检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2022年第8期38卷 58-65页

作者：马骋窦翔宇刘泽宇廖培龙朱志扬刘卡尔顿黄建滨北京分子科学国家研究中心分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

CO_(2)驱是一种具有广阔前景的提高油藏采收率的方法。其中,降低CO_(2)与原油的最低混相压力以实现混相驱是增强CO_(2)驱效果的重要手段。由此我们设计了由亲油基团十六烷基和亲CO_(2)基团全乙酰蔗糖酯基结合的新型“亲油-亲CO_(2)助混... 详细信息

CO_(2)驱是一种具有广阔前景的提高油藏采收率的方法。其中,降低CO_(2)与原油的最低混相压力以实现混相驱是增强CO_(2)驱效果的重要手段。由此我们设计了由亲油基团十六烷基和亲CO_(2)基团全乙酰蔗糖酯基结合的新型“亲油-亲CO_(2)助混分子”十六酸全乙酰基蔗糖酯CAA8-X,研究发现,CAA8-X对超临界CO_(2)流体和不同油相的煤油、白油以及长庆原油有优异的助混效果,界面张力消失法和细管实验法测定结果表明,CAA8-X可以将超临界CO_(2)/长庆原油的最低混相压力降低20.5%。用分子动力学模拟计算了CO_(2)分子与全乙酰蔗糖酯基的亲和能力,研究了这类新型“亲油-亲CO_(2)助混分子”通过多酯头基降低与CO_(2)亲和势能而降低油/CO_(2)界面能的助混机理。

关键词：烷基蔗糖酯超临界CO_(2) 两亲分子分子动力学提高采收率混相压力

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Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

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催化学报 2013年第1期34卷 235-242页

作者：张鸿鹏刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸... 详细信息

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.

关键词：氧化铈氧化锆复合氧化物纳米金甲醇氧化载体效应储氧量甲酸甲酯

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寡聚酰胺为探针的电化学DNA生物传感器

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1119-1123页

作者：曹瑞国朱斌刘巍李经建徐东升北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和... 详细信息

DNA分子中的碱基对可以长程传递电荷,DNA分子中的碱基π堆积结构为电荷的长程传递提供了良好的通道.电荷在DNA分子中的传递受碱基序列的影响,利用这种性质可以构建DNA碱基错配检测的电化学传感器.寡聚酰胺能和DNA以小沟绑定方式高亲和力地结合,并且具有序列识别功能,本文以带有硝基官能团的寡聚酰胺分子为电化学探针,设计了电化学DNA生物传感器.结果显示,寡聚酰胺与DNA修饰电极作用后,电化学响应显著增强,并且可以作为检测DNA碱基错配的电化学探针分子.

关键词：生物传感器电化学寡聚酰胺 DNA 碱基错配

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低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系

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物理化学学报 2010年第4期26卷 895-907页

作者：张胜红刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-... 详细信息

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-P-O、V-Sb-O、Mo-V-Te-Nb-O和V-Mg-O等几类典型的氧化物催化剂体系在这方面的研究进展.结合我们开发的Re-Sb-O催化剂体系,分析了多功能中心、活性位分离、两相协同效应等方面对金属氧化物催化剂的催化性能的影响.这些认识将有助于设计合成性能优异的催化剂及实现低碳烷烃的选择氧化活化和定向转化.

关键词：低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂构效关系

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光学单分子方法探测蛋白质的功能(英文)

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高等学校化学学报 2008年第12期29卷 2635-2642页

作者：李勋赵新生北京分子科学国家实验室动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院化学生物学系北京100871

过去20年中,光学单分子探测的方法已经发展成为许多领域、特别是生物学领域研究的强有力工具.单分子探测不仅能够给出物理量的平均值,还可以给出有关分布的信息,也能对一个分子的轨迹进行追踪.这些独特的性质使单分子探测不仅仅在平衡体... 详细信息

过去20年中,光学单分子探测的方法已经发展成为许多领域、特别是生物学领域研究的强有力工具.单分子探测不仅能够给出物理量的平均值,还可以给出有关分布的信息,也能对一个分子的轨迹进行追踪.这些独特的性质使单分子探测不仅仅在平衡体系,如蛋白折叠、酶反应动力学、膜表面动力学等研究中发挥作用,而且对非平衡体系的探测更具有其它方法无法比拟的优势,同时单分子探测在生物活体中追踪分子时也有关键作用.

