检索结果-内蒙古大学图书馆

化工学报 2023年第1期74卷 449-458页

作者：陈余郑晓妍赵辉王二强李杰李春山中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化工学院北京101408 北京石油化工学院新材料与化工学院北京102617 先进能源科学与技术广东省实验室广东惠州516003

近年来,煤基合成甲基丙烯酸甲酯(MMA)工艺获得广泛关注,但甲醛、丙醛羟醛缩合反应存在反应过程不连续、分离回收过程复杂等瓶颈问题。本文以表面改性的二氧化硅(SiO_(2))纳米球为乳化剂,乳化剂颗粒交联进一步“加固”,在液滴周围形成了... 详细信息

近年来,煤基合成甲基丙烯酸甲酯(MMA)工艺获得广泛关注,但甲醛、丙醛羟醛缩合反应存在反应过程不连续、分离回收过程复杂等瓶颈问题。本文以表面改性的二氧化硅(SiO_(2))纳米球为乳化剂,乳化剂颗粒交联进一步“加固”,在液滴周围形成了致密SiO_(2)壳层,构筑了强化型油包水(W/O)Pickering乳液。该Pickering乳液催化体系不仅实现了催化剂的“固载”和羟醛缩合温和反应过程的非均相转化,也为其他均相催化反应体系提供了机遇。

关键词：乳液多相反应催化甲基丙烯醛多孔微球

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生物合成尼龙新材料核心单体二元胺研究进展

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过程工程学报 2023年第7期23卷 958-971页

作者：蔺琨李壮王坤毕莹纪秀玲张志刚黄玉红沈阳化工大学辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516000

二元胺是聚酰胺、聚氨酯和聚脲等高分子材料合成的核心单体,生产需求巨大。在碳中和大背景下,合成生物基二元胺是实现低碳生产和可持续发展的有效途径,借助合成生物学、代谢工程、蛋白质工程等策略能够设计和开发高效的二元胺生物合成... 详细信息

二元胺是聚酰胺、聚氨酯和聚脲等高分子材料合成的核心单体,生产需求巨大。在碳中和大背景下,合成生物基二元胺是实现低碳生产和可持续发展的有效途径,借助合成生物学、代谢工程、蛋白质工程等策略能够设计和开发高效的二元胺生物合成关键酶和途径。本工作简述了1,4-丁二胺、1,5-戊二胺、1,6-己二胺的天然或人工合成路径,围绕微生物从头合成发酵和全细胞催化两种合成策略综述了二元胺的合成进展,丁二胺的生物合成主要包括鸟氨酸脱羧与赖氨酸脱羧路径,目前主要以发酵法生产丁二胺,但丁二胺的产率较低,不能达到工业生产的需求;戊二胺的生物合成路径为赖氨酸脱羧,主要采用发酵法和全细胞催化法,其中全细胞催化合成戊二胺更为高效,技术趋于成熟,已被广泛应用于规模化生产;己二胺目前主要是通过构建人工途径进行生物合成。另外,针对二元胺生物合成过程遇到的副产物多、菌株活性差、产率低、分离纯化困难等问题与挑战,提出了结合代谢工程和蛋白质工程优化关键酶催化、探索二元胺积累造成细胞损伤的影响机制、增强酶催化专一性和活性以提高生产强度、优化发酵体系、简化后续分离纯化步骤等提高生物合成二元胺的方法,同时指明了未来生物基二元胺工作的重要方向并展望了生物基二元胺的发展前景。

关键词：碳中和尼龙材料二元胺从头合成全细胞催化合成生物学

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纳米炭在氧化还原液流电池中的应用

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新型炭材料 2021年第1期36卷 82-92页

作者：张丰洁张海涛中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

氧化还原液流电池(RFB)被认为是最高效的电网级大规模电化学储能技术,随着能源危机和环境污染的加剧,其引起广泛的关注。电荷传输性质是与储能装置的电化学性能有关的关键因素。通常通过调节材料形态和尺寸有效地减小离子的扩散距离,进... 详细信息

氧化还原液流电池(RFB)被认为是最高效的电网级大规模电化学储能技术,随着能源危机和环境污染的加剧,其引起广泛的关注。电荷传输性质是与储能装置的电化学性能有关的关键因素。通常通过调节材料形态和尺寸有效地减小离子的扩散距离,进而提高离子的扩散系数和电子的传递效率。纳米炭具有特殊的微结构和电子结构,并能呈现出众多奇异的物化特性,例如高离子电导、优异的导热性和出色的机械性能,其在电化学储能中起着不可或缺的作用。调控碳的微观结构是改善其电子和离子传输行为的有效策略。本文回顾了纳米炭在RFB中的功能,特别是着眼于电极(悬浮电极)和双极板(集电极)中使用的纳米炭材料的改性和设计,其可提高能量效率、功率密度和流动池的稳定性。希望对纳米炭材料在氧化还原液流电池中的应用进行更全面系统的介绍,可为高性能氧化还原液流电池的设计提供新的视角。

