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化工进展 2024年第11期43卷 6563-6572页

作者：孟星宇宗宇航张西华阎文艺孙峙上海第二工业大学资源与环境工程学院上海201209 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院化学化工科学数据中心北京100190

镍作为一种战略性资源已广泛应用于新能源汽车、风力发电、太阳能光伏发电等可再生能源技术,在经济社会发展中具有重要意义。中国是世界上最大的镍消费国,但镍资源在我国的贸易流动及各省碳排放分布尚缺乏深入细致的研究。本文基于全生... 详细信息

镍作为一种战略性资源已广泛应用于新能源汽车、风力发电、太阳能光伏发电等可再生能源技术,在经济社会发展中具有重要意义。中国是世界上最大的镍消费国,但镍资源在我国的贸易流动及各省碳排放分布尚缺乏深入细致的研究。本文基于全生命周期理念,将物质流分析法(MFA)和排放因子法(IPCC)相结合,开展了中国2010—2020年镍物质流动分析和不同省份典型镍产品碳排放核算研究。结果表明,中国镍物质流从2010年的60×10^(4)t增加至2020年的124×10^(4)t,其中采矿阶段主要源于进口,冶炼阶段由进口为主转变为国内供应为主,产品制造阶段不锈钢占比最大,终端应用阶段镍产品经回收后循环利用。1t精炼镍生产阶段、镍铁生产阶段、硫酸镍生产阶段的碳排放量分别为CO_(2)10.19t、CO_(2)14.01t、CO_(2)28.76t;国内精炼镍、镍铁、硫酸镍在空间分布上主要集中在甘肃、山东、广东等地,时间上碳排放分别呈递增、波动和显著增长趋势。在能源低碳转型背景下,厘清镍资源物质流动和相关产品碳排放分布的关系,有助于完善镍资源管理机制,为实现我国镍工业低碳循环发展提供基础数据及方法学支撑。

关键词：镍物质流动碳排放全生命周期物质流分析法排放因子法

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红土镍矿加压浸出高压釜结垢机理

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中国有色金属学报 2024年第11期34卷 3766-3774页

作者：赵泽森陈杰王晨晔李会泉中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190

加压酸浸技术是目前在红土镍矿镍钴提取工业上应用最为广泛的湿法提取技术,具有能耗低、碳排放量少、镍钴回收率高等优点。但在红土镍矿加压酸浸时,高压釜易结垢导致其有效容积减小、釜内流体流型改变、管线堵塞。为了明晰红土镍矿加压... 详细信息

加压酸浸技术是目前在红土镍矿镍钴提取工业上应用最为广泛的湿法提取技术,具有能耗低、碳排放量少、镍钴回收率高等优点。但在红土镍矿加压酸浸时,高压釜易结垢导致其有效容积减小、釜内流体流型改变、管线堵塞。为了明晰红土镍矿加压酸浸高压釜结垢生成机理,本文通过化学分析、MLA矿物自动定量分析系统、扫描电镜等手段对高压釜结垢的矿物组成、主要矿物颗粒、元素赋存状态、嵌布特征和粒度分布等矿物学特征进行了研究。结果表明:高压釜结垢主要以水合硫酸铝为骨架,包裹红土镍矿浸出渣中的赤铁矿、铬铁矿等矿相形成。镍、钴、锰、镁等金属元素通过吸附进入高压釜结垢,其中镍和钴主要是被含铁矿相吸附。

关键词：红土镍矿湿法冶金加压浸出结垢高压釜

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电镀污泥成分X荧光检测水分影响机制及校正方法研究

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光谱学与光谱分析 2024年第2期44卷 419-425页

作者：滕婧石垚李会泉刘作华李志宏何明星张晨牧重庆大学化学化工学院重庆401331 中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 河北工程大学信息与电气工程学院河北邯郸056038

电镀污泥是金属加工、电子元器件制造等行业在废水处理过程中所产生含重金属危险废物。我国每年产生大量电镀污泥约1000万吨,因含有Zn、Cu、Fe、Ni、Cr等多种有价金属元素其资源化利用潜力巨大,同时大量污泥处置不当也会危害人体健康和... 详细信息

