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高等学校化学学报 2023年第1期44卷 245-259页

作者：赵霄朗杨梅王江艳王丹青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266001 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

富锂正极材料因具有较高的理论能量密度,被视为极具发展潜能的新一代正极材料,但该材料在循环过程中容量和电压衰减显著,导致其实际商业应用受阻.本文综合评述了通过结构设计和表面调控提高富锂正极材料储锂性能的研究进展,介绍了富锂... 详细信息

富锂正极材料因具有较高的理论能量密度,被视为极具发展潜能的新一代正极材料,但该材料在循环过程中容量和电压衰减显著,导致其实际商业应用受阻.本文综合评述了通过结构设计和表面调控提高富锂正极材料储锂性能的研究进展,介绍了富锂正极材料的充放电工作机制,及导致其比容量和电压衰减的原因,讨论了近年来通过新型结构设计(如构筑蛋黄-蛋壳中空结构、中空多壳层结构等)和表面调控(如尺寸控制、暴露晶面控制、表面尖晶石化、表面包覆、表面掺杂等)策略,抑制富锂正极材料表面氧析出和晶型转变并稳定材料结构,从而抑制电压和比容量衰减,有效提高电池的循环寿命和库伦效率的相关研究成果,最后,提出了通过结构设计和表面调控提高富锂正极材料电化学性能面临的挑战,并对未来发展方向进行了展望.

关键词：富锂正极材料能量密度结构设计中空多壳层结构表面调控

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基于壳聚糖及其衍生物的鱼用口服疫苗佐剂体系的研究

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中国生物工程杂志 2024年第10期44卷 10-17页

作者：刘晓璇苗春宇吴楠奥浩之吴颉群马大学理工学部分子科学部太田373-0057 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190

目的:优化基于壳聚糖及其衍生物的鱼用疫苗佐剂的制备工艺、配方和评价方法。方法:以特定分子量和浓度的壳聚糖为原料,使用适合大规模生产的高压均质和喷雾干燥法制备壳聚糖及其季铵盐颗粒佐剂,负载灭活鳗弧菌后与鱼油均质乳化制备成口... 详细信息

目的:优化基于壳聚糖及其衍生物的鱼用疫苗佐剂的制备工艺、配方和评价方法。方法:以特定分子量和浓度的壳聚糖为原料,使用适合大规模生产的高压均质和喷雾干燥法制备壳聚糖及其季铵盐颗粒佐剂,负载灭活鳗弧菌后与鱼油均质乳化制备成口服疫苗,与饲料混合后投喂大菱鲆;调整鳗弧菌浓度和浸泡时间,探索建立适配的浸泡攻毒模型;引入海藻酸钠、β-葡聚糖等多种成分与壳聚糖及其衍生物组成复合佐剂,利用浸泡攻毒模型,通过攻毒后大菱鲆的存活率与免疫相关基因表达水平评价不同复合佐剂的免疫保护效果。结果:使用分子量50 kDa、质量浓度10 mg/mL的壳聚糖及壳聚糖季铵盐制备得到粒径220 nm的均一的颗粒作为口服疫苗佐剂;建立了用10~8 CFU/mL鳗弧菌浸泡12 h的大菱鲆浸泡攻毒模型;在浸泡攻毒实验中,壳聚糖季铵盐颗粒与海藻酸钠的复合佐剂配方能够使MHC-Ⅰ等免疫相关细胞因子的表达水平增加2~8倍,使大菱鲆存活率从0%提高至30%。结论:使用了适合放大生产的制备工艺得到壳聚糖及其季铵盐颗粒佐剂,在鳗弧菌浸泡攻毒实验中,壳聚糖季铵盐颗粒与海藻酸钠的复合佐剂有效增强了口服疫苗对大菱鲆的免疫保护,为基于壳聚糖及其衍生物的鱼用口服疫苗佐剂体系的开发与工业化生产提供了基础。

