检索结果-内蒙古大学图书馆

过程工程学报 2023年第4期23卷 489-500页

作者：巩莉丽白菊王璨赖卫单玲珑罗双江刘植昌中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油国家重点实验室北京102249 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,... 详细信息

混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,因此适当选择无机填充材料对于制备高性能的混合基质膜十分重要。金属有机骨架(MOF)作为一种新型多孔填料,具有比表面积大、密度小、孔隙率高和孔尺寸可调等优点,因此在气体吸附分离和气体储存等领域应用广泛,为新型混合基质膜带来良好的发展机遇。但混合基质膜的分离性能并不是简单地两相性能相加,在大多数情况下分离性能远低于材料模拟的预测理论值,造成这种非理想性的关键因素之一是MOF晶体和聚合物之间的界面缺陷,这可能导致界面非选择性空隙的形成、聚合物硬化和孔隙堵塞等界面问题,降低膜的分离性能。因此,实现MOF-聚合物基质间的界面作用调控以改善界面相容性是充分发挥MOF基混合基质膜气体分离潜力的关键。本工作综述了MOF基混合基质膜近五年关于不同类型界面作用调控的方法及策略,及其对气体分离性能的影响。最后,总结构建的界面作用对于混合基质膜性能的正面影响并提出当中存在的问题,为混合基质膜未来的发展提供指导,并激励研究人员采取更多的策略来解决目前的挑战。

关键词：金属有机骨架混合基质膜气体分离界面作用界面相容性

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电流响应催化剂及其强化典型反应的研究进展

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化工进展 2024年第1期43卷 49-59页

作者：王棵旭张香平王红岩柏䶮王慧河南大学化学与分子科学学院河南开封475000 离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程制造创新研究院北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516081

电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典... 详细信息

电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典型反应的研究进展,总结了所开发系列电流响应催化剂,其中以负载型金属催化剂为主,其由载体(半导体型或钙钛矿型金属氧化物)和活性金属(单一金属或合金)组成,对比了不同催化剂的催化性能,分析了“质子跳跃”在强化上述反应过程的作用。最后,分析了电流强化技术未来发展方向及面临挑战,提出开发适于电流作用下的原位表征技术及分子模拟方法,这对从微观层面深入揭示反应机理具有重要意义,可反向指导催化剂设计,推动相关领域发展,助力化工行业低碳转型。

关键词：电流响应催化剂载体质子跳跃机制热力学

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催化裂化工业再生器底部气流分布与优化

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过程工程学报 2024年第7期24卷 763-771页

作者：卢玲玲王凤王慧公茂明张香平郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室介科学与工程全国重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100190

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再... 详细信息

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再生器底部气体分布器上方区域气相速度径向分布严重不均。在此基础上,研究了不同进风速度、倒锥结构和分布板孔径对气相速度分布均匀性的影响。发现改变主风入口处倒锥的高径比和倒锥距气体分布器的竖直距离对气体分布器出口气体速度径向分布均匀性无明显影响;增大主风分布器的限流孔孔径,分布器上方区域气相速度径向分布的均匀性得到改善,且孔径为18mm时,主风气体分布效果良好。

关键词：催化裂化再生器气体分布器倒锥流场

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化学镀法制备NiCoP/rGO/NF高效电解水析氢催化剂

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化工进展 2023年第8期42卷 4275-4282页

作者：张亚娟徐惠胡贝史星伟兰州理工大学石油化工学院甘肃兰州730000 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

电解水制氢是一项制取绿色氢能的重要技术,而开发具有低成本、高活性的催化剂作为电极材料是当前的研究重点。本文以负载石墨烯的泡沫镍(rGO/NF)为基底,应用化学镀法制备了NiCoP/rGO/NF新型析氢(HER)电解水催化剂。比较NiCoP/NF和引入... 详细信息

电解水制氢是一项制取绿色氢能的重要技术,而开发具有低成本、高活性的催化剂作为电极材料是当前的研究重点。本文以负载石墨烯的泡沫镍(rGO/NF)为基底,应用化学镀法制备了NiCoP/rGO/NF新型析氢(HER)电解水催化剂。比较NiCoP/NF和引入石墨烯后的NiCoP/rGO/NF的电催化性能。三电极体系的测试结果表明,在1mol/L KOH电解液中,在电流密度为10mA/cm2时,NiCoP/rGO/NF电极具有最优的过电位98mV。塔菲尔斜率(Tafel)、循环伏安(CV)和电化学阻抗(EIS)分析表明,NiCoP/rGO/NF电极优异的HER性能是快速反应动力学、高效电化学活性比表面积(ECSA)和小反应电阻(Rct)综合作用的结果。结构测试表明:NiCoP均匀沉积于rGO和泡沫镍表面,并且rGO形成的三维网络结构增加了催化剂比表面积,暴露出丰富的活性边缘,催化剂中Ni—P/Co—P键的形成是HER性能提升的关键。

