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应用化学 2024年第3期41卷 340-348页

作者：商宗玲张弨赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙... 详细信息

生物质催化转化制大宗化学品符合低碳战略的重要研究方向,将纤维素衍生物乙酰丙酸乙酯转化为1,4-戊二醇是最具前景的技术路线之一。非贵金属铜基催化剂在该反应中表现出较好的活性,Cu/Al_(2)O_(3)在160℃、4 MPa H_(2)条件下催化乙酰丙酸乙酯氢解制1,4-戊二醇收率为50.8%,经稀土改性后催化剂的活性和选择性显著提升,其中CuNd0.25/Al_(2)O_(3)催化剂上获得1,4-戊二醇的收率高达92.7%。通过对催化剂性能以及X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、氢气程序升温脱附(NH3-TPD)和CO红外吸附(CO-DRIFT)等表征结果的分析发现,稀土元素的存在不仅改变了Cu活性中心的还原性质、分散度和电子结构,还改变了催化剂表面酸、碱性位点的分布。稀土元素的修饰既促进了催化剂表面反应物的吸附与活化,又抑制了目标产物1,4-戊二醇的脱水副反应,从而提高了活性和选择性。

关键词： Cu/Al_(2)O_(3)催化剂稀土修饰 1,4-戊二醇乙酰丙酸乙酯氢解

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Pd基多相催化剂上CO_(2)加氢反应的研究进展

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高等学校化学学报 2022年第7期43卷 166-180页

作者：周雷雷程海洋赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由... 详细信息

随着二氧化碳(CO_(2))排放量的不断增加,全球变暖和气候变化的加剧对人类的生存环境产生了巨大的影响.CO_(2)作为廉价、可再生的碳氧资源,将其转化为高附加值化学品是绿色化学及能源领域的重要研究课题之一,受到广泛关注.Pd基催化剂由于具有优异的加氢能力以及良好的抗烧结、抗毒化性能,作为CO_(2)催化转化最有前途的催化剂被广泛应用和研究.本文主要对Pd基催化剂上CO_(2)加氢制备HCOOH,CO,CH_(4)和甲醇等小分子能源化合物的研究进展进行综合评述,重点关注Pd基催化剂上CO_(2)分子的吸附/活化位点、催化剂的金属-载体强相互作用及表界面组成等对催化剂活性和选择性的影响以及催化反应机理.

关键词： Pd基催化剂 CO_(2)加氢活性中心金属-载体强相互作用催化机理

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糠醛及其衍生物催化加氢制备1,5-戊二醇研究进展

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科学通报 2019年第31期64卷 3165-3172页

作者：王庄清张弨赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学院长春应用化学研究所绿色化学与过程吉林省重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026

糠醛是重要的生物质平台分子,其合理转化是生物质利用领域的重要课题之一. 1,5-戊二醇是一种具有巨大市场应用前景的聚合单体,研究糠醛及其衍生物选择性氢解制备1,5-戊二醇,在生物质转化和催化加氢理论研究领域都具有重要的意义.本文综... 详细信息

糠醛是重要的生物质平台分子,其合理转化是生物质利用领域的重要课题之一. 1,5-戊二醇是一种具有巨大市场应用前景的聚合单体,研究糠醛及其衍生物选择性氢解制备1,5-戊二醇,在生物质转化和催化加氢理论研究领域都具有重要的意义.本文综述了四氢糠醇、糠醛、糠醇选择性加氢制备1,5-戊二醇的研究现状、催化剂类型和催化性能.对于具有优异1,5-戊二醇选择性的酸性氧化物修饰的贵金属类催化剂,从活性金属种类、金属-氧化物之间的协同作用、氧化物酸性影响、溶剂效应、不同催化剂体系中的构效关系,以及相关催化机理进行阐述.同时,对比了非贵金属类催化剂的研究现状,并对研究趋势和重点作了展望.