电镀污泥是金属加工、电子元器件制造等行业在废水处理过程中所产生含重金属危险废物。我国每年产生大量电镀污泥约1000万吨,因含有Zn、Cu、Fe、Ni、Cr等多种有价金属元素其资源化利用潜力巨大,同时大量污泥处置不当也会危害人体健康和污染环境。传统化学分析测试过程复杂周期长,不利于电镀污泥实时污染防控。能量色散X射线荧光(EDXRF)光谱法分析快速简便、费用低廉、可实现原位检测,然而电镀污泥样品含水率高、成分含量不稳定,影响测试结果的及时性和准确度,导致关键元素的资源转化效率难以保证、环境污染管控难度高。因此需要分析X荧光检测水分影响机制并探究水分校正方法,以提高EDXRF测试结果准确度。以不同含水率电镀污泥为对象,研究了水分对电镀污泥EDXRF测试过程中光谱本底、散射峰、目标元素特征峰的影响机制,通过目标元素特征峰与瑞利散射峰强度的比值、样品含水率ω0 wt%和目标元素含量Ci%建立水分校正模型,探究了Ca、Cr、Fe、Ni、Cu、Zn目标元素的水分校正方程中的实验修正因子。结果表明,水分抬高了光谱本底改变谱峰轮廓,对低能段、计数小的谱峰测试结果影响较大。含水率越高,散射峰净强度越大,瑞利散射线更能准确描述散射峰净强度和含水率的关系,目标元素特征峰与瑞利散射峰强度比值与含水率、目标元素含量能够准确符合线性关系。水分校正模型对Cr、Fe、Ni、Cu、Zn五种重金属校正结果准确度较高,校正值与基准值相关系数R2均大于0.95,RMSE均小于0.05,对Ca元素校正准确度较低R2为0.93,RMSE为1.046需增加相关校正因子进一步优化。该研究有望应用于再生铜行业电镀污泥处置现场测量的水分校正方法中,在提高电镀污泥资源利用效率的同时降低环境污染风险。

关键词： X射线荧光光谱电镀污泥水分影响基体效应散射校正

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高碳铬铁盐酸浸出过程工艺及动力学

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化工进展 2023年第S01期42卷 510-517页

作者：汪鹏张洋范兵强何登波申长帅张贺东郑诗礼邹兴北京科技大学冶金与生态工程学院北京100083 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 郑州中科新兴产业技术研究河南郑州450000

传统铬盐行业生产过程中铬的价态需经过三价到六价再到三价的转化。六价铬的高毒性导致铬成为国家重点防控的重金属。铬盐行业的可持续发展亟需开发避免六价铬产生的新技术,含铬原料的酸浸为可行的途径。本文提出以高碳铬铁合金为原料,... 详细信息

传统铬盐行业生产过程中铬的价态需经过三价到六价再到三价的转化。六价铬的高毒性导致铬成为国家重点防控的重金属。铬盐行业的可持续发展亟需开发避免六价铬产生的新技术,含铬原料的酸浸为可行的途径。本文提出以高碳铬铁合金为原料,盐酸为浸出剂的酸性浸出制备三价铬盐新工艺。浸出后的氯化铬和氯化亚铁可制备出三价铬盐产品,其可作为铁铬液流电池的电解液。本文在对高碳铬铁元素含量、物相组成及形貌等分析的基础上,系统研究了反应温度、盐酸浓度、搅拌速率和反应时间对铬和铁浸出率的影响规律。结果表明,在反应温度100℃、盐酸浓度9mol/L、搅拌速率250r/min、反应时间6h的条件下,铬浸出率为92%,铁浸出率为95%。进一步研究了高碳铬铁在盐酸中浸出的动力学。高碳铬铁的浸出过程符合未反应收缩核模型,铬浸出过程受化学反应控制,表观活化能E_(a)=65.95kJ/mol;铁浸出过程受化学反应控制,表观活化能E_(a)=63.85kJ/mol。

关键词：浸出高碳铬铁盐酸动力学氯化铬

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水热合成SrTi_(x)Zr_(1–x)O_(3)的微观形貌及第一性原理计算

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硅酸盐学报 2024年第6期52卷 2003-2015页

作者：李啸虎张笑妍王楚瑜李卓然郭晶晶干科北京科技大学新材料技术研究院北京100083 中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

采用水热合成钙钛矿Sr Ti_(x)Zr_(1–x)O_(3)纳米单晶颗粒,系统研究不同钛/锆比(Ti/Zr,摩尔比)对晶体颗粒物相组成、微观形貌和光响应特征的影响规律。当Ti:Zr摩尔比为1:3和3:1时,颗粒均为六面体形貌;但在Ti/Zr摩尔比为1时,部分颗粒呈... 详细信息

采用水热合成钙钛矿Sr Ti_(x)Zr_(1–x)O_(3)纳米单晶颗粒,系统研究不同钛/锆比(Ti/Zr,摩尔比)对晶体颗粒物相组成、微观形貌和光响应特征的影响规律。当Ti:Zr摩尔比为1:3和3:1时,颗粒均为六面体形貌;但在Ti/Zr摩尔比为1时,部分颗粒呈星状形貌。采用第一性原理计算,获得不同超晶胞构型的能带结构和晶格参数,从理论上阐明了钛/锆比对颗粒形貌变化规律的影响机制,不同晶体构型诱导的异相成核机制,以及原子随机排列产生的晶格畸变,共同导致星状颗粒形貌的形成。随着Ti的摩尔比降低,禁带宽度逐渐增大,这与实验结果相符。

