检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2010年第4期26卷 1119-1123页

作者：曹瑞国朱斌刘巍李经建徐东升北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和... 详细信息

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和力地结合,并且具有序列识别功能,本文以带有硝基官能团的寡聚酰胺分子为电化学探针,设计了电化学DNA生物传感器.结果显示,寡聚酰胺与DNA修饰电极作用后,电化学响应显著增强,并且可以作为检测DNA碱基错配的电化学探针分子.

关键词：生物传感器电化学寡聚酰胺 DNA 碱基错配

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低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系

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物理化学学报 2010年第4期26卷 895-907页

作者：张胜红刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-... 详细信息

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-P-O、V-Sb-O、Mo-V-Te-Nb-O和V-Mg-O等几类典型的氧化物催化剂体系在这方面的研究进展.结合我们开发的Re-Sb-O催化剂体系,分析了多功能中心、活性位分离、两相协同效应等方面对金属氧化物催化剂的催化性能的影响.这些认识将有助于设计合成性能优异的催化剂及实现低碳烷烃的选择氧化活化和定向转化.

关键词：低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂构效关系

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ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂结构及其甲醇选择氧化性能的影响

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1879-1886页

作者：张胜红张鸿鹏李为臻张伟黄华刘海超北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以... 详细信息

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以及甲醇氧化反应性能的影响.在低于锆表面MoOx的单层分散阈值(～5nm-2)时,m-ZrO2比t-ZrO2能够更有效地分散MoOx,形成高分散的孤立或二维结构的MoOx物种,避免了晶相MoO3的出现.当Mo表面密度超过单层分散阈值后,经过600℃焙烧,MoOx与ZrO2载体发生固相反应生成晶相ZrMo2O8,m-ZrO2比t-ZrO2更有利于ZrMo2O8的生成.提高Mo表面密度,催化剂表面的酸性随之增强,说明晶相ZrMo2O8比分散的MoOx物种具有更强的酸性.t-ZrO2与MoOx作用形成的强酸中心更有利于催化甲醇脱水生成二甲醚,但m-ZrO2使得MoOx具有更高的氧化还原能力和催化甲醇选择氧化反应的活性.ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂影响的研究结果将有助于研究VOx等其它金属氧化物催化剂以及发展酸性和氧化还原性双功能催化剂体系.

关键词：选择氧化单斜氧化锆四方氧化锆晶相效应氧化钼甲醇

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SBA-15负载β-Mg_2V_2O_7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能

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催化学报 2010年第11期31卷 1374-1380页

作者：张胜红张鸿鹏孙吉莹刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单... 详细信息

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.

关键词：丙烷丙烯氧化脱氢焦钒酸镁负载型催化剂

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长波敏化发光铕配合物纳米粒子的制备与表征

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物理化学学报 2010年第7期26卷 2031-2036页

作者：邵光胜薛富民韩荣成汤敏贤王远北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分... 详细信息

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分散稳定性高,光稳定性好,长波敏化发光性能优良.其在可见光区激发峰位于415nm,激发峰尾部延展至470nm,发光量子产率为0.20(λex=415nm,25℃).在近红外双光子激发下可发出纯正的红光,Eu(tta)3dpbt纳米粒子最大双光子激发作用截面为2.4×105GM(λex=830nm,1GM=10-50cm4·s·photo-1·particle-1).

关键词：荧光纳米粒子铕配合物长波敏化发光双光子激发荧光生物探针

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单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 801-804页

作者：谢黎明于学春冯超群张锦刘忠范北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

研究了单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱特征,观察到了环呼吸振动峰(RBM)、环呼吸振动的倍频峰(2RBM)、介于中间频率的振动峰(IMF)、无规振动峰(D)、剪切振动峰(G)、中间频率振动峰(M)、剪切振动和环呼吸振动的和频峰(G+RBM)、面内... 详细信息

研究了单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱特征,观察到了环呼吸振动峰(RBM)、环呼吸振动的倍频峰(2RBM)、介于中间频率的振动峰(IMF)、无规振动峰(D)、剪切振动峰(G)、中间频率振动峰(M)、剪切振动和环呼吸振动的和频峰(G+RBM)、面内横向光学声子和纵向声学声子的和频峰(iTOLA)、无规振动的二次共振峰(G′或者2D)以及其它一些归属不清楚的拉曼峰.不同激发波长和不同激发偏振拉曼光谱研究表明,这些拉曼光谱峰显示出了非常强的激发能量和激发偏振的选择性.