关键词：大菱鲆鳗弧菌壳聚糖口服疫苗浸泡攻毒

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智能中空药物载体的门控设计

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高等学校化学学报 2023年第1期44卷 13-29页

作者：王慧赵德偲杨乃亮王丹青岛科技大学化学与分子工程学院青岛266001 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

由于具有独特新颖的结构和广泛的应用领域,中空材料已成为合成化学和材料化学研究的热点;特别是其高的表面体积比、低密度及大空腔等特点,成为药物递送载体的最佳选择.通过对中空结构的精确选择和精准修饰,可赋予中空材料独特的刺激响... 详细信息

由于具有独特新颖的结构和广泛的应用领域,中空材料已成为合成化学和材料化学研究的热点;特别是其高的表面体积比、低密度及大空腔等特点,成为药物递送载体的最佳选择.通过对中空结构的精确选择和精准修饰,可赋予中空材料独特的刺激响应行为,从而实现该类药物载体的智能设计和药物的可控释放.目前,构建中空智能载体主有以下两条思路:(1)利用自身可对环境中的物理化学刺激做出响应的中空材料作为载体;(2)在中空载体表面修饰功能性分子,以实现在特定的刺激下精确控制孔道的“开-关”转换.其核心在于分子组成和构型的精准调控.基于此,本文综合评述了中空智能载体的可控释放机制.首先介绍中空药物载体的发展历史,随后阐述药物分子在中空结构中的扩散规律,并总结了中空结构载体的智能响应行为、不同的门控机制、控制释放原理以及应用前景,最后对未来的发展做了展望.

关键词：中空结构纳微结构刺激响应药物递送载体

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Cu基催化剂表面改性及其催化二氧化碳加氢制甲醇性能研究

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过程工程学报 2024年第10期24卷 1166-1176页

作者：杨强王刚李春山中国科学院成都有机化学研究所四川成都610041 中国科学院大学北京100049 中国科学院过程工程研究所介科学与工程全国重点实验室绿色过程与工程国家重点实验室离子液体清洁过程北京市重点实验室北京100190 惠州市绿色能源与新材料研究院广东惠州516083

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2... 详细信息

开发CO_(2)加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn,In,Mo,Mg,Zr)改性的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO_(2)加氢制甲醇催化性能。采用CO_(2)-TPD、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外,通过原位红外漫反射光谱表征揭示了CO_(2)加氢制甲醇反应机理。结果表明,Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO_(2)吸附能力和适宜的Cu^(+)/Cu^(0)比,恰当的Cu^(+)/Cu^(0)比例可促进甲氧基的稳定与转化,从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用,促进催化剂还原,抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比,Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点,有助于吸附更多的CO_(2),进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO_(2)加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径,甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用,催化剂表面Cu纳米颗粒解离H_(2)能力得到提高,载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生,消耗的间隙H由表面Cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H_(2)能力提升加速了中间物种的形成与转化,促进甲醇的生成。

关键词： Cu基催化剂金属-载体相互作用甲醇合成表面改性反应机理

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非洲爪蟾变态发育中尾部胶原的降解过程

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生物学杂志 2025年第2期 84-90页

作者：鲁慧张扬高建萍邢芳毓张天阳罗希张贵锋中国科学院大学化学工程学院中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室

采用生物质谱技术研究非洲爪蟾蝌蚪(Xenopus laevis)变态发育尾部退化过程中不同类型胶原的鉴别方法及其降解过程。在非洲爪蟾变态发育过程的NF 61～65期，截取尾部样品，采用高效液相色谱质谱联用技术(HPLC-MS)进行胶原类型识别，通过... 详细信息

采用生物质谱技术研究非洲爪蟾蝌蚪(Xenopus laevis)变态发育尾部退化过程中不同类型胶原的鉴别方法及其降解过程。在非洲爪蟾变态发育过程的NF 61～65期，截取尾部样品，采用高效液相色谱质谱联用技术(HPLC-MS)进行胶原类型识别，通过特征多肽进行定量分析。分析结果表明，爪蟾尾部样品酶解产物中存在Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ、Ⅵ和Ⅻ等类型的胶原。研究选取Ⅰ型胶原特征多肽GVLGPQGAR作为定量的外标，研究不同生长阶段Ⅰ型胶原的含量变化。采用同样方法分析Ⅲ、Ⅵ和Ⅻ型胶原含量的动态变化。结果表明，在NF 61～63期，伴随着尾部退化，各类型胶原降解速率较快；在NF 64～65期，尾部退化末期，各类型胶原已基本降解完全，其降解速率减慢。在此基础上研究各阶段尾部样品中金属基质蛋白酶(MMPs)的种类，初步探索尾部胶原纤维直径动态变化关系。

