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中国化学会第十六届胶体与界面化学会议

作者：薛荣荣阎云黄建滨北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(分子动态与稳态结构国家重点实验室)

临床治疗中,可溶性锂盐用于治疗双相型抑郁症,能有效降低抑郁的发作、降低自杀率。但由于锂离子对血脑屏障和生物膜的渗透性差,治疗中存在药效迟滞、治疗窗口窄且副作用明显的问题。通过构建锂离子的纳米运载体可有效促进药物跨越血脑... 详细信息

临床治疗中,可溶性锂盐用于治疗双相型抑郁症,能有效降低抑郁的发作、降低自杀率。但由于锂离子对血脑屏障和生物膜的渗透性差,治疗中存在药效迟滞、治疗窗口窄且副作用明显的问题。通过构建锂离子的纳米运载体可有效促进药物跨越血脑屏障和生物膜,改善治疗效果。本工作设计并制备出了一种AIE活性两亲分子,其能自组装形成球形纳米粒子。基于EO基团与锂离子的配位作用,进一步制备出了负载锂离子的球形纳米粒子。该纳米粒子具有尺寸小、发荧光和生物相容性优良的特点,有望用于改善锂疗效果。

关键词：锂疗纳米运载体构筑及应用

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超高时空分辨蛋白质机器动态成像

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中国基础科学 2018年第1期20卷 25-29页

作者：王宏达李栋纪伟张名姝周正洪白丽储开芹张隆华孙育杰中国科学院长春应用化学研究所电分析化学国家重点实验室长春130022 中国科学院生物物理研究所生物大分子国家重点实验室北京100101 中国科学技术大学生命科学学院合肥230026 中国科学技术大学工程科学学院合肥230027 北京大学生物动态光学成像中心北京100871

蛋白质是生命活动的主要执行者,一切生命活动都有赖于蛋白质功能的正确发挥。蛋白质机器,是指由大量蛋白质和生物分子形成的高维度的、复杂的超级功能复合体,此外也包括蛋白质与蛋白质或其他分子形成的低维度复合物及具有特定生物学功... 详细信息

蛋白质是生命活动的主要执行者,一切生命活动都有赖于蛋白质功能的正确发挥。蛋白质机器,是指由大量蛋白质和生物分子形成的高维度的、复杂的超级功能复合体,此外也包括蛋白质与蛋白质或其他分子形成的低维度复合物及具有特定生物学功能的蛋白质分子。膜转运和跨膜信号转导是细胞的重要生命活动过程,与细胞命运和功能密切相关。细胞中蛋白质机器是高度动态的,由于组成复杂、功能多样,在分子水平研究蛋白质机器行为机制对成像技术提出了极大的挑战,针对重大生命过程中蛋白质机器动态组装与功能调控的分子机制这一核心科学问题,提出了解决这些难题的工作思路和重点研究内容。从提高成像时空分辨率、实现时空可控和多模态融合入手,发展多种新型成像和关联技术,揭示膜转运和跨膜信号转导等重要生命过程中蛋白质机器的作用机制。提出的主要研究内容包括下一代超高时空分辨结构光照明显微镜、超分辨荧光成像技术和原子力显微镜联用、时间相关的超分辨显微镜与冷冻电镜关联技术。

关键词：蛋白质机器超高分辨成像膜转运信号转导

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氧化锆负载Pd-Cu双金属催化剂上山梨醇选择性氢解合成乙二醇和丙二醇（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1552-1559页