关键词：拉曼光谱 (7,5)单壁碳纳米管共振拉曼光谱偏振拉曼光谱

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最大熵法分析寡聚核苷酸链内碰撞的荧光相关光谱(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1087-1092页

作者：尹延东周晓雪赵新生北京大学化学与分子工程学院化学生物学系分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

准确地由荧光相关光谱(FCS)的实验数据提取动力学信息一直是一个挑战.本文对比了三种主要的方法:依赖于模型的多指数函数法,经验的拓展指数函数法和不依赖于模型的最大熵法.多指数函数法的物理意义直接但在复杂体系中难以应用和解释.拓... 详细信息

准确地由荧光相关光谱(FCS)的实验数据提取动力学信息一直是一个挑战.本文对比了三种主要的方法:依赖于模型的多指数函数法,经验的拓展指数函数法和不依赖于模型的最大熵法.多指数函数法的物理意义直接但在复杂体系中难以应用和解释.拓展指数函数法简单易行但其物理意义含混不清.最大熵法不依赖于具体的物理模型但拟合结果对实验噪音很敏感.经研究我们发现一个好的选择是将最大熵法和多指数函数法结合在一起使用.对寡聚核苷酸链内碰撞荧光相关光谱的研究发现,在单链DNA中可以形成碱基对时,有两个并行的链内碰撞反应.以前的拓展指数函数法分析则不能提供这样的信息.我们建议在荧光相关光谱研究中审慎地使用最大熵法.

关键词：荧光相关光谱弛豫时间分布拓展指数函数最大熵法寡聚核苷酸光致电子转移

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蛋白质相互作用：界面分析,结合自由能计算与相互作用设计

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1988-1997页

作者：白红军来鲁华北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 北京大学理论生物学中心北京100871

蛋白质相互作用在生命活动中起着重要作用.研究蛋白质间相互作用的本质有助于了解生命活动中这些基本单元的作用.本文主要综述了近期蛋白质相互作用研究的进展,包括蛋白质相互作用界面的基本性质,蛋白质结合自由能的计算方法,不同相互... 详细信息

蛋白质相互作用在生命活动中起着重要作用.研究蛋白质间相互作用的本质有助于了解生命活动中这些基本单元的作用.本文主要综述了近期蛋白质相互作用研究的进展,包括蛋白质相互作用界面的基本性质,蛋白质结合自由能的计算方法,不同相互作用在蛋白质结合/解离中的角色和差异,以及上述知识在蛋白质相互作用设计中的应用.蛋白质相互作用界面的特性,例如界面大小、保守性以及结构的动态性质,使得具有生物功能的蛋白质相互作用界面区别于非特异性的晶体堆积界面.生物功能界面的一个重要结构特征是界面上存在着关键残基以及相对独立的相互作用模块.利用多种方法,如MM-PBSA、统计平均势以及不同的相互作用自由能模型,可以在不同的精度上计算蛋白质相互作用自由能.利用蛋白质相互作用界面的特点,从不同的角度进行蛋白质相互作用对的设计与改造,近年来已经有了不少成功的例子,但还存在着很大的挑战.我们认为在今后的蛋白质相互作用设计中,考虑各种因素对蛋白质结合与解离的动力学过程的影响将有助于提高人类控制蛋白质相互作用的能力.