关键词：糠醛四氢糠醇催化加氢 1,5-戊二醇

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聚脲的绿色合成、性能及应用

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功能高分子学报 2019年第5期32卷 593-600页

作者：石茹慧吴佩炫姜山程海洋赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022 中国科学技术大学应用化学与工程学院合肥230026 中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022

聚脲是一类性能优异的高分子材料,具有良好的热稳定性和耐腐蚀性能。聚脲的传统制备方法通常以异氰酸酯为原料,其毒性大且易与水发生副反应。因此,聚脲的绿色合成方法及性能多样的聚脲材料的合成,具有重要的研究意义和潜在应用价值。本... 详细信息

聚脲是一类性能优异的高分子材料,具有良好的热稳定性和耐腐蚀性能。聚脲的传统制备方法通常以异氰酸酯为原料,其毒性大且易与水发生副反应。因此,聚脲的绿色合成方法及性能多样的聚脲材料的合成,具有重要的研究意义和潜在应用价值。本文主要综述了聚脲的绿色合成方法,包括直接或间接使用CO2方法合成聚脲的研究进展。从催化剂、二胺分子结构和分子量等角度探讨了对聚脲分子量、热学、力学性能等方面的影响,并且归纳了功能性二氧化碳基聚脲如热塑性聚脲塑料、聚脲弹性体的性能和应用。最后对聚脲材料未来的研究重点和发展趋势进行了阐述。

关键词：聚脲二氧化碳非异氰酸酯

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CO2催化转化合成N-甲基胺类化合物的研究

CO2催化转化合成N-甲基胺类化合物的研究

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中国化学会·第一届全国二氧化碳资源化利用学术会议

作者：林伟伟刘可赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析国家重点实验室中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室

二氧化碳是温室气体的主要组分,也是一种廉价易得的碳氧资源,因此二氧化碳的综合利用受到了越来越多的关注,二氧化碳的活化和化学转化是绿色化学领域中最重要的研究。利用CO合成高附加值的化学品具有重要意义。实现二氧化碳的有效转化... 详细信息

二氧化碳是温室气体的主要组分,也是一种廉价易得的碳氧资源,因此二氧化碳的综合利用受到了越来越多的关注,二氧化碳的活化和化学转化是绿色化学领域中最重要的研究。利用CO合成高附加值的化学品具有重要意义。实现二氧化碳的有效转化一直是研究者致力于解决的问题,也是绿色化学与催化领域具有挑战性的课题。本论文主要是将温室气体CO转化成具有高附加值的化学品,将CO作为甲基化试剂与N-甲基苯胺反应合成N,N-二甲基苯胺[1, 2]。（1）制备了PdGa/TiO催化剂,并讨论了其在CO和H2的作用下催化N-甲基苯胺的N-甲基化反应的催化活性。通过CO-IR和其他表征方法的分析,对催化活性及催化机理进行了详细的研究。在CO和H的存在下,以正辛烷为溶剂,PdGa/TiO在180°C的条件中催化N-甲基苯胺的催化反应,经过10h后,N-甲基苯胺的转化率为92.9%,N,N-二甲基苯胺的选择性为90.3%。PdGa/TiO催化剂催化效果明显高于Pd/TiO催化剂。TEM-EDS的线扫元素测定、XPS和TPR的结果分析表明,PdGa/TiO的高活性主要归因于Pd和Ga之间有强的相互作用导致在PdGa/TiO催化剂的表面上会形成PdGa双金属纳米合金。PdGa/TiO催化剂表面上的PdGa合金颗粒会活化CO并与H反应形成甲酸盐。甲酸盐会促进N-甲基苯胺的N-甲基化反应,从而得到较高产率的目标产物N,N-二甲基苯胺。（2）以Cu/TiO为催化剂催化CO与N-甲基苯胺的反应,获得N,N-二甲基苯胺收率达80%以上。通过实验数据及原位光谱等分析,证明了Cu/TiO表面暴露的Cu和Cu是催化的活性中心;CO和H2形成活性中间体CHO*,进而与N-甲基苯胺反应生成N-甲基甲酰苯胺中间产物,然后加氢得到N,N二甲基苯胺。CO作为甲基化试剂的催化转化,即取代了化石资源有机试剂的使用,又可减少二氧化碳排放。而且,Cu/TiO催化剂可以再生并循环使用,既减少了贵金属的使用同时又克服了均相催化剂的分离和回收的困难。