关键词：非洲爪蟾胶原胶原降解特征多肽 HPLC-MS

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碳酸钠改性水葫芦生物炭及其对离子型稀土矿地表水中Pb^(2+)和Ni^(2+)的吸附

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环境化学 2025年第3期44卷 991-1005页

作者：叶成宇马星宇束鑫张华林彭正壮李庭刚袁文静中国科学技术大学稀土学院合肥230026 中国科学院稀土重点实验室江西省稀土清洁生产重点实验室中国科学院赣江创新研究院赣州341119 中国科学院绿色过程与工程重点实验室中国科学院绿色过程制造创新研究院战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京市过程污染控制工程技术研究中心中国科学院过程工程研究所北京100190 生物药制备与递送重点实验室(中国科学院) 生化工程国家重点实验室中国科学院过程工程研究所北京100190 中国科学院大学北京100049

水葫芦制备的生物炭(WHBC)因其多孔结构、丰富的化学表面基团和矿物组成而被认为具有较大的环境修复潜力.为更大程度提升WHBC对重金属离子的吸附能力,本研究以水葫芦为原料,碳酸钠为化学活化剂,采用浸渍法并在高温下热解得到碳酸钠改性... 详细信息

水葫芦制备的生物炭(WHBC)因其多孔结构、丰富的化学表面基团和矿物组成而被认为具有较大的环境修复潜力.为更大程度提升WHBC对重金属离子的吸附能力,本研究以水葫芦为原料,碳酸钠为化学活化剂,采用浸渍法并在高温下热解得到碳酸钠改性水葫芦生物炭(SWHBC),并以Pb^(2+)和Ni^(2+)的吸附性能为考察对象,在单因素实验的基础上,采用响应曲面法-Box-Behnken Design(BBD)设计对改性生物炭材料的加热时间、加热温度和浸渍质量比(Na2CO_(3)/WH,g·g^(−1))等3种基本制备条件进行优化.结果表明,最佳制备条件是浸渍质量比为1.41、温度为421.79℃和加热时间为2.90 h.最优条件下所制备的SWHBC对Pb^(2+)和Ni^(2+)的实际吸附量分别为758.42 mg·g^(−1)和118.19 mg·g^(−1).用拟二级动力学模型和Langmuir模型能更好地拟合吸附过程,获得的SWHBC对Pb^(2+)和Ni^(2+)最大理论吸附能力分别为1247.085 mg·g^(−1)和147.091 mg·g^(−1).采用SEM、BET、EA、XRD以及FTIR对WHBC和SWHBC的形貌、比表面积、元素组成、矿物类型和官能团进行表征.结果表明,碳酸钠在热解过程中产生化学活化促进生物炭比表面积、极性和含氧官能团的增加,通过极性官能团和含氧官能团与重金属的络合作用以及孔隙扩散吸附重金属.并且碳酸钠和水葫芦中的KCl和CaCO_(3)反应生成的Nyerereite矿物在吸附过程中参与了离子交换和共沉淀作用.因此SWHBC吸附重金属离子的主要机理包括离子交换、共沉淀、表面络合作用和孔隙扩散.SWHBC对离子型稀土矿山受污染地表水中多种金属离子具有显著去除效果,其中对Pb^(2+)和Ni^(2+)的去除率达到了99.98%和88.77%,处理后Pb^(2+)的浓度达到了《地表水环境质量标准》(GB3838—2002)Ⅰ类水标准,表明本研究所制备材料是一种去除受污染水体中Pb^(2+)和Ni^(2+)的有效吸附剂.

