检索结果-内蒙古大学图书馆

化工进展 2024年第1期43卷 49-59页

作者：王棵旭张香平王红岩柏䶮王慧河南大学化学与分子科学学院河南开封475000 离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程制造创新研究院北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516081

电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典... 详细信息

电流响应催化剂是一类可在电场诱导作用下产生电流的新型催化材料,以其为介质的催化反应过程可突破热力学局限,在温和条件下即可发生,具有显著节能减碳潜力。本文综述了近年来电流响应催化剂强化合成氨、甲烷高值利用、丙烷脱氢三个典型反应的研究进展,总结了所开发系列电流响应催化剂,其中以负载型金属催化剂为主,其由载体(半导体型或钙钛矿型金属氧化物)和活性金属(单一金属或合金)组成,对比了不同催化剂的催化性能,分析了“质子跳跃”在强化上述反应过程的作用。最后,分析了电流强化技术未来发展方向及面临挑战,提出开发适于电流作用下的原位表征技术及分子模拟方法,这对从微观层面深入揭示反应机理具有重要意义,可反向指导催化剂设计,推动相关领域发展,助力化工行业低碳转型。

关键词：电流响应催化剂载体质子跳跃机制热力学

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离子液体的凝聚态化学研究

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化学进展 2022年第7期34卷 1509-1523页

作者：刘亚伟张晓春董坤张锁江离子液体清洁过程北京市重点实验室中国科学院绿色过程与工程重点实验室多相复杂系统国家重点实验室中国科学院过程工程研究所北京100190

离子液体是可以替代传统溶剂实现高效、低碳、清洁、循环新过程新技术的新型溶剂,在完成“双碳”目标中具有重要的应用价值。同时,离子液体是一种典型的“软凝聚态物质(软物质)”,对它的认识和应用依赖于对其内部多尺度微观结构的研究,... 详细信息

离子液体是可以替代传统溶剂实现高效、低碳、清洁、循环新过程新技术的新型溶剂,在完成“双碳”目标中具有重要的应用价值。同时,离子液体是一种典型的“软凝聚态物质(软物质)”,对它的认识和应用依赖于对其内部多尺度微观结构的研究,这需要以“凝聚态化学”的思想作为未来的研究方向,即对离子液体体系的组成、结构、性质、功能及它们之间的内在关系进行多层次的研究,进而实现对实际应用体系中传递过程和反应过程的调控。在本文中,我们以“凝聚态化学”的视角简要综述了对离子液体的研究。首先介绍了离子液体的化学结构和物理性质,指出理解离子液体性质的变化必须要研究其内部的结构。然后,我们介绍了离子液体从分子层面到纳微尺度的结构,包括离子对、氢键、氢键网络、团簇、界面结构和纳米限域结构。最后,我们对离子液体“凝聚态化学”研究的未来进行了展望。

关键词：离子液体凝聚态化学氢键团簇界面纳米限域

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电解液调控CO_(2)电催化还原性能微观机制的研究进展

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 113-122页

作者：彭奎霖李桂林江重阳曾少娟张香平中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049 先进能源科学与技术广东省实验室惠州516007

二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分子/离子传输.因此,构建新型电解液体系对于提高CO_(2)电催化还原产物的选择性和电流密度起到重要作用.本文综合评述了CO_(2)电催化还原过程中电解液的作用和研究现状,重点总结了水系电解液中阴阳离子(碱金属阳离子、卤素离子等)和离子液体电解液对CO_(2)溶解度、界面双电层结构(pH值、电场效应)和中间体稳定性等的影响机制,揭示了其调控对反应产物的选择性、电流密度等的影响规律.最后,对电解液调控CO_(2)电催化还原性能的研究进行了展望.