作者：贾玉庆刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用R... 详细信息

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用Ru基和Ni基催化剂等,但是不可避免地生成C-C键非选择性断裂的副产物甲烷等.与之相比,非贵金属Cu基催化剂往往具有较优异的选择性,但其活性较低和水热稳定性较差.因此,到目前为止研制具有高活性和选择性、以及良好水热稳定性的Cu基催化剂用于生物质基多元醇氢解反应仍然存在挑战.在本文中,我们采用贵金属修饰的方法提高Cu基催化剂在山梨醇选择氢解反应中的活性和水热稳定性.通过分步浸渍法合成了1%Pd-3%Cu/ZrO2、1%Pt-3%Cu/ZrO2和1%Ru-3%Cu/ZrO2双金属催化剂,并比较了它们在山梨醇氢解反应中的催化性能.在相同的反应条件下,上述催化剂中1%Pd-3%Cu/ZrO2（Cu/Pd=5）具有最优的活性及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.以固体碱La（OH）3为助剂,1%Pd-3%Cu/ZrO2的山梨醇氢解活性高达20.3 h-1,是单金属1%Pd/ZrO2（8.7 h-1）和3%Cu/ZrO2（6.5 h-1）催化剂活性的2-3倍,也高于含有相同Pd、Cu含量的1%Pd/ZrO2和3%Cu/ZrO2机械混合体系的活性（12.2 h-1）.而且,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂对C2-C3低碳多元醇的选择性也明显优于Pd/ZrO2和Cu/ZrO 2以及二者的机械混合体系.这些结果说明Pd对Cu/ZrO2的促进作用不仅仅需要Pd与Cu两种金属的共同存在,还需要它们两者之间的相互作用.进一步发现,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂在Cu/Pd比为1.5-10.0的较宽范围内都表现出了较高的反应活性（17.8-20.3 h-1）以及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性（57.3%-62.8%）,说明较低含量Pd的存在就能够有效地改善Cu催化剂的催化性能.在493 K和5.0 MPa H2的反应条件下,以1%Pd-3%Cu/ZrO2为催化剂,在山梨醇接近完全转化时,获得了61.7%的乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.同时,Pd的加入还能有效地抑制水热反应条件下Cu粒子的团聚,使得Pd-Cu/ZrO2催化剂在山梨醇氢解反应中具有优良的水热稳定性和循环使用性能.在5次循环实验中1%Pd-3%Cu/ZrO2的活性和选择性基本保持不变;X-射线粉末衍射结果表明,反应后的催化剂上未观察到Cu的特征衍射峰,Cu粒子仍然保持良好的分散状态.而对于没有Pd修饰的单金属3%Cu/ZrO2催化剂,经5次循环使用后山梨醇氢解反应的活性则下降了42%;在循环反应中Cu粒子显著地聚集而长大到~30 ***吸附漫反射红外光谱结果揭示了Cu粒子倾向于在Pd粒子表面沉积,随着Cu/Pd原子比的增大,Cu粒子逐渐稀释并覆盖Pd的表面位点,说明Pd与Cu粒子之间存在紧密的接触.氢气程序升温还原结果表明,可能与氢溢流有关,Pd的加入促进了CuO的还原.然而,不同于Pd/ZrO2和Cu/ZrO2机械混合样品的TPR图谱,其显示PdO和CuO各自的还原峰,Pd-Cu双金属催化剂则只存在一个宽化的还原峰,这说明了Pd-Cu之间结构上的紧密接触使得两种金属之间存在强相互作用,其中可能存在从Pd向Cu的电子转移.综合这些结构和电子效应,可以推测Pd的存在促进了Cu粒子对山梨醇的脱氢能力和不饱和中间体的加氢能力,进而提高了Cu基催化剂在山梨醇氢解反应中的活性及目标产物的选择性.同时Pd-Cu之间的强相互作用和氢溢流效应抑制了Cu粒子在水热反应条件下的聚集,提高了催化剂的稳定性.这些结果和认识有助于指导人们为多元醇氢解和其它生物质基化学品的转化反应设计具有更高效率和水热稳定性的新型Cu基催化剂.