关键词：水葫芦碳酸钠生物炭重金属吸附机理响应面法

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Ensifer adhaerens CAS22-03发酵工艺优化及D-p-HPG的酶法制备

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过程工程学报 2024年第9期24卷 1096-1105页

作者：何然峰杨宇宋显炳李小连王自强王鹏王云山河北科技大学化学与制药工程学院河北石家庄050018 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院过程工程研究所生物药制备与递送重点实验室(中国科学院)北京100190 河北大学生命科学学院河北保定071002

为了研究Ensifer adhaerens CAS22-03来源的D-海因酶(D-Hase)与N-氨甲酰水解酶(D-Case)表达活性的影响因素,提高Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化制备D-对羟基苯甘氨酸(D-p-HPG)的效率,本工作采用单因素试验和正交试验优化了Ensifer adhaerens CAS22-03发酵培养基的碳源、氮源,建立了Ensifer adhaerens CAS22-03的分批补料发酵工艺,分析了DHase和D-Case的酶学特性,开发了基于Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化的D-p-HPG酶促生产工艺。结果表明,Ensifer adhaerens CAS22-03的最适碳源和氮源为蔗糖和酵母浸粉,分批补料发酵过程中,D-Hase和D-Case的活性高达243.6和55.8 U/g,分别提高了56.9%和46.4%。D-Hase和D-Case的最适反应温度均为45℃,最适反应pH分别为9和8。Ensifer adhaerens CAS22-03全细胞催化制备D-p-HPG的过程中,当底物浓度为40 g/L、酶用量为底物:菌体=5:1时,40℃,200 r/min条件下反应10 h,底物转化率达到95%以上,本工作的研究结果为D-p-HPG的工业酶法生产奠定了基础。

关键词： Ensifer adhaerens CAS22-03 D-海因酶 N-氨甲酰水解酶发酵工艺优化全细胞催化

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钕铁硼废料资源化回收利用研究进展及双碳建议

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中国稀土学报 2024年第5期42卷 869-882,I0002页

作者：刘鲁静王俊锋覃波吴卫国胡应燕王雪亮中国科学院绿色过程与工程重点实验室(中国科学院过程工程研究所)战略金属资源绿色循环利用国家工程研究中心北京100190 中国科学院文献情报中心北京100190 中国科学院大学经济与管理学院信息资源管理系北京100190 中国恩菲工程技术有限公司北京100038 天津大学化工学院化学工程研究所化学工程联合国家重点实验室天津300350

钕铁硼废料含有大量的稀土、B及Fe等有价元素,资源化回收前景广阔,可有效改善稀土资源短缺、环境污染和资源浪费等问题,因此有必要对钕铁硼废料资源化回收利用做更加全面和系统的研究。以钕铁硼废料处置现状为着手点,详细解析了钕铁硼... 详细信息

钕铁硼废料含有大量的稀土、B及Fe等有价元素,资源化回收前景广阔,可有效改善稀土资源短缺、环境污染和资源浪费等问题,因此有必要对钕铁硼废料资源化回收利用做更加全面和系统的研究。以钕铁硼废料处置现状为着手点,详细解析了钕铁硼废料的传统回收技术、新型回收技术和高值化回收的研究进展,并总结了这些方法的优缺点。同时综述了钕铁硼废料不同回收工艺的环境影响,以及不同处置工艺与实现“双碳”目标之间的关系。最后,针对钕铁硼废料资源化面临的挑战和发展趋势,对钕铁硼行业发展提出几点政策建议。以上研究,以期在钕铁硼废料的资源化回收工艺及稀土产业发展上提供指导及帮助。

关键词：稀土钕铁硼废料固废处置二次资源 LCA

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铁酸镍/碳复合中空多壳层结构的制备及吸波性能

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高等学校化学学报 2023年第1期44卷 280-289页

作者：黄田野杨梅王江艳张少军杜江王丹郑州大学河南省资源与材料工业技术研究院郑州450001 中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化工学院北京100049