关键词：二氧化碳电催化还原微观作用机制水系电解液离子液体

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MOF基混合基质气体分离膜界面作用调控研究进展

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过程工程学报 2023年第4期23卷 489-500页

作者：巩莉丽白菊王璨赖卫单玲珑罗双江刘植昌中国石油大学(北京)化学工程与环境学院重质油国家重点实验室北京102249 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,... 详细信息

混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,因此适当选择无机填充材料对于制备高性能的混合基质膜十分重要。金属有机骨架(MOF)作为一种新型多孔填料,具有比表面积大、密度小、孔隙率高和孔尺寸可调等优点,因此在气体吸附分离和气体储存等领域应用广泛,为新型混合基质膜带来良好的发展机遇。但混合基质膜的分离性能并不是简单地两相性能相加,在大多数情况下分离性能远低于材料模拟的预测理论值,造成这种非理想性的关键因素之一是MOF晶体和聚合物之间的界面缺陷,这可能导致界面非选择性空隙的形成、聚合物硬化和孔隙堵塞等界面问题,降低膜的分离性能。因此,实现MOF-聚合物基质间的界面作用调控以改善界面相容性是充分发挥MOF基混合基质膜气体分离潜力的关键。本工作综述了MOF基混合基质膜近五年关于不同类型界面作用调控的方法及策略,及其对气体分离性能的影响。最后,总结构建的界面作用对于混合基质膜性能的正面影响并提出当中存在的问题,为混合基质膜未来的发展提供指导,并激励研究人员采取更多的策略来解决目前的挑战。

关键词：金属有机骨架混合基质膜气体分离界面作用界面相容性

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催化裂化工业再生器底部气流分布与优化

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过程工程学报 2024年第7期24卷 763-771页

作者：卢玲玲王凤王慧公茂明张香平郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室介科学与工程全国重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100190

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再... 详细信息

为了提升催化裂化再生器底部主风速度径向分布的均匀性,改善再生器中部及以上区段的气固混合状态,采用计算流体力学(CFD)的方法对某50万吨/年催化裂化再生器底部进行了单相流模拟,获得了再生器底部的主风流动状态。结果表明,现有工业再生器底部气体分布器上方区域气相速度径向分布严重不均。在此基础上,研究了不同进风速度、倒锥结构和分布板孔径对气相速度分布均匀性的影响。发现改变主风入口处倒锥的高径比和倒锥距气体分布器的竖直距离对气体分布器出口气体速度径向分布均匀性无明显影响;增大主风分布器的限流孔孔径,分布器上方区域气相速度径向分布的均匀性得到改善,且孔径为18mm时,主风气体分布效果良好。

关键词：催化裂化再生器气体分布器倒锥流场

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助剂铜对全氟烯烃加氢反应负载钯催化剂性能的影响

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过程工程学报 2024年第2期24卷 248-258页

作者：张俊杰蒋连焘刘敏敏孟祥磊许光文刁琰琰沈阳化工大学化工学院辽宁沈阳110142 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

氢氟烃具有环境友好、低毒、稳定性高等优良特性,在众多领域得到广泛应用,特别是在制冷行业引起了极大地重视。氢氟烃可以通过全氟烯烃加氢反应进行制备,然而,由于氟原子的电负性强,难以活化全氟烯烃中的碳碳双键,因此全氟烯烃加氢反应... 详细信息

氢氟烃具有环境友好、低毒、稳定性高等优良特性,在众多领域得到广泛应用,特别是在制冷行业引起了极大地重视。氢氟烃可以通过全氟烯烃加氢反应进行制备,然而,由于氟原子的电负性强,难以活化全氟烯烃中的碳碳双键,因此全氟烯烃加氢反应是一个具有挑战性的难题。针对全氟烯烃加氢反应,目前国际上基本使用贵金属负载钯催化剂,钯负载量较大,成本较高。本工作采用浸渍法制备了钯含量仅为0.1wt%的高活性低负载量钯催化剂,以及一系列铜为助剂的负载钯催化剂,在微型固定床连续反应器上考察了不同催化剂催化六氟丙烯二聚体加氢反应的性能。结果表明,制备的0.1wt%负载量钯催化剂也具有较好的活性,原料转化率为49.3%,目标产物选择性可达97.6%;使用10wt%Cu助剂时催化剂活性最高,原料转化率高于93.4%,目标产物选择性可达98.6%。通过XRD,H2-TPR和XAFS等技术表征分析,发现催化剂中铜主要以Cu_(2)O和Cu0形式存在,Cu_(2)O可以和Pd形成强相互作用,通过氢溢流形式极大地降低催化剂中Cu_(2)O的还原温度,从钯中溢流出的氢原子可以极大地提高六氟丙烯二聚体加氢反应活性。因此,本工作提供了一种全氟烯烃加氢反应高活性、低含量且较稳定的钯基催化剂的制备方法,为进一步设计高效催化剂提供了研究方向。

