检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2022年第6期80卷 703-707页

作者：蒋银龙李国超陈青松徐忠宁林姗姗郭国聪福州大学化学学院福州350116 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

二氧化碳转化已成为现今世界研究的热点.本工作采用原位电化学转化的策略,将简单溶剂热法合成的层状甲酸氧铋纳米花(Bi OCOOH NFs)还原为带有大量晶格位错的多孔铋纳米花(p-Bi NFs).研究结果表明,p-Bi NFs电催化二氧化碳转化为甲酸盐具... 详细信息

二氧化碳转化已成为现今世界研究的热点.本工作采用原位电化学转化的策略,将简单溶剂热法合成的层状甲酸氧铋纳米花(Bi OCOOH NFs)还原为带有大量晶格位错的多孔铋纳米花(p-Bi NFs).研究结果表明,p-Bi NFs电催化二氧化碳转化为甲酸盐具有较小的过电位(436m V).在-1.8V(相对饱和甘汞电极,***)时,甲酸盐的分电流密度(j_(formate))高达24.4m A·cm^(-2),法拉第效率(FE_(formate))为96.7%,且在超过500m V的宽电位窗口内FE_(formate)超过90%,并具有很好的稳定性.该催化剂的高催化性能可归因于前驱体晶格坍塌和重构而形成特殊的多孔粗糙的微纳多级结构,其表面富含晶格位错和缺陷等高本征活性位,且具有较强的电子传递能力.本研究为设计合成高性能的电催化二氧化碳还原产甲酸催化剂提供了新的思路.

关键词：铋电催化二氧化碳甲酸盐晶格位错

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两例新的镧系金属-有机框架化合物高效去除Cs+离子研究

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化学学报 2022年第5期80卷 640-659页

作者：吕天天马文詹冬笋邹燕敏李继龙冯美玲黄小荥中北大学材料科学与工程学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三... 详细信息

137Cs具有强放射性和较长半衰期,一旦从核废液中泄露将对人类健康和环境造成很大危害.由于137Cs+的高溶解性、易迁移性和废液中干扰离子的影响,从复杂的放射性废液中有效去除137Cs+仍然是一个挑战.本研究通过溶剂热法合成了两例新的三维微孔镧系金属-有机框架化合物（Me2NH2）0.5（H3O）0.25Na0.25Ln（OH）(stp)·0.25H2O（FJSM-Ln MOF;Ln=Eu,Tb;H3stp=2-磺酸基对苯二甲酸）,它们具有良好的水稳定性和一定的耐酸碱性.FJSM-EuMOF和FJSM-TbMOF对Cs+离子吸附具有快速的动力学和高的吸附量(qmCs分别为229.25和211.28mg/g).它们对Cs+离子具有良好的选择性(KdCs值高达2.18×10～3 mL/g).即使在Na+, K+, Mg2+, Ca2+离子干扰的情况下,它们仍然表现出对Cs+离子的选择性吸附性能.我们成功获得了Cs+吸附产物的单晶结构,通过单晶结构分析结合X射线光电子能谱（XPS）,红外（IR）,扫描电镜能量色散谱（EDS）和元素分析（EA）等多种表征方法,证实了FJSM-EuMOF对Cs+离子的吸附为离子交换的机理.结果表明,FJSM-EuMOF对Cs+离子的高效吸附主要源于镧系金属-有机阴离子框架中有机配体上的COO-和SO3-官能团对Cs+离子强的作用力以及通道内存在易交换的[Me2NH2]+阳离子和[H3O]+离子.这项工作表明,镧系金属-有机框架化合物在放射性铯的修复中具有潜在的应用价值.

