程重点实验室、中国科学院绿色过程制造创新研究院、战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心、北京市过程污染控制工程技术研究中心北京100190 中国科学院赣江创新研究院、中国科学院稀土重点实验室、江西省稀土清洁生产重点实验室江西赣州341003 江西理工大学冶金工程学院江西赣州341099 生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

煤矸石是一种煤炭开采和洗选过程中产生的典型工业废弃物,其大量的堆积造成了较大的环境问题.通过不同的改性方法对煤矸石进行改性,可以显著提升其在环境保护、资源回收方面的应用潜力.改性煤矸石在环境应用方面的研究涉及多个领域,这... 详细信息

煤矸石是一种煤炭开采和洗选过程中产生的典型工业废弃物,其大量的堆积造成了较大的环境问题.通过不同的改性方法对煤矸石进行改性,可以显著提升其在环境保护、资源回收方面的应用潜力.改性煤矸石在环境应用方面的研究涉及多个领域,这些应用不仅有助于减轻煤矸石对环境的压力,而且可以通过回收和再利用,为环境保护和经济发展提供新的动力,实现煤矸石综合利用的可持续发展.本综述从煤矸石的环境问题出发,强调了通过改性技术提升其环保潜力的重要性并详细分析了改性煤矸石在废水处理、土壤修复、建筑材料制备等方面的应用,并探讨了面临的挑战和未来发展方向,为煤矸石资源化利用奠定了基础.

关键词：煤矸石改性方法环境应用资源化

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硫酸钠制备碳酸氢钠过程中Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律

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化工进展 2024年第3期43卷 1621-1629页

作者：胡洪远张洋张贺东范兵强郑诗礼汤吉海南京工业大学化工学院江苏南京211816 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 郑州中科新兴产业技术研究院河南郑州450000

Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律的掌握,对硫酸钠高值利用制备碳酸氢钠过程的工艺优化有重要意义。本文采用等温溶解平衡法在101.3~1099.0kPa下303.15K、323.15K和343.15K时研究了Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系以及其子体系Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O的液-固相平衡关系,并获得了Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O体系以及SO_(4)^(2-)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律。研究结果表明,Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O体系中氨对硫酸钠有强烈盐析作用,当温度低于305.55K时在氨的作用下,体系平衡固相以无水硫酸钠的形式存在。同时硫酸钠氨盐水溶液通入二氧化碳进行碳酸化可促进硫酸钠的溶解。低温、高压有利于促进硫酸钠氨盐水溶液的碳酸化,并提高硫酸钠向碳酸氢钠的转化率。

关键词：硫酸钠相平衡碳酸化氨气碳酸氢钠

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二次铝灰硫酸铵焙烧提铝过程机理

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中国有色金属学报 2022年第5期32卷 1418-1429页

作者：雷炳宏刘宏辉张红玲张笛董玉明娄太平徐红彬中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院过程工程研究所北京100190 战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学北京100049 东北大学冶金学院沈阳110819

二次铝灰是电解铝工业产生的一种含铝危险废弃物,由于成分复杂,其中的铝资源尚未得到有效利用。通过二次铝灰与硫酸铵混合焙烧形成易浸取的硫酸铝铵,可实现二次铝灰中铝资源的高效回收。本文采用热重−红外联用仪、XRD、SEM和HSC等研究... 详细信息

二次铝灰是电解铝工业产生的一种含铝危险废弃物,由于成分复杂,其中的铝资源尚未得到有效利用。通过二次铝灰与硫酸铵混合焙烧形成易浸取的硫酸铝铵,可实现二次铝灰中铝资源的高效回收。本文采用热重−红外联用仪、XRD、SEM和HSC等研究了二次铝灰与硫酸铵焙烧提铝过程机理。结果表明:二次铝灰中主要含铝物相为Al_(2)O_(3)、AlN、Na_(3)AlF_(6)、Al和NaAl_(11)O_(17),二次铝灰与硫酸铵混合物料的热分解过程可分为六个阶段。在30~215℃阶段,主要为物理水挥发;在215~300℃阶段,(NH_(4))_(2)SO_(4)分解为NH_(4)HSO_(4)并产生NH_(3);在300~337℃阶段,NH_(4)HSO_(4)开始分解为SO_(2)、NH_(3)、H_(2)O;在337~437℃阶段,Al_(2)O_(3)与(NH_(4))_(2)SO_(4)反应生成NH_(4)Al(SO_(4))_(2)并产生NH_(3)、H_(2)O,含量相对较少的含铝物相(Al、AlN和NaAl_(11)O_(17))及氟化物(Na_(3)AlF_(6)、CaF2)逐渐与硫酸铵反应生成相应的硫酸盐;在437~556℃阶段,NH_(4)Al(SO_(4))_(2)分解生成Al_(2)(SO_(4))_(3)、SO_(2)、NH_(3)、H_(2)O;在556~900℃阶段,Al_(2)(SO_(4))_(3)分解生成Al_(2)O_(3)和SO_(2)。因此,二次铝灰硫酸铵焙烧提铝优化温度区间为300~500℃。

关键词：二次铝灰铝资源硫酸铵焙烧过程机理

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