关键词：六氟丙烯二聚体十二氟己烷催化加氢反应 Pd-Cu/Al_(2)O_(3)催化剂双金属催化剂

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膦基复合催化剂高效催化二氧化碳合成环状碳酸酯

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过程工程学报 2023年第7期23卷 987-994页

作者：张贺明孟婵董丽苏倩成卫国郑州大学河南先进技术研究院河南郑州450001 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190

二氧化碳(CO_(2))既是造成温室效应的主要气体,也是一种重要的C1资源,CO_(2)资源化利用是全球战略目标和研究热点,以CO_(2)与环氧化合物为原料合成环状碳酸酯是其高效高值化利用的主要途径。为解决以往催化剂体系存在的催化剂稳定性差... 详细信息

二氧化碳(CO_(2))既是造成温室效应的主要气体,也是一种重要的C1资源,CO_(2)资源化利用是全球战略目标和研究热点,以CO_(2)与环氧化合物为原料合成环状碳酸酯是其高效高值化利用的主要途径。为解决以往催化剂体系存在的催化剂稳定性差、催化活性低、催化剂制备复杂等问题,本研究以高稳定性的氧膦化合物与过渡金属盐进行复配,通过调控过渡金属盐和氧膦化合物的比例,形成不同配比的二元复合催化体系,优选了最佳过渡金属盐和最佳比例(三丁基氧膦与溴化锌摩尔比为2:1,即[2Bu3PO-ZnBr2]),考察了催化剂用量、CO_(2)压力、反应时间、反应温度的影响,在最佳反应条件下(130℃,3 h,3 MPa),环氧丙烷(PO)的转化率可达92%。通过相关表征揭示了膦基复合催化体系与反应物之间的相互作用,提出了可能的催化机理。[2Bu3PO-ZnBr2]催化体系在循环使用5次后,依然能够保持高催化活性。本研究提出的膦基二元复合催化体系可为催化剂设计和CO_(2)利用提供思路。

关键词：二氧化碳环加成反应环状碳酸酯

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离子液体电沉积

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中国科学：化学 2023年第10期53卷 2008-2026页

作者：钟声宋婷张钰瑞李垚赵炜珍刘瑞霞张锁江中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室多相复杂系统国家重点实验室北京100190 中国科学院大学北京100049

离子液体具有电化学窗口宽,热稳定性良好和结构性能可调等独特的物理化学性质,是一种有着广阔应用前景的电沉积介质.本文介绍了离子液体电沉积的发展历程、典型的离子液体电沉积体系结构组成及其中的重要科学问题,并综述了近15年来离子... 详细信息

离子液体具有电化学窗口宽,热稳定性良好和结构性能可调等独特的物理化学性质,是一种有着广阔应用前景的电沉积介质.本文介绍了离子液体电沉积的发展历程、典型的离子液体电沉积体系结构组成及其中的重要科学问题,并综述了近15年来离子液体电沉积的研究进展.本文详细介绍了五种不同类型离子液体中金属/合金的电沉积过程,包括卤素金属酸盐型离子液体、空气和水稳定型离子液体、低共熔溶剂、含金属阳离子型离子液体和质子型离子液体,并且系统概述了调节因素如沉积条件(电流密度、沉积模式、沉积时间、温度)和电解质成分(阴离子、阳离子、金属盐、添加剂、水分)对于沉积物形貌、组成、微观结构和性质的影响规律.之后,重点介绍了离子液体在半导体电沉积中的研究进展.最后,指出了目前离子液体电沉积在基础理论和技术研究中面临的挑战,并展望了其未来在电子信息领域的发展前景.