关键词：锆钛酸锶水热法颗粒形貌第一性原理

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化工技术在生物冶金过程强化中的研究进展

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过程工程学报 2022年第10期22卷 1349-1359页

作者：沈蔡龙贾炎陈彦臻张广积杨超中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190

随着高品位矿物的消耗枯竭,生产成本高、环境污染严重的传统火法冶炼技术已不能适应我国经济社会可持续发展的需要。以生物堆浸和生物槽浸为代表的生物冶金技术具有操作简单、成本低廉、环境友好等特点,可用于低品位、复杂矿物的处理,... 详细信息

随着高品位矿物的消耗枯竭,生产成本高、环境污染严重的传统火法冶炼技术已不能适应我国经济社会可持续发展的需要。以生物堆浸和生物槽浸为代表的生物冶金技术具有操作简单、成本低廉、环境友好等特点,可用于低品位、复杂矿物的处理,目前已广泛应用于铜、金等有价金属的回收利用。但是,生物冶金过程中相对较慢的反应速度是限制其应用范围进一步扩大的主要原因。生物冶金技术的基本过程与化工过程紧密相关,化工技术的发展在历史上曾极大地促进生物冶金技术的推广应用,通过化工技术强化生物冶金过程仍是未来生物冶金研究的主要方向之一。因此,本工作综述了近年来与生物冶金有关的化工过程研究进展,主要从工业应用角度分析了生物堆浸和生物槽浸过程的影响因素,以期帮助研究者更好地了解相关领域的发展现状,正确把握研究方向。

关键词：生物浸出生物预氧化过程强化难处理金矿硫化铜矿

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钛精矿碳热硫化制备含硫MAX相Ti_(2)SC

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过程工程学报 2023年第10期23卷 1458-1468页

作者：张振乾庞昇丛良伟许有芃李来时吴玉胜王志沈阳工业大学材料科学与工程学院辽宁沈阳110870 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心中国科学院绿色过程与工程重点实验室北京100190

含硫MAX相Ti_(2)SC被认为是很有潜力的高温结构材料及熔盐电解提钛前驱体。但现有制备方法均涉及高值Ti粉、TiC粉及TiS粉的使用,难以实现其规模化应用。本工作以钛精矿为钛源,黄铁矿为硫源,石墨球形尾料为碳源,探索了碳热硫化钛精矿低... 详细信息

含硫MAX相Ti_(2)SC被认为是很有潜力的高温结构材料及熔盐电解提钛前驱体。但现有制备方法均涉及高值Ti粉、TiC粉及TiS粉的使用,难以实现其规模化应用。本工作以钛精矿为钛源,黄铁矿为硫源,石墨球形尾料为碳源,探索了碳热硫化钛精矿低成本制备高纯Ti_(2)SC的可行性。研究了FeTiO_(3)/FeS_(2)/C体系中Ti_(2)SC的形成机理;石墨添加量、烧结温度与烧结时间对产物纯度与形貌的影响规律;高温原位物理分离副产物Fe对提纯过程酸用量减少的实际占比。结果表明,Ti_(2)SC生成的关键反应是FeTiO_(3)碳热还原中间产物Ti_(3)O_(5)在熔融FeS中直接脱氧重构为Ti_(2)SC;石墨添加量27.4wt%的试样经1400℃下烧结4 h及后续酸洗处理,可以得到纯度大于96wt%的Ti_(2)SC;1700℃下的高温烧结可以实现部分副产物Fe与Ti_(2)SC的分离,酸洗提纯过程酸用量减少72.7%。该方法有望实现高纯Ti_(2)SC的规模化制备。

关键词：钛精矿碳热硫化 MAX相 Ti_(2)SC 高纯度原位物理分离

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煤基固废制备胶凝材料研究进展及应用

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洁净煤技术 2024年第2期30卷 316-330页

作者：常瑞祺张建波李会泉曲江山李少鹏李占兵武文粉中国科学院过程工程研究所中国科学院绿色过程与工程重点实验室战略性金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100090 中国科学院大学化学工程学院北京100049

煤矸石、粉煤灰、气化渣作为煤炭开采—化工转化—燃煤发电等过程产生的固体废弃物,年排放量超过15亿t,综合利用率约60%,主要以低端建工建材消纳为主,市场趋于饱和。随着环保政策趋近,煤基固废的资源化利用新途径开发迫在眉睫。基于煤... 详细信息