关键词：镧系金属-有机框架晶体结构去除铯离子交换动力学吸附量选择性

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完全暴露的碳基电极边缘-平面位点用于高效水氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 272-283页

作者：郭静雅刘炜商文喆司端惠朱超胡金文辛存存程旭升张松林宋俗禅王秀云史彦涛大连理工大学化学学院精细化工国家重点实验室智能材料前沿科学中心辽宁大连116024 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 东南大学微机械系统教育部重点实验室东南大学纳皮米中心江苏南京210096

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有... 详细信息

开发经济高效的析氧反应电催化剂对于推进可充电金属-空气电池和电解水技术的发展至关重要.一般来说,具有完整蜂窝结构的石墨碳基面是电化学惰性的,需要依赖缺陷或者掺杂结构诱导的电荷极化效应来提升催化活性.相比于基面,边缘位点具有特殊的局域电子态,为提升石墨碳电极的本征催化活性开辟了新的思路,然而其结构精准构筑目前仍面临极大挑战.本文以“人字形”多壁碳纳米管(H-MWCNTs)作为研究切入点,利用高温熔盐介质主导的插层剥离和截断效应,实现“边缘-平面位点”结构可控构筑,为实现高效电解水析氧反应(OER)提供了重要的结构基础.通过熔盐辅助热解方法可控制备了具有完全暴露的内外边缘平面的目标催化剂H-MWCNTs-MS,并研究其OER催化性能.在碱性介质中10 mA cm^(-2)电流密度所需过电位仅为236 mV,是目前报道的较好的非金属电催化剂.同时,H-MWCNTs-MS在10,50和100 mA cm^(-2)电流密度下均表现出较好的电化学稳定性.利用原位衰减全反射-表面增强红外吸收光谱(ATR-SEIRAS)技术研究了“边缘-平面位点”在OER过程中的结构重构过程,与理论计算分析的高能“边缘态”结果一致,并确定酮氧官能化位点为真实催化活性中心.理论计算结果表明,氧官能团修饰结构能够显著促进电荷的再分配,增强层间耦合作用,降低关键含氧中间体*OOH的形成能垒,加速OER反应动力学.此外,H-MWCNTs-MS的开放式结构极大程度提高了“边缘-平面位点”的利用率,减小的纳米管壁厚促进了层间电荷迁移,也是增强OER活性的关键要素.综上,精准构筑“边缘-平面位点”为开发高效石墨碳电极开辟了新的思路,通过原位谱学技术揭示边缘位点催化结构重构,能够进一步丰富研究者对于电催化协同效应的科学认识.

关键词：多壁碳纳米管边缘-平面位点析氧反应熔融盐电子耦合

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NaY分子筛Lewis酸促进甲醇经亚硝酸甲酯分解制二甲氧基甲烷

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化学学报 2022年第4期80卷 438-443页

作者：江辉波林姗姗徐玉平孙径徐忠宁郭国聪福州大学石油化工学院福州350116 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

二甲氧基甲烷(Dimethoxymethane,DMM)作为一种基础有机化学品,在树脂、溶剂、燃料等领域具有广泛用途.传统合成方法采用甲醇甲醛缩合,反应效率比较低.亚硝酸甲酯(CH3ONO)是一种性质活泼的气体,可由甲醇、O_(2)、NO在无需催化剂的条件下... 详细信息

二甲氧基甲烷(Dimethoxymethane,DMM)作为一种基础有机化学品,在树脂、溶剂、燃料等领域具有广泛用途.传统合成方法采用甲醇甲醛缩合,反应效率比较低.亚硝酸甲酯(CH3ONO)是一种性质活泼的气体,可由甲醇、O_(2)、NO在无需催化剂的条件下获得,其反应活性比甲醇高很多.通过亚硝酸甲酯在常压条件下催化分解可以高效制备DMM.本工作系统研究了不同类型分子筛的酸性对亚硝酸甲酯催化分解制备DMM的影响规律,催化活性顺序为:NaY(97%)=HY(97%)>HZSM-5(90%)>Hβ(89%)>Na ZSM-5(18%)>Naβ(6%),DMM选择性顺序为:NaY(53%)>HY(12%)=Naβ(12%)>Na ZSM-5(7%)>Hβ(4%)>HZSM-5(3%),其中NaY分子筛是一种性能优异的亚硝酸甲酯分解制备DMM的催化剂.通过X射线衍射(XRD)、比表面及孔隙度分析(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、吡啶红外(Py-FTIR)等结构表征手段,发现分子筛的酸性位点是促进亚硝酸甲酯分解的活性中心,而Na^(+)和Al物种的Lewis酸是高选择性生成DMM的关键.本工作可为DMM提供一种新的高效合成路线.