关键词：纳米炭材料氧化还原液流电池电极导电剂能效

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CO_(2)电催化还原制合成气研究进展及趋势

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化工学报 2023年第1期74卷 313-329页

作者：李鑫曾少娟彭奎霖袁磊张香平郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450003 中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州大学化工学院先进功能材料制造教育部工程研究中心河南郑州450001

可再生电能驱动CO_(2)电催化合成化学品或燃料,具有反应条件温和、产物选择性可调且可利用分布式可再生能源优势。合成气作为一类重要的化工原料气,可制备甲醇、乙醇、烯烃等大宗化学品,是CO_(2)电催化转化的重要途径,如何高电流密度、... 详细信息

可再生电能驱动CO_(2)电催化合成化学品或燃料,具有反应条件温和、产物选择性可调且可利用分布式可再生能源优势。合成气作为一类重要的化工原料气,可制备甲醇、乙醇、烯烃等大宗化学品,是CO_(2)电催化转化的重要途径,如何高电流密度、高选择性且精准调控碳氢比例(CO/H2)是需要解决的关键科学技术难题。本文从提升电流密度和效率、拓宽合成气比例角度出发,综述了CO_(2)电催化还原制合成气的最新研究进展,包括电极材料设计、电解液开发、电解槽结构创新等;论述了利用原位表征和理论模拟(DFT、MD)方法对CO_(2)电催化还原制合成气反应机理的研究进展。在此基础上,提出可通过催化剂多级形貌调控、多活性位点设计、CO_(2)捕集与转化系统集成、CO_(2)还原与阳极反应耦合等途径,提升CO_(2)电催化还原制合成气效率的策略。最后,探讨和展望了实现CO_(2)电催化还原制合成气工业化的挑战和问题。

关键词：二氧化碳合成气电催化还原催化剂电解液机理

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碱金属阳离子调变的负载钴催化剂对还原胺化反应的影响

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过程工程学报 2024年第12期24卷 1453-1465页

作者：洪晓博黄在银丁其达刘泽莹王红岩谭学才王耀锋广西民族大学化学化工学院广西南宁530006 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 郑州中科新兴产业技术研究院河南郑州450001

苄胺因其在医药、农药、染料和香料等领域的广泛应用而备受瞩目。苄胺可以通过苯甲醛(BzH)还原胺化反应进行制备,但受限于用于该反应的催化剂制备步骤复杂、成本高。本工作通过浸渍法制备了一系列负载在二氧化硅上的碱金属阳离子调变的... 详细信息

苄胺因其在医药、农药、染料和香料等领域的广泛应用而备受瞩目。苄胺可以通过苯甲醛(BzH)还原胺化反应进行制备,但受限于用于该反应的催化剂制备步骤复杂、成本高。本工作通过浸渍法制备了一系列负载在二氧化硅上的碱金属阳离子调变的钴催化剂(Co-M/SiO_(2)),并评价了不同催化剂对BzH还原胺化反应的影响。最佳催化剂Co-Na/SiO_(2)(Co^(2+):Na^(+)=1:1.5)催化BzH转化率为100%,目标产物苄胺的选择性为94.6%。与未加入碱金属阳离子的Co/SiO_(2)催化剂相比,该催化剂使苄胺选择性提高了24.6个百分点,副产物苯甲醇(BzAh)减少了17.1个百分点。通过一系列表征技术(XRD,XPS,TEM,Raman,NH3-TPD,CO_(2)-TPD,H_(2)-TPD,TGA)深入探究了催化剂结构和形貌特征。结果表明,在Co-Na/SiO_(2)中,钴主要以Co^(0)和CoO_(x)形式存在,引入的Na^(+)通过电子转移作用改变了催化剂中Co^(0)物种的结合能;此外,Co-Na/SiO_(2)催化剂提供了适量的酸碱性位点及适当的氢气吸附能力,有利于还原胺化反应发生。利用原位红外实验分析了Co-Na/SiO_(2)催化剂和Co/SiO_(2)催化剂的吸附能力和反应过程差异。结果表明,Co-Na/SiO_(2)催化剂催化苯甲醛还原胺化合成苄胺的能力优于Co/SiO_(2)催化剂的原因在于能够抑制副产物BzAh的生成。本工作为还原胺化反应提供了一种低成本且高活性的钴基催化剂制备策略,为以后用于该反应的高效催化剂的设计研究奠定了基础。