关键词：电化学制氢催化剂化学镀过渡金属磷化物三维石墨烯

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离子液体电沉积

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中国科学：化学 2023年第10期53卷 2008-2026页

作者：钟声宋婷张钰瑞李垚赵炜珍刘瑞霞张锁江中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

离子液体具有电化学窗口宽,热稳定性良好和结构性能可调等独特的物理化学性质,是一种有着广阔应用前景的电沉积介质.本文介绍了离子液体电沉积的发展历程、典型的离子液体电沉积体系结构组成及其中的重要科学问题,并综述了近15年来离子... 详细信息

离子液体具有电化学窗口宽,热稳定性良好和结构性能可调等独特的物理化学性质,是一种有着广阔应用前景的电沉积介质.本文介绍了离子液体电沉积的发展历程、典型的离子液体电沉积体系结构组成及其中的重要科学问题,并综述了近15年来离子液体电沉积的研究进展.本文详细介绍了五种不同类型离子液体中金属/合金的电沉积过程,包括卤素金属酸盐型离子液体、空气和水稳定型离子液体、低共熔溶剂、含金属阳离子型离子液体和质子型离子液体,并且系统概述了调节因素如沉积条件(电流密度、沉积模式、沉积时间、温度)和电解质成分(阴离子、阳离子、金属盐、添加剂、水分)对于沉积物形貌、组成、微观结构和性质的影响规律.之后,重点介绍了离子液体在半导体电沉积中的研究进展.最后,指出了目前离子液体电沉积在基础理论和技术研究中面临的挑战,并展望了其未来在电子信息领域的发展前景.

关键词：离子液体低共熔溶剂电沉积金属半导体

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Cu基催化剂表面改性及其催化二氧化碳加氢制甲醇性能研究

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过程工程学报 2024年第10期24卷 1166-1176页

作者：杨强王刚李春山中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院大学北京100049 中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室绿色过程与工程国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516083

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2... 详细信息

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2)-TPD、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外,通过原位红外漫反射光谱表征揭示了CO_(2)加氢制甲醇反应机理。结果表明,Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO_(2)吸附能力和适宜的Cu^(+)/Cu^(0)比,恰当的Cu^(+)/Cu^(0)比例可促进甲氧基的稳定与转化,从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用,促进催化剂还原,抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比,Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点,有助于吸附更多的CO_(2),进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO_(2)加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径,甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用,催化剂表面Cu纳米颗粒解离H_(2)能力得到提高,载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生,消耗的间隙H由表面Cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H_(2)能力提升加速了中间物种的形成与转化,促进甲醇的生成。

关键词： Cu基催化剂金属-载体相互作用甲醇合成表面改性反应机理

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电解液调控CO_(2)电催化还原性能微观机制的研究进展

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 113-122页

作者：彭奎霖李桂林江重阳曾少娟张香平中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 先进能源科学与技术广东省实验室惠州516007

二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分子/离子传输.因此,构建新型电解液体系对于提高CO_(2)电催化还原产物的选择性和电流密度起到重要作用.本文综合评述了CO_(2)电催化还原过程中电解液的作用和研究现状,重点总结了水系电解液中阴阳离子(碱金属阳离子、卤素离子等)和离子液体电解液对CO_(2)溶解度、界面双电层结构(pH值、电场效应)和中间体稳定性等的影响机制,揭示了其调控对反应产物的选择性、电流密度等的影响规律.最后,对电解液调控CO_(2)电催化还原性能的研究进行了展望.

关键词：二氧化碳电催化还原微观作用机制水系电解液离子液体

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NiMo双金属催化热解废旧聚对苯二甲酸乙二醇酯

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科学通报 2025年第18期70卷 2904-2913页

作者：刘俊泓李益宋坤桐侯文霞郑煦中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室东南大学能源与环境学院中国石化石油化工科学研究院有限公司

以NiMo双金属为催化剂,在H2气氛下,通过催化热解成功实现了废旧聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）高值转化,生产富含对苯二甲酸（TPA）的芳香化合物.在本研究中,重点研究了不同结构催化剂及NiMo催化剂中Ni的存在形式对于催化热解反应的影响.... 详细信息