关键词：单分子探测蛋白质动力学

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离子液体[BMim]BF4对SDS水溶液表面活性和聚集能力的促进

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物理化学学报 2007年第11期23卷 1657-1661页

作者：雷声张晶黄建滨北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

采用表面张力测定法和核磁共振谱等方法研究了阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)在水溶性室温离子液体[BMim]BF4/水混合溶剂中的表面性质及聚集行为,发现极少量[BMim]BF4的介入就可以显著降低SDS的临界胶束浓度,提高体系的表面活性;... 详细信息

采用表面张力测定法和核磁共振谱等方法研究了阴离子表面活性剂十二烷基硫酸钠(SDS)在水溶性室温离子液体[BMim]BF4/水混合溶剂中的表面性质及聚集行为,发现极少量[BMim]BF4的介入就可以显著降低SDS的临界胶束浓度,提高体系的表面活性;且[BMim]BF4在混合溶剂中所占的摩尔分数(x1)在一定范围内(0＜x1＜0.0458)都能使SDS水溶液的表面活性和聚集能力提高;在x1=0.0018时这种促进作用最强.

关键词：离子液体混合溶剂十二烷基硫酸钠临界胶束浓度表面活性

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ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂结构及其甲醇选择氧化性能的影响

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1879-1886页

作者：张胜红张鸿鹏李为臻张伟黄华刘海超北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以... 详细信息

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以及甲醇氧化反应性能的影响.在低于锆表面MoOx的单层分散阈值(～5nm-2)时,m-ZrO2比t-ZrO2能够更有效地分散MoOx,形成高分散的孤立或二维结构的MoOx物种,避免了晶相MoO3的出现.当Mo表面密度超过单层分散阈值后,经过600℃焙烧,MoOx与ZrO2载体发生固相反应生成晶相ZrMo2O8,m-ZrO2比t-ZrO2更有利于ZrMo2O8的生成.提高Mo表面密度,催化剂表面的酸性随之增强,说明晶相ZrMo2O8比分散的MoOx物种具有更强的酸性.t-ZrO2与MoOx作用形成的强酸中心更有利于催化甲醇脱水生成二甲醚,但m-ZrO2使得MoOx具有更高的氧化还原能力和催化甲醇选择氧化反应的活性.ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂影响的研究结果将有助于研究VOx等其它金属氧化物催化剂以及发展酸性和氧化还原性双功能催化剂体系.

关键词：选择氧化单斜氧化锆四方氧化锆晶相效应氧化钼甲醇

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SBA-15负载β-Mg_2V_2O_7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能

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催化学报 2010年第11期31卷 1374-1380页

作者：张胜红张鸿鹏孙吉莹刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单... 详细信息

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.

关键词：丙烷丙烯氧化脱氢焦钒酸镁负载型催化剂

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长波敏化发光铕配合物纳米粒子的制备与表征

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物理化学学报 2010年第7期26卷 2031-2036页

作者：邵光胜薛富民韩荣成汤敏贤王远北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分... 详细信息

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分散稳定性高,光稳定性好,长波敏化发光性能优良.其在可见光区激发峰位于415nm,激发峰尾部延展至470nm,发光量子产率为0.20(λex=415nm,25℃).在近红外双光子激发下可发出纯正的红光,Eu(tta)3dpbt纳米粒子最大双光子激发作用截面为2.4×105GM(λex=830nm,1GM=10-50cm4·s·photo-1·particle-1).

关键词：荧光纳米粒子铕配合物长波敏化发光双光子激发荧光生物探针

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单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 801-804页

作者：谢黎明于学春冯超群张锦刘忠范北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

研究了单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱特征,观察到了环呼吸振动峰(RBM)、环呼吸振动的倍频峰(2RBM)、介于中间频率的振动峰(IMF)、无规振动峰(D)、剪切振动峰(G)、中间频率振动峰(M)、剪切振动和环呼吸振动的和频峰(G+RBM)、面内... 详细信息

研究了单根(7,5)蛇形单壁碳纳米管的拉曼光谱特征,观察到了环呼吸振动峰(RBM)、环呼吸振动的倍频峰(2RBM)、介于中间频率的振动峰(IMF)、无规振动峰(D)、剪切振动峰(G)、中间频率振动峰(M)、剪切振动和环呼吸振动的和频峰(G+RBM)、面内横向光学声子和纵向声学声子的和频峰(iTOLA)、无规振动的二次共振峰(G′或者2D)以及其它一些归属不清楚的拉曼峰.不同激发波长和不同激发偏振拉曼光谱研究表明,这些拉曼光谱峰显示出了非常强的激发能量和激发偏振的选择性.

关键词：拉曼光谱 (7,5)单壁碳纳米管共振拉曼光谱偏振拉曼光谱

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