关键词：苯甲醛苄胺还原胺化反应碱金属阳离子调变钴基催化剂

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调控双钙钛矿中高熵组分促进高温析氧反应

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物理化学学报 2024年第6期40卷 41-43页

作者：冯炜程于景成杨溢澜郭宜阁邹庚刘晓菊陈洲董坤宋月锋汪国雄包信和中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室洁净能源国家实验室辽宁大连116023 中国科学院大学能源学院北京100049 大连交通大学环境与化学工程学院辽宁大连116028 榆林学院化学化工学院陕西榆林719100 厦门大学材料学院福建厦门361005 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室多相复杂系统国家重点实验室北京100190

固体氧化物电解池(SOEC)中阳极析氧反应动力学较为迟缓,限制了SOEC器件电催化转化能力,因此针对阳极材料的改性研究对于进一步提升SOEC电化学性能十分关键。高熵钙钛矿(HEP)在许多反应中表现出良好的催化活性,但在SOEC中的应用鲜有研究... 详细信息

固体氧化物电解池(SOEC)中阳极析氧反应动力学较为迟缓,限制了SOEC器件电催化转化能力,因此针对阳极材料的改性研究对于进一步提升SOEC电化学性能十分关键。高熵钙钛矿(HEP)在许多反应中表现出良好的催化活性,但在SOEC中的应用鲜有研究。本文通过在双钙钛矿的A位或A'位分别掺杂不同的稀土金属、碱土金属或碱金属离子,合成了(Pr_(0.2)La_(0.2)Sm_(0.2)Nd_(0.2)Gd_(0.2))BaCo_(2)O_(6-δ)(A-HEP)和Pr(Ba_(0.2)Sr_(0.2)Ca_(0.2)Na_(0.2)K_(0.2))Co_(2)O_(6-δ)(A'-HEP)两种高熵钙钛矿材料。由于掺杂离子平均半径和氧化态的差异,A-HEP保持四方双钙钛矿相结构而A'-HEP则转变为正交单钙钛矿相。物理化学表征结果表明,A-HEP中Co平均价态更高,Co 2p-O 1s杂化更强,从而增加了电子转移路径并降低了转移能垒。同时,A-HEP中表面氧空位浓度更高,可为阳极析氧反应提供更多的活性位点。因此,在具有A-HEP阳极的SOEC中,与氧输运、电子传输和表界面反应过程相关的阳极极化电阻显著降低,并在800℃下实现最高1.76 A·cm^(-2)的电流密度和200 h的稳定性。本工作为高熵钙钛矿材料在SOEC阳极中的应用提供了新的策略。

关键词：固体氧化物电解池高熵钙钛矿析氧反应氧空位电子转移

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CeX分子筛催化分子氧选择性氧化环己烷

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石油炼制与化工 2023年第5期54卷 48-56页

作者：李鑫鑫吴玉超张昊天金颖张瑞锐刘瑞霞郑州大学河南先进技术研究院郑州450003 中国石油石油化工研究院中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室

用液相离子交换法引入Ce离子对NaX分子筛改性,对比Ce(Ⅲ)X、Ce(Ⅳ)X对环己烷氧化反应的催化效果,主要考察了Ce(Ⅲ)X的不同离子交换度,以及不同焙烧气氛下离子占位和价态变化对环己烷氧化的影响。结合X射线衍射、电感耦合等离子体原子发... 详细信息

用液相离子交换法引入Ce离子对NaX分子筛改性,对比Ce(Ⅲ)X、Ce(Ⅳ)X对环己烷氧化反应的催化效果,主要考察了Ce(Ⅲ)X的不同离子交换度,以及不同焙烧气氛下离子占位和价态变化对环己烷氧化的影响。结合X射线衍射、电感耦合等离子体原子发射光谱仪、氮气吸附-脱附、X射线光电子能谱仪等方法对改性催化剂进行分析。研究表明,Ce(Ⅲ)X催化环己烷氧化反应的转化率是NaX分子筛的2.6倍,略高于Ce(Ⅳ)X分子筛;随着Ce(Ⅲ)X的离子交换度由13.4%增加到76.2%,环己烷的转化率由3.15%提高到8.54%;Ce(Ⅲ)X在真空氛围和空气氛围下焙烧,环己烷转化率分别降至7.5%和5.7%,催化活性的降低与Ce(Ⅲ)离子向方钠石笼迁移和价态变化有关。同时得出最优的工艺条件:氧气压力为1.5 MPa,反应温度为150℃,搅拌速率为800 r min,反应时间为2 h。在最优条件下环己烷转化率为8.54%,目标产物(环己酮和环己醇)选择性为86.39%。