采用次序模板法合成了单、双壳层的中空铁酸镍(NiFe_(2)O_(4))材料,通过改变前驱体溶液组成及煅烧条件等因素实现了对产物形貌的调控.在中空NiFe_(2)O_(4)颗粒表面原位包覆聚多巴胺,再经过碳化处理,制备了具有中空多壳层结构(HoMS)的NiF... 详细信息

采用次序模板法合成了单、双壳层的中空铁酸镍(NiFe_(2)O_(4))材料,通过改变前驱体溶液组成及煅烧条件等因素实现了对产物形貌的调控.在中空NiFe_(2)O_(4)颗粒表面原位包覆聚多巴胺,再经过碳化处理,制备了具有中空多壳层结构(HoMS)的NiFe_(2)O_(4)/C复合吸波材料;考察了其电磁参数,计算了其吸波性能,分析了不同复合结构对性能的影响.结果表明,中空多壳层结构能够显著降低材料的密度,而碳薄层不仅能够改善其阻抗匹配性,而且提升了材料的反射损耗性能.其中,双壳层NiFe_(2)O_(4)/C复合物的吸波性能最佳,当样品厚度为3.5 mm时,材料在8.44 GHz处反射损失最小,为-32.35 dB;当样品厚度为2.0 mm时,材料在14.01~17.69 GHz范围内反射损耗小于-10 d B,有效吸收频宽为3.68 GHz.这些优异性能主要源于独特的中空多壳层结构增加了电磁波多次反射/散射的概率,提供了更多的界面极化,实现了电磁波的快速衰减.

关键词：铁酸镍中空多壳层结构次序模板法电磁波吸收阻抗匹配

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基于疏水离子配对法制备奥曲肽缓释微球的研究

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过程工程学报 2023年第12期23卷 1646-1656页

作者：朱裕韦祎隋东霖刘静璇巩方玲马光辉中国科学院过程工程研究所生化工程国家重点实验室北京100190 中国科学院大学化学工程学院北京100049

奥曲肽(OCT)在临床上常被用于治疗肢端肥大症、胃泌素瘤等神经内分泌肿瘤以及食管胃底静脉曲张破裂出血等疾病,应用广泛。由于OCT半衰期较短,对于治疗肢端肥大症等需要长期用药的疾病,患者需要频繁给药,这导致顺应性差,因此亟须开发一... 详细信息

奥曲肽(OCT)在临床上常被用于治疗肢端肥大症、胃泌素瘤等神经内分泌肿瘤以及食管胃底静脉曲张破裂出血等疾病,应用广泛。由于OCT半衰期较短,对于治疗肢端肥大症等需要长期用药的疾病,患者需要频繁给药,这导致顺应性差,因此亟须开发一种能够提高病人依从性的长效缓释制剂。此外,奥曲肽是极易溶于水的小分子多肽药物,在制备微球的过程中易逃逸至外水相,导致微球载药量和包埋率低。本工作采用疏水离子配对(HIP)法制备了HIP-OCT复合物,考察了电荷比、pH值、温度对复合物结合率的影响,并对复合物的水溶性、解离率进行检测,从四种复合物中筛选出结合率93.77%,水溶性9.31%,解离率92.10%的十二烷基硫酸钠-奥曲肽(SDS-OCT)为最优复合物。该复合物改变了OCT的亲水性,克服了OCT在传统复乳法中包埋率低的难点。采用O_(1)/O_(2)/W复乳法结合快速膜乳化技术,在抽负压固化、药物浓度80 mg/mL、聚乳酸-羟基乙酸共聚物(PLGA)浓度200 mg/mL的条件下制备了均一SDS-OCT复合物PLGA微球,粒径为28.02μm,Span值为0.776,载药量为6.51%,包埋率为72.00%。制备的SDS-OCT复合物微球体外加速释放基本符合零级释放的趋势,累计释放度接近100%;体内药效实验表明该微球在一个月内具有稳定的长效缓释作用。

关键词：疏水离子配对奥曲肽快速膜乳化 O_(1)/O_(2)/W复乳法包埋率

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