关键词：蛋白质相互作用界面性质界面结构特征结合自由能计算蛋白质相互作用设计蛋白质结合/解离

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SARS 3CL蛋白酶同源二聚化与底物结合互为别构调控因素

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1093-1098页

作者：魏平李春梅周璐刘莹来鲁华北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 北京大学理论生物学中心北京100871

研究了严重急性呼吸系统综合症(SARS)冠状病毒3C-Like蛋白酶(3CLpro)在存在底物或抑制剂时的二聚体形成情况.通过测定酶活性随酶浓度的变化,拟合出在底物存在下酶二聚体的解离常数约为0.94μmol·L-1,小于纯蛋白酶的二聚体解离常数(... 详细信息

研究了严重急性呼吸系统综合症(SARS)冠状病毒3C-Like蛋白酶(3CLpro)在存在底物或抑制剂时的二聚体形成情况.通过测定酶活性随酶浓度的变化,拟合出在底物存在下酶二聚体的解离常数约为0.94μmol·L-1,小于纯蛋白酶的二聚体解离常数(14.0μmol·L-1),表明底物对二聚体的形成具有增强作用.选用与底物具有类似结合方式的靛红类抑制剂N-萘甲基靛红-5-甲酰胺(5f),利用超速离心沉降速率方法定量测定了SARS 3CL蛋白酶单体和二聚体在不同浓度5f时的含量,发现5f同样具有诱导二聚体形成的能力.在3μmol·L-1蛋白酶浓度下测定得到诱导二聚的EC50值(半数有效浓度)约为1μmol·L-1,说明二聚体中只有一个单体与抑制剂结合.研究结果表明,随着底物浓度的升高,SARS 3CL蛋白酶会形成更多的二聚体,而二聚体含量的提高又反过来提高酶的活性,这种双向别构调控机制有可能是病毒用来调控多聚蛋白水解速率和组装时机的一种方法.

关键词：别构效应 SARS 3CL蛋白酶分析型超速离心底物增强的酶二聚化

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小热休克蛋白MjHSP16.5对多肽纤维生长的抑制及对成熟纤维的解聚作用

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物理化学学报 2010年第7期26卷 2015-2020页

作者：曹傲能汪蔚学宇文泰然邓巍来鲁华上海大学纳米化学与生物学研究所上海200444 北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

包括老年痴呆症在内的许多疾病与蛋白质或多肽的淀粉样聚集(纤维化)有关.由于这类疾病的机制尚不清楚,因此还没有有效的预防和治疗手段.研究各种因素如小热休克蛋白对蛋白质或多肽淀粉样聚集的影响对开发防治相关疾病的药物具有重要意义... 详细信息

包括老年痴呆症在内的许多疾病与蛋白质或多肽的淀粉样聚集(纤维化)有关.由于这类疾病的机制尚不清楚,因此还没有有效的预防和治疗手段.研究各种因素如小热休克蛋白对蛋白质或多肽淀粉样聚集的影响对开发防治相关疾病的药物具有重要意义.甲状腺素运载蛋白(TTR)及其突变体很容易形成淀粉样纤维,并与多种疾病相关.Mj HSP16.5是一种来源于嗜热古细菌Methanococcus jannaschii的小热休克蛋白,它在酸性条件下具有非常高的分子伴侣活性.本文研究了Mj HSP16.5对WTTR肽(在N端添加了色氨酸的TTR105-115片段,序列为WYTIAALLSPYS)纤维化的影响,发现Mj HSP16.5能够显著地抑制WTTR肽纤维的生长,且在Mj HSP16.5存在下,WTTR肽形成的纤维比正常条件下形成的要显著细小.尤其是Mj HSP16.5还可以使已经成熟的WTTR肽纤维解离.结果表明,Mj HSP16.5抑制多肽纤维的机理可能在于其能够与多肽纤维及纤维种子结合.

关键词：淀粉样纤维抑制解聚小热休克蛋白 MjHSP16.5

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