关键词：选择性氢解山梨醇乙二醇丙二醇钯-铜双金属催化剂

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气液界面胶体球刻蚀法制备二维有序多孔薄膜

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化学学报 2015年第9期73卷 869-876页

作者：李扬齐利民北京分子科学国家实验室分子动态与稳态国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调... 详细信息

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调变等优点.近年来,我们课题组利用气液界面胶体球刻蚀法实现了包括多种无机物纳米网、纳米碗阵列和纳米网-纳米碗复合阵列在内的一系列自支撑二维有序多孔薄膜的可控制备,考察了其二维光子晶体性质,并研究了其在刻蚀掩膜、溶剂检测、生物传感、电阻开关器件、光电化学分解水等方面的应用.本文在重点介绍我们课题组研究进展的同时,也简要总结了该领域的整体发展状况并展望了该领域的今后发展方向.

关键词：单层胶体晶体胶体球刻蚀法气液界面二维有序纳米结构自支撑多孔薄膜纳米网纳米碗阵列

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氧化还原响应性静电复合胶束:形貌、结构与功能

氧化还原响应性静电复合胶束:形貌、结构与功能

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中国化学会第30届学术年会

作者：薛荣荣徐丽敏阎云黄建滨北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(分子动态与稳态结构国家重点实验室) 北京100871

由氧化还原引起的结构和功能的变化在生命体系中普遍存在，在多级静电组装体系中实现这一过程，制备出具有氧化还原响应的智能组装体受到人们的广泛关注。我们从含铁金属配位超分子出发，利用其与相反电荷嵌段共聚物的静电相互作用构筑... 详细信息

由氧化还原引起的结构和功能的变化在生命体系中普遍存在，在多级静电组装体系中实现这一过程，制备出具有氧化还原响应的智能组装体受到人们的广泛关注。我们从含铁金属配位超分子出发，利用其与相反电荷嵌段共聚物的静电相互作用构筑了静电复合胶束。

关键词：静电复合胶束氧化还原响应磁性转变

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氧化还原响应性静电复合胶束:形貌、结构与功能

氧化还原响应性静电复合胶束:形貌、结构与功能

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中国化学会第30届学术年会-第三十一分会：胶体与界面化学

作者：薛荣荣徐丽敏阎云黄建滨北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(分子动态与稳态结构国家重点实验室)

由氧化还原引起的结构和功能的变化在生命体系中普遍存在,在多级静电组装体系中实现这一过程,制备出具有氧化还原响应的智能组装体受到人们的广泛关注。我们从含铁金属配位超分子出发,利用其与相反电荷嵌段共聚物的静电相互作用构筑了... 详细信息

由氧化还原引起的结构和功能的变化在生命体系中普遍存在,在多级静电组装体系中实现这一过程,制备出具有氧化还原响应的智能组装体受到人们的广泛关注。我们从含铁金属配位超分子出发,利用其与相反电荷嵌段共聚物的静电相互作用构筑了静电复合胶束。在氧化还原的刺激下,铁的氧化态在二价与三价间转变,配位中心的荷电量随之改变,导致静电复合胶束的形貌发生显著改变,同时伴随着体系磁性质的转变,成功实现了氧化还原诱导的体系结构和磁共振功能的可逆调控。

关键词：静电复合胶束氧化还原响应磁性转变

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蛋白质别构调控分子设计

蛋白质别构调控分子设计

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中国化学会第30届学术年会

作者：来鲁华北京大学化学与分子工程学院北京分子动态与稳态国家重点实验室分子科学国家实验室北京100871

蛋白质的别构调控是指可以通过远距离处的扰动来调控蛋白质的活性，这种扰动可以通过配体结合、共价修饰、甚至是对于蛋白质作用网络中其它蛋白质的影响来实现。针对别构效应的药物设计近年来受到了广泛关注，其主要优点为别构调控配体... 详细信息