关键词：亚硝酸甲酯二甲氧基甲烷分子筛 NaY Lewis酸

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阳离子镍基MOF自组装CdS/PFC-8催化剂用于可见光光催化选择性苯甲醇氧化耦合产氢

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物理化学学报 2023年第4期39卷 67-75页

作者：项景超李静君杨雪高水英曹荣福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049 中国福建光电信息科学技术创新实验室福州350108

可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域... 详细信息

可见光驱动的光催化制氢与有机氧化合成相结合由于其环境友好性和可持续性而极具吸引力,它可以在温和的条件下同时产生清洁的氢气燃料和高价值化学品,而无需牺牲剂。半导体材料和金属有机骨架(MOFs)材料由于其性能和优势,在光催化领域得到了广泛的应用。在这项工作中,我们通过静电自组装成功合成了一种名为Cd S/PFC-8的新型有效催化剂。其中,PFC-8作为镍基金属有机骨架,Cd S/PFC-8复合材料作为无贵金属催化剂,在可见光下具有优异的光催化制氢和苯甲醇氧化性能。对Cd S/PFC-8复合材料进行了一系列催化表征。X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明了Cd S/PFC-8复合材料的成功合成。X射线光电子能谱(XPS)表明了Cd S纳米棒与PFC-8之间存在一定的界面相互作用。通过紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)和电化学测试对光电性能进行了表征,表明Cd S/PFC-8复合材料的可见光响应和光催化可行性。对不同催化剂的光催化实验结果进行比较,在可见光下,Cd S/PFC-8复合材料将H2的产生与苯甲醇的选择性氧化耦合,表现出显著的H2产率3376μmol·g-1·h^(-1)和苯甲醛产率4120μmol·g-1·h^(-1),大大高于单一Cd S。对反应前后催化剂的变化进行分析,推测出PFC-8中的镍可能作为催化活性位点来提高催化活性。此外,讨论了可能的光催化反应机理。这项工作突出了结合半导体和MOF功能以增强光催化活性的优势。

关键词：光催化金属有机框架硫化镉氢气苯甲醇

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表面双重后处理方法提升三元NiMgO半导体界面层及其有机太阳能电池的性能

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化学学报 2022年第5期80卷 581-592页

作者：何新蕊蔡丽娜陈汉生尹攀尹志刚郑庆东福州大学化学学院中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室中国福建光电信息科学与技术创新实验室

采用溶胶-凝胶法制备了Mg掺杂氧化镍(NiO)的三元氧化物半导体NiMgO薄膜,研究了不同表面后处理方法对薄膜结构、性质和能级的影响.利用NiMgO薄膜作为新型空穴传输界面层构建了非富勒烯有机太阳能电池,研究了器件性能变化及其物理机制.结... 详细信息

采用溶胶-凝胶法制备了Mg掺杂氧化镍(NiO)的三元氧化物半导体NiMgO薄膜,研究了不同表面后处理方法对薄膜结构、性质和能级的影响.利用NiMgO薄膜作为新型空穴传输界面层构建了非富勒烯有机太阳能电池,研究了器件性能变化及其物理机制.结果表明,以未表面处理NiMgO为界面层时,器件的能量转化效率(PCE)为5.90%;使用紫外-臭氧(UVO)表面后处理的NiMgO界面层,器件PCE大幅提升至12.67%.而NiMgO在UVO处理前进行润洗,可以去除表面残留物,薄膜变平整且透光率增加.因此,采用润洗与UVO结合的表面双重后处理新策略后,器件的开路电压不变,但短路电流密度和填充因子分别提高到23.48mA·cm-2和64.29%,最终PCE达到13.17%.该研究为半导体氧化物薄膜及器件的优化提供了一条有效途径.