关键词： CeX分子筛离子交换法焙烧氛围环己烷氧化

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低维纳米受限离子液体的研究进展

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化工学报 2021年第1期72卷 366-383页

作者：王琛璐王艳磊赵秋吕玉苗霍锋何宏艳中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

离子液体受限于低维纳米空间时,分子热运动会受到极大限制,导致其结构和性质与三维体相离子液体相比具有显著差异。电场、磁场和温度等外部条件及限域通道的尺寸、表面物化性质和几何形貌等因素会极大地影响低维纳米受限离子液体的微观... 详细信息

离子液体受限于低维纳米空间时,分子热运动会受到极大限制,导致其结构和性质与三维体相离子液体相比具有显著差异。电场、磁场和温度等外部条件及限域通道的尺寸、表面物化性质和几何形貌等因素会极大地影响低维纳米受限离子液体的微观结构与物化性质。本综述围绕低维纳米受限离子液体的最新研究进展,介绍了常用的实验和理论方法,总结了低维纳米受限离子液体结构和氢键网络的动态调控机理,讨论了不同低维纳米受限离子液体体系的热力学性质、物化性质和结构相变等特性,梳理了低维纳米受限离子液体体系在气体分离、限域催化和超级电容器储能等方面的应用,最后展望了低维纳米受限离子液体未来的前景与挑战。

关键词：离子液体低维纳米限域热力学性质纳米结构气体分离

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轻质烷烃氧化裂解制低碳烯烃催化剂研究进展

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低碳化学与化工 2025年

作者：张国霞郝鹏波焦念明王慧郑州中科新兴产业技术研究院河南大学郑州中科新兴产业技术研究院龙子湖新能源实验室中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室

轻质烷烃（C2～C6烷烃）氧化裂解工艺是生产低碳烯烃的路线之一，氧化裂解分为催化氧化裂解（COC）和氧化还原氧化裂解（ROC）两类。COC催化体系因存在氧气，容易引起过度氧化，导致CH4和COx收率升高、烯烃收率降低；ROC催化体系虽降低... 详细信息

轻质烷烃（C2～C6烷烃）氧化裂解工艺是生产低碳烯烃的路线之一，氧化裂解分为催化氧化裂解（COC）和氧化还原氧化裂解（ROC）两类。COC催化体系因存在氧气，容易引起过度氧化，导致CH4和COx收率升高、烯烃收率降低；ROC催化体系虽降低了过度氧化问题，但操作温度和工艺复杂性限制了实际应用。概述了COC反应机理，并详细总结了应用于该体系的多种催化剂，包括稀土金属、贵金属、碱金属及其他催化剂。同时，介绍了ROC反应机理及用于该体系的钒基、钙钛矿催化剂。基于对现有研究的分析，总结了氧化裂解催化剂面临的挑战，对未来发展方向进行了展望，以期为新型氧化裂解高效催化剂开发提供参考。

关键词：轻质烷烃氧化裂解催化剂低碳烯烃反应机理

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铝在N,N-二甲基丁胺-氯化铝熔盐中的低温电沉积

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有色金属（冶炼部分） 2025年第1期 72-76,98页

作者：郑勇王倩罗家还李玲郑永军田大勇安阳工学院化学与环境工程学院安阳市低温电解铝与节能减排重点实验室河南安阳455000 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

开发新型的电解质以及低温电解铝技术是促进铝工业改革创新的重要途径之一。采用N,N-二甲基丁胺、无水氯化铝为原料,混合制备得到了新型低温熔盐。结果证明,该熔盐为氯铝酸型离子液体,可以在其中实现铝的低温电沉积。在此基础上,系统考... 详细信息

开发新型的电解质以及低温电解铝技术是促进铝工业改革创新的重要途径之一。采用N,N-二甲基丁胺、无水氯化铝为原料,混合制备得到了新型低温熔盐。结果证明,该熔盐为氯铝酸型离子液体,可以在其中实现铝的低温电沉积。在此基础上,系统考察了试验温度、电解电位、反应时间对铝的电沉积、表面形貌和化学组成的影响规律,获得了纯度较高的金属铝。有关研究为低温电解铝技术的发展及其在铝精炼和电镀铝中的应用提供了一定的科学依据。

关键词：铝低温熔盐离子液体电沉积电解

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