蛋白质的别构调控是指可以通过远距离处的扰动来调控蛋白质的活性，这种扰动可以通过配体结合、共价修饰、甚至是对于蛋白质作用网络中其它蛋白质的影响来实现。针对别构效应的药物设计近年来受到了广泛关注，其主要优点为别构调控配体不与内源的配体或底物直接竞争且会有更好的选择性。目前已知的绝大多数别构调控分子都是实验筛选发现的，如何有针对性地进行蛋白质功能的别构调控仍然面临很大困难。我们发展了在蛋白质结构中发现潜在别构调控位点的计算方法，并在多个蛋白质体系的激活剂或抑制剂研究中得到成功应用。在15-脂氧酶等体系中发现了作用于同一别构位点的激活剂与抑制剂，为深入探讨该蛋白质的活性调控机理提供了分子探针。

关键词：蛋白质别构调控别构位点预测别构分子设计

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基于系统的药物设计

基于系统的药物设计

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中国化学会第30届学术年会

作者：来鲁华北京大学化学与分子工程学院北京分子动态与稳态国家重点实验室分子科学国家实验室北京100871

人类疾病与复杂因素相关，近年来生命科学的发展，特别是深度测序和各种组学数据为建立复杂疾病的模型并开展基于系统的药物设计提供了机遇。

关键词：系统生物学药物设计生物网络中药分子机理

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蛋白质别构调控分子设计

蛋白质别构调控分子设计

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中国化学会第30届学术年会-第二十八分会：化学生物学

作者：来鲁华北京大学化学与分子工程学院北京分子动态与稳态国家重点实验室分子科学国家实验室

蛋白质的别构调控是指可以通过远距离处的扰动来调控蛋白质的活性,这种扰动可以通过配体结合、共价修饰、甚至是对于蛋白质作用网络中其它蛋白质的影响来实现。针对别构效应的药物设计近年来受到了广泛关注,其主要优点为别构调控配体不... 详细信息

蛋白质的别构调控是指可以通过远距离处的扰动来调控蛋白质的活性,这种扰动可以通过配体结合、共价修饰、甚至是对于蛋白质作用网络中其它蛋白质的影响来实现。针对别构效应的药物设计近年来受到了广泛关注,其主要优点为别构调控配体不与内源的配体或底物直接竞争且会有更好的选择性。目前已知的绝大多数别构调控分子都是实验筛选发现的,如何有针对性地进行蛋白质功能的别构调控仍然面临很大困难。我们发展了在蛋白质结构中发现潜在别构调控位点的计算方法,并在多个蛋白质体系的激活剂或抑制剂研究中得到成功应用。在15-脂氧酶等体系中发现了作用于同一别构位点的激活剂与抑制剂,为深入探讨该蛋白质的活性调控机理提供了分子探针。

关键词：蛋白质别构调控别构位点预测别构分子设计

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基于系统的药物设计

基于系统的药物设计

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中国化学会第30届学术年会-第二十五分会：化学信息学与化学计量学

作者：来鲁华北京大学化学与分子工程学院北京分子动态与稳态国家重点实验室分子科学国家实验室

人类疾病与复杂因素相关,近年来生命科学的发展,特别是深度测序和各种组学数据为建立复杂疾病的模型并开展基于系统的药物设计提供了机遇。我们将基于蛋白质结构的药物设计拓展到基于系统的药物设计研究,提出了针对疾病相关分子网络寻... 详细信息

人类疾病与复杂因素相关,近年来生命科学的发展,特别是深度测序和各种组学数据为建立复杂疾病的模型并开展基于系统的药物设计提供了机遇。我们将基于蛋白质结构的药物设计拓展到基于系统的药物设计研究,提出了针对疾病相关分子网络寻找关键结点和最优控制方案的方法,发展了多靶标药物设计方法、针对蛋白质别构位点以及无序蛋白质的药物设计方法,研究了网络拓扑结构与组合给药效果的关系等。我们近年来从系统生物学角度对于中药的分子机制进行了探讨,并探索了如何针对特定疾病或特定靶标进行草药选择与组方设计。

关键词：系统生物学药物设计生物网络中药分子机理

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