关键词：有机光伏三元氧化物空穴传输层表面处理界面工程

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固相萃取-电喷雾-离子迁移谱检测饮用水中三唑类农药残留

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分析试验室 2024年第9期43卷 1266-1271页

作者：刘文车安怡王晋琦陈彦憬蔡佳怡刘文杰湘潭大学化工学院湘潭411100 结构化学国家重点实验室中国科学院福建物质结构研究所厦门稀土光电功能材料重点实验室福州350002 中国科学院海西研究院厦门稀土材料研究所厦门361021

本研究建立了固相萃取与电喷雾-离子迁移谱(ESI-IMS)联用测定饮用水源中三唑类农药残留的方法。在最优条件下,戊唑醇和腈菌唑在0.1~2 mg/L范围内线性关系良好,检出限为分别为6.9μg/L和17.2μg/L,定量限分别为23.0μg/L和57.4μg/L,日... 详细信息

本研究建立了固相萃取与电喷雾-离子迁移谱(ESI-IMS)联用测定饮用水源中三唑类农药残留的方法。在最优条件下,戊唑醇和腈菌唑在0.1~2 mg/L范围内线性关系良好,检出限为分别为6.9μg/L和17.2μg/L,定量限分别为23.0μg/L和57.4μg/L,日内相对标准偏差(RSD)为3.7%~5.3%,日间RSD为6.6%~9.1%。加标回收实验的平均加标回收率在74.3%~117.2%之间,RSD为3.3%~8.6%,检测时间为1 s。结果表明,ESI-IMS方法可用于饮用水中戊唑醇和腈菌唑农药的现场同时检测。

关键词：固相萃取电喷雾-离子迁移谱饮用水三唑类农药

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KAg_(3)Ga_(8)S_(14):一种高激光损伤阈值的中远红外非线性光学材料

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化学学报 2022年第3期80卷 259-264页

作者：赵锦旭张铭枢陈文发姜小明刘彬文郭国聪中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 上海科技大学物质科学与技术学院上海201210

兼具大的非线性光学(NLO)效应和高的激光损伤阈值(LIDT)是中远红外NLO材料领域最具挑战性的问题之一.这里,将碱金属离子K^(+)引入到以黄铜矿AgGaS_(2)为基底的材料中,获得硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14).它的晶体结构采用与黄铜矿相类... 详细信息

兼具大的非线性光学(NLO)效应和高的激光损伤阈值(LIDT)是中远红外NLO材料领域最具挑战性的问题之一.这里,将碱金属离子K^(+)引入到以黄铜矿AgGaS_(2)为基底的材料中,获得硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14).它的晶体结构采用与黄铜矿相类似的三维蜂窝状开放框架,其中畸变四面体GaS_(4)和AgS_(4)以高度定向的方式排列,产生中等的倍频效应(0.4×AgGaS_(2)@1910 nm).值得注意的是,通过拓宽带隙(2.95 eV),该化合物拥有高的激光损伤阈值(4.6×AgGaS_(2)@1064 nm).此外,通过理论计算表明四面体GaS_(4)和AgS_(4)决定硫属化合物KAg_(3)Ga_(8)S_(14)的NLO光学性质.

关键词：硫属化合物非线性光学倍频效应激光损伤阈值晶体结构

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簇-金属氧化物助剂电子相互作用调控的Ru原子簇催化剂用于温和条件下合成氨反应

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Chinese Journal of Catalysis 2024年第5期60卷 209-218页

作者：张天华胡海慧李嘉欣高迎龙李玲玲张明远彭渲北周岩良倪军林炳裕林建新朱兵吴冬霜张林杰韩丽丽郑黎荣王秀云江莉龙福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福建福州350002 福州大学化学学院福建福州350002 南洋理工大学材料科学与工程学院新加坡639798 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福建福州350002 中国科学院高能物理研究所北京100049