煤矸石、粉煤灰、气化渣作为煤炭开采—化工转化—燃煤发电等过程产生的固体废弃物,年排放量超过15亿t,综合利用率约60%,主要以低端建工建材消纳为主,市场趋于饱和。随着环保政策趋近,煤基固废的资源化利用新途径开发迫在眉睫。基于煤基固废具有铝硅酸盐成分、潜在的火山灰活性和特殊的微观结构等胶凝特性,低成本高性能的低碳胶凝材料成为其规模化高值利用的新途径。综述煤基固废胶凝材料的活性激发技术及应用领域。活性激发方面,阐述了物理激发、碱激发和酸激发等活化方式对胶凝材料矿相变化的影响规律和产品性能调控,总结了现有技术的优势和需要解决的问题。应用领域方面,分析了煤基固废胶凝材料在建筑材料、道路修复、环境修复等领域的应用效果。基于上述现状,对煤基固废胶凝材料激发机理研究、组分配比优化、材料环保性能、工程应用推广等未来发展方向进行展望。研究对煤基固废制备胶凝材料具有重要的借鉴意义,为煤基固废规模化利用提供新途径。

关键词：煤基固废胶凝材料活性激发建筑材料道路修复环境修复

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高铝粉煤灰负载锰基催化剂的催化氧化NO性能研究

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过程工程学报 2022年第9期22卷 1262-1270页

作者：王义源马淑花王晓辉欧彦君高利珍太原理工大学环境科学与工程学院山西太原030000 中国科学院绿色过程与工程重点实验室(中国科学院过程工程研究所) 北京100190 中国科学院绿色过程制造创新研究院北京100190 中国科学院过程工程研究所战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190

氮氧化物催化氧化是烟气脱硝技术的一个重要发展方向。本工作以具有球形镂空结构的预处理后高铝粉煤灰为载体,以硝酸锰为活性组分源,采用溶胶凝胶法制备锰基NO氧化催化剂,采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、N_(2)物理吸附、H_(2)程... 详细信息

氮氧化物催化氧化是烟气脱硝技术的一个重要发展方向。本工作以具有球形镂空结构的预处理后高铝粉煤灰为载体,以硝酸锰为活性组分源,采用溶胶凝胶法制备锰基NO氧化催化剂,采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、N_(2)物理吸附、H_(2)程序升温还原分析仪(H_(2)-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等分析测试手段对催化剂的NO催化氧化性能进行深入研究。结果表明,载体粒径、锰负载量、硝酸锰凝胶煅烧温度以及NO催化氧化温度对催化剂催化活性均有较大影响。当载体粒径在100~200目(150~75μm)、锰负载量为8wt%、硝酸锰凝胶煅烧温度为500℃、NO催化氧化温度290℃时,NO催化氧化效果最好,氧化率达到77.8%。SEM结果显示,溶胶凝胶法制备的氧化锰粒子在100~200 nm,且相对均匀负载在载体上。N_(2)-物理吸附表明,催化剂的孔结构主要为介孔,并呈现H3型回滞环。锰基催化剂上化学吸附氧O_(β)的占比和Mn^(4+)浓度随着锰负载量的增加先增大后减小,此趋势与NO催化性能变化趋势一致,表明O_(β)和Mn^(4+)是影响NO催化氧化效果的决定因素。

关键词： NO SCO催化剂高铝粉煤灰锰溶胶凝胶法载体分级

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硫酸钠制备碳酸氢钠过程中Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律

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化工进展 2024年第3期43卷 1621-1629页

作者：胡洪远张洋张贺东范兵强郑诗礼汤吉海南京工业大学化工学院江苏南京211816 中国科学院过程工程研究所绿色过程与工程重点实验室战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 郑州中科新兴产业技术研究院河南郑州450000

Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律的掌握,对硫酸钠高值利用制备碳酸氢钠过程的工艺优化有重要意义。本文采用等温溶解平衡法在101.3~1099.0kPa下303.15K、323.15K和343.15K时研究了Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系以及其子体系Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O的液-固相平衡关系,并获得了Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O体系以及SO_(4)^(2-)、CO_(3)^(2-)和HCO_(3)^(-)在Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-CO_(2)-H_(2)O体系相平衡规律。研究结果表明,Na_(2)SO_(4)-NH_(3)-H_(2)O体系中氨对硫酸钠有强烈盐析作用,当温度低于305.55K时在氨的作用下,体系平衡固相以无水硫酸钠的形式存在。同时硫酸钠氨盐水溶液通入二氧化碳进行碳酸化可促进硫酸钠的溶解。低温、高压有利于促进硫酸钠氨盐水溶液的碳酸化,并提高硫酸钠向碳酸氢钠的转化率。

关键词：硫酸钠相平衡碳酸化氨气碳酸氢钠

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