关键词： CO2 N-甲基化多相催化剂 N-甲基苯胺

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二氧化碳催化转化制高附加值化学品及聚脲

二氧化碳催化转化制高附加值化学品及聚脲

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第十九届全国催化学术会议

作者：程海洋林伟伟吴佩炫赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

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二氧化碳催化转化制高附加值化学品及聚脲

二氧化碳催化转化制高附加值化学品及聚脲

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中国化学会第十九届全国催化学术会议

作者：程海洋林伟伟吴佩炫赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室

将二氧化碳(CO)转化为化学品是缓解大气中CO浓度增加和海洋酸化的有效解决方法。CO无毒、阻燃、价廉,可作为有效的碳氧资源合成化学品。本研究利用CO为烷基化试剂进行N-甲基化反应,使用Pd-ZnO/TiO催化剂,N-甲基苯胺的转化率达到94%,N,N... 详细信息

将二氧化碳(CO)转化为化学品是缓解大气中CO浓度增加和海洋酸化的有效解决方法。CO无毒、阻燃、价廉,可作为有效的碳氧资源合成化学品。本研究利用CO为烷基化试剂进行N-甲基化反应,使用Pd-ZnO/TiO催化剂,N-甲基苯胺的转化率达到94%,N,N-二甲基苯胺的选择性可达到99%,其活性及选择性远高于使用Pd/TiO和Pd/ZnO的结果。

关键词：二氧化碳催化转化 N-甲基化 CO2基聚脲

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CO2催化转化合成N-甲基胺类化合物的研究

CO2催化转化合成N-甲基胺类化合物的研究

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中国化学会第一届全国二氧化碳资源化利用学术会议

作者：林伟伟刘可赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析国家重点实验室长春130022 中国科学院长春应用化学研究所吉林省绿色化学与过程重点实验室长春130022

二氧化碳是温室气体的主要组分，也是一种廉价易得的碳氧资源，因此二氧化碳的综合利用受到了越来越多的关注，二氧化碳的活化和化学转化是绿色化学领域中最重要的研究。利用CO2 合成高附加值的化学品具有重要意义。

关键词： CO2 N-甲基化多相催化剂 N-甲基苯胺

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二氧化碳在催化加氢反应中的促进效应

二氧化碳在催化加氢反应中的促进效应

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第十一届全国环境催化与环境材料学术会议

作者：程海洋杨崟泽王庄清刘强荒井正彦赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室中国科学院长春应用化学研究所绿色化学与过程实验室

二氧化碳（CO）是主要的温室气体,有效地开发利用CO可减少其排放对环境的影响和污染。CO具有无毒、阻燃、价廉、易于分离并可循环利用等优点,可替代传统有机溶剂应用于绿色合成。在临界点附近,CO可调变的物理性质是传统有机溶剂无法比拟... 详细信息

二氧化碳（CO）是主要的温室气体,有效地开发利用CO可减少其排放对环境的影响和污染。CO具有无毒、阻燃、价廉、易于分离并可循环利用等优点,可替代传统有机溶剂应用于绿色合成。在临界点附近,CO可调变的物理性质是传统有机溶剂无法比拟的,应用于催化加氢反应时,可降低黏度、减小气液传质阻力、加快传质和传热等,有利于提高反应速率;并且CO和反应物、中间体、产物分子间存在相互作用,可提高或抑制主反应或副反应的进

关键词：二氧化碳分子间相互作用催化材料

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超临界CO2中RuCl2(PPh3)3催化乙酰丙酸加氢:CO2和催化剂相互作用的影响

超临界CO2中RuCl2(PPh3)3催化乙酰丙酸加氢:CO2和催化剂相互作用...

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第十二届全国超临界流体技术学术及应用研讨会暨第五届海峡两岸超临界流体技术研讨会

作者：程海洋杨雯晶荒井正彦赵凤玉中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室&绿色化学与过程实验室

本文在超临界CO中使用RuCl(PPh)均相催化剂研究乙酰丙酸(LA)加氢合成γ-戊内酯(GVL)。LA的转化率随CO压力的增加而增加。研究了CO压力效应对加氢速率的影响,包括CO与LA及催化物种的分子间相互作用、反应体系的酸度和相行为。CO和RuCl(P... 详细信息

本文在超临界CO中使用RuCl(PPh)均相催化剂研究乙酰丙酸(LA)加氢合成γ-戊内酯(GVL)。LA的转化率随CO压力的增加而增加。研究了CO压力效应对加氢速率的影响,包括CO与LA及催化物种的分子间相互作用、反应体系的酸度和相行为。CO和RuCl(PPh)的相互作用影响显著,形成高活性RuHCl(CO)(Ph)络合物,从而提高了加氢速率。

关键词：超临界二氧化碳乙酰丙酸加氢分子间相互作用

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