关键词：离子液体低共熔溶剂电沉积金属半导体

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二元导电剂对锂浆料电池性能的影响

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储能科学与技术 2023年第11期12卷 3299-3306页

作者：高桂红刘福园李珅珅巫湘坤刘艳侠郑州中科新兴产业技术研究院河南省储能材料与过程重点实验室河南郑州450003 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京重点实验室北京100190

电子传导是以悬浮液为电极的锂浆料电池性能受限的关键因素之一,本工作以碳纳米管(CNTs)、石墨烯(Gen)新型导电剂与科琴黑(KB)、卡博特炭黑(Cabot)传统导电剂不同比例混配成二元导电剂,通过电子扫描显微镜观察、浆料的沉降率、电导率、... 详细信息

电子传导是以悬浮液为电极的锂浆料电池性能受限的关键因素之一,本工作以碳纳米管(CNTs)、石墨烯(Gen)新型导电剂与科琴黑(KB)、卡博特炭黑(Cabot)传统导电剂不同比例混配成二元导电剂,通过电子扫描显微镜观察、浆料的沉降率、电导率、电化学阻抗谱、电化学性能测试等方法研究了二元复合导电剂对锂浆料电池性能的影响。研究结果表明:CNTs缠绕在活性颗粒的表面形成较多的导电位点,炭黑又围绕在活性颗粒及CNTs周围形成覆盖面更广导电路径,炭黑还附着在Gen表面,提高其垂直方向的导电能力,但Gen具有团聚、分散不均匀的现象;含Gen的浆料起始沉降速度低,且吸液保液能力好,沉降率长期稳定在3.10%;复合导电剂1%Cabot+0.3%CNTs的浆料电导率高达124.75 mS/cm,半电池的电化学转移阻抗仅有42Ω,其放电比容量为171.06 mAh/g,首次充放电效率高达86.01%,循环230次后容量保持率仍有92.78%。

关键词：二元复合导电剂锂浆料电池电性能

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颗粒级配对锂浆料电池性能的影响

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储能科学与技术 2023年第2期12卷 329-338页

作者：高桂红李珅珅刘福园巫湘坤刘艳侠郑州中科新兴产业技术研究院河南省储能材料与过程重点实验室河南郑州450003 中国科学院过程工程研究所离子液体清洁过程北京重点实验室北京100190

利用大小颗粒之间的填充效应,本文设计了2种粒径的活性颗粒组成7种级配体系,并系统研究了其浆料的性能。借助激光粒度仪、电导率仪、比表面测试仪、扫描电子显微镜、沉降测试和电化学测试等手段分析了样品粒度分布、比表面积、颗粒形貌... 详细信息

利用大小颗粒之间的填充效应,本文设计了2种粒径的活性颗粒组成7种级配体系,并系统研究了其浆料的性能。借助激光粒度仪、电导率仪、比表面测试仪、扫描电子显微镜、沉降测试和电化学测试等手段分析了样品粒度分布、比表面积、颗粒形貌、浆料的电导率、沉降率、电化学阻抗谱和充放电性能。结果表明,所有级配粒径分布均呈单峰接近正态分布;级配颗粒属于大孔或者无孔材料;小颗粒是典型的单晶结构,大颗粒由球形大颗粒构成,3∶7和0∶10样品扫描电子显微镜图显示大粒径周围被小粒径和导电剂包围着,形成了完整连续的三维导电网络;大颗粒组成的浆料电导率为41.80 mS/cm,小颗粒组成的浆料电导率高达123.39 mS/cm;3∶7样品浆料的沉降率和沉降速率最小,颗粒级配更接近Fuller最密充填粒度分布经验曲线;3∶7和5∶5样品0.1 C的放电比容量分别达到194.88 mAh/g和187.38 mAh/g,实际比容量发挥分别高于商业典型值10%、5%以上,首次充放电效率高达90.54%、87.96%。此外,3∶7样品电池还表现出最优异的循环性能,经循环250次后,容量保持率为83.63%。总之,级配为3∶7样品的颗粒填充效应得到充分发挥,表现出最优异的性能。本文提供了最佳比例的颗粒级配设计比,为优异性能的颗粒级配提供重要参考。

关键词：粒径级配锂浆料电池富勒级配曲线

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