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和... 详细信息

氨是重要的化肥原料,也是颇具潜力的氢能源载体,对于可再生能源的储存、运输和终端利用至关重要.然而,传统Haber-Bosch工艺合成氨的反应条件苛刻,需要高温高压条件,并消耗大量化石能源及排放大量二氧化碳.可再生能源电解水制氢耦合温和合成氨新技术(eHB),不仅能实现可再生能源电力的“消纳和调峰”,而且可进行低成本、跨地域长距离存储运输,并可将“绿氨”与氢能产业相结合.然而,现有的高温高压合成氨催化剂与eHB工艺相不匹配,因此,迫切需要开发温和条件下高效合成氨催化剂技术,以实现可再生能源电力电解制氢体系和合成氨技术互补融合.目前,虽然助剂对于Ru基纳米簇(≥1 nm)合成氨催化剂的影响规律已得到了广泛研究,但它们对于Ru原子簇催化剂的作用机制尚不清楚,需要进一步揭示.本文考察了Ba及Ce助剂对Ru原子簇催化剂的影响规律,并分析了其作用机制.首先,通过简单的浸渍法将Ba和/或Ce物种掺杂到Ru原子簇催化剂(2 wt%Ru ACCs),制得Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂;然后,通过一系列实验考察了这些催化剂的合成氨性能,并利用多种表征手段对其进行了深入分析.合成氨性能测试结果表明,添加Ba和Ce助剂后,2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨速率明显提高,在400℃和1 MPa下,Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂的合成氨反应速率达到56.2 mmolNH_(3) gcat^(-1) h^(-1),是2 wt%Ru ACCs的7.5倍,且催化剂表现出较好的稳定性,在稳定运行140 h后活性未见明显降低.球差校正电子显微镜和X射线吸收精细结构谱结果表明,负载Ba和/或Ce后,Ru以Ru_(3)原子簇形式存在.X射线吸收近边结构谱和X射线光电子能谱结果表明,Ru与Ba及Ce物种之间存在较强的簇-金属氧化物助剂电子相互作用,可促进电子转移到Ru物种,形成富电子状态的Ru,进而促使电子转移到N_(2)的p*反键轨道,提高温和条件下合成氨反应速率.利用25%N_(2)+75%D_(2)气氛下的原位红外光谱研究催化剂的合成氨反应机理,结果表明,在Ba/Ce/2 wt%Ru ACCs催化剂表面同时检测到N_(2)D_(2)物种和N_(2)D_(x)物种的振动吸收峰,说明添加Ba和/或Ce物种没有改变Ru原子簇催化剂活化N_(2)的方式,N_(2)仍是通过加氢的路径合成氨.综上,本文考察了助剂对Ru原子簇的影响规律,揭示了其作用机制,为设计高效的温和条件合成氨催化剂提供参考.

关键词：原子簇助剂 N_(2)活化合成氨电子相互作用

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原位烷基化调控无机-有机杂化类钙钛矿材料的结构及其性能

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化学学报 2022年第4期80卷 460-466页

作者：梁广玲叶晓亮王观娥徐刚福建师范大学化学与材料学院福州350007 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002 中国科学院大学北京100049

无机-有机杂化类钙钛矿材料由于结构可调和独特的光电特性而引起了人们的广泛关注.通过选用不同的烷基化溶剂,一步水热法原位合成了两种新型的无机-有机杂化材料——二维(2D)结构的[(Me_(3))ODA(Me_(3))]_(3)Pb_(5)I_(16) (1)和一维(1D... 详细信息

无机-有机杂化类钙钛矿材料由于结构可调和独特的光电特性而引起了人们的广泛关注.通过选用不同的烷基化溶剂,一步水热法原位合成了两种新型的无机-有机杂化材料——二维(2D)结构的[(Me_(3))ODA(Me_(3))]_(3)Pb_(5)I_(16) (1)和一维(1D)结构的[H(Et_(2))ODA(Et_(2))H]Pb_(2)I_(6)·H_(2)O (2) (ODA=4,4-二氨基二苯醚).化合物 1 由 2D 的无机类钙钛矿层[Pb_(5)I_(16)]^(6-)和有机阳离子[(Me_(3))ODA(Me_(3))]^(2+)组成,化合物 2 由 1D 无机类钙钛矿链[Pb_(2)I_(6)]^(2-)、有机阳离子[(Et_(2))ODA(Et_(2))]^(2+)和水分子组成.实验表明,两种不同维度的化合物虽然都具有典型的半导体性能,但却表现出不同的化学稳定性以及光、电等物理特性.其中,化合物 1 对波长为 400~700 nm 的光呈现出明显的光电响应,而化合物 2 在对水和有机溶剂表现出良好稳定性的同时,还表现出优异的湿敏响应性能.

关键词：无机-有机杂化结构调控光电响应湿度传感

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