以NiMo双金属为催化剂,在H2气氛下,通过催化热解成功实现了废旧聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）高值转化,生产富含对苯二甲酸（TPA）的芳香化合物.在本研究中,重点研究了不同结构催化剂及NiMo催化剂中Ni的存在形式对于催化热解反应的影响.当热解温度为450℃、催化剂为5NiMo/Al2O3时,芳香族化合物收率最高,达到了62.6wt%,其中TPA含量为65.1%.经实验及表征结果分析,Ni对催化反应的促进作用不仅因为其优异的加氢性能,还在于Ni促进了MoO2在载体上的分散,从而提高了催化活性.同时,Ni还降低催化剂活化温度、增加催化剂热稳定性,其丰富的催化剂酸性位点进一步地促进PET的解聚加氢.此外,利用原位气相色谱技术考察了NiMo催化剂在H2气氛下催化PET催化热解的机理.研究表明PET转化为TPA的主要途径是Hβ的转移和烷氧基的断裂生成羧酸和乙烯基酯,乙烯基酯进一步加氢形成为羧基和烯烃.此项研究有望促进废旧PET在热解路径的高效定向转化.

关键词：废旧PET 催化 NiMo催化剂热解

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碳中和背景下的钢化联产发展趋势

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过程工程学报 2022年第10期22卷 1317-1324页

作者：石春艳张国帅李益张锁江中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室多相复杂系统国家重点实验室北京100190

本工作针对钢铁行业副产的煤气、余热、钢渣及钢化联产现状进行了分析,论述了碳中和背景下钢化联产绿色低碳技术的发展趋势,展望了未来无碳炼钢的新型钢厂从“以化固碳”转变为“以氢代碳”的新模式,并提出了加快钢化联产新技术应用建... 详细信息

本工作针对钢铁行业副产的煤气、余热、钢渣及钢化联产现状进行了分析,论述了碳中和背景下钢化联产绿色低碳技术的发展趋势,展望了未来无碳炼钢的新型钢厂从“以化固碳”转变为“以氢代碳”的新模式,并提出了加快钢化联产新技术应用建议和举措,以期建立以钢铁行业为龙头,耦合化工行业的新型工业可持续发展生态链,支撑我国“双碳”目标的实现。

关键词：碳中和钢铁化工钢化联产

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助剂铜对全氟烯烃加氢反应负载钯催化剂性能的影响

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过程工程学报 2024年第2期24卷 248-258页

作者：张俊杰蒋连焘刘敏敏孟祥磊许光文刁琰琰沈阳化工大学化工学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

氢氟烃具有环境友好、低毒、稳定性高等优良特性,在众多领域得到广泛应用,特别是在制冷行业引起了极大地重视。氢氟烃可以通过全氟烯烃加氢反应进行制备,然而,由于氟原子的电负性强,难以活化全氟烯烃中的碳碳双键,因此全氟烯烃加氢反应... 详细信息

氢氟烃具有环境友好、低毒、稳定性高等优良特性,在众多领域得到广泛应用,特别是在制冷行业引起了极大地重视。氢氟烃可以通过全氟烯烃加氢反应进行制备,然而,由于氟原子的电负性强,难以活化全氟烯烃中的碳碳双键,因此全氟烯烃加氢反应是一个具有挑战性的难题。针对全氟烯烃加氢反应,目前国际上基本使用贵金属负载钯催化剂,钯负载量较大,成本较高。本工作采用浸渍法制备了钯含量仅为0.1wt%的高活性低负载量钯催化剂,以及一系列铜为助剂的负载钯催化剂,在微型固定床连续反应器上考察了不同催化剂催化六氟丙烯二聚体加氢反应的性能。结果表明,制备的0.1wt%负载量钯催化剂也具有较好的活性,原料转化率为49.3%,目标产物选择性可达97.6%;使用10wt%Cu助剂时催化剂活性最高,原料转化率高于93.4%,目标产物选择性可达98.6%。通过XRD,H2-TPR和XAFS等技术表征分析,发现催化剂中铜主要以Cu_(2)O和Cu0形式存在,Cu_(2)O可以和Pd形成强相互作用,通过氢溢流形式极大地降低催化剂中Cu_(2)O的还原温度,从钯中溢流出的氢原子可以极大地提高六氟丙烯二聚体加氢反应活性。因此,本工作提供了一种全氟烯烃加氢反应高活性、低含量且较稳定的钯基催化剂的制备方法,为进一步设计高效催化剂提供了研究方向。

关键词：六氟丙烯二聚体十二氟己烷催化加氢反应 Pd-Cu/Al_(2)O_(3)催化剂双金属催化剂

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