检索结果-内蒙古大学图书馆

催化学报 2025年第3期70卷 420-430页

作者：黄群张璇孙光武邱瑞英罗兰王翠珍高龙威高兵陈波王斌举王健博浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 宁波大学新药技术研究院天体化学与空间生命-钱学森空间科学协同研究中心浙江宁波 315211 湖南大学化学化工学院化学生物学与纳米医学研究所化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙 410082 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催... 详细信息

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催化芳环羟基化的机理被研究了几十年,目前仍存在许多争议.此外,实验表明取代芳香族化合物的羟基化通常发生在邻位或对位,该区域选择性是否与已知或未知中间体的生成有关,还没有相关研究.因此,有关P450催化芳环羟基化的真实过程以及机理细节仍有待深入研究. 有机分子中,氟元素的引入可以显著提高化合物的代谢稳定性,据此我们推测含氟芳香族化合物,可能是P450催化芳环羟基化反应中获得稳定中间体的合适底物.因此,本文以α-氟代苯乙酸乙酯为化学探针,P450-BM3为催化剂,以期检测出相应的关键中间体,详细阐明P450催化芳环羟基化的机理.通过对α-氟代苯乙酸乙酯转化体系进行反应时间尺度监测,成功捕获了芳烃1,2-氧化物和芳烃2,3-氧化物两个环氧化中间体,并对其进行了制备与分离.结合两个环氧化中间体的质谱、核磁及其Diels-Alder反应衍生物的晶体结构检测分析,首次对两种环氧化中间体的结构进行了确定.进一步利用分离所得的两个环氧化中间体进行反应性探究,发现其均可通过NIH迁移,形成不稳定的酮中间体.该中间体迅速发生重排,形成芳环羟化产物2-氟-2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯.而该芳环羟化产物可自发脱氟,进一步在还原酶作用下生成脱氟产物2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯,这一系列证据证实了"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制确实存在于P450催化芳环的羟化反应中.此外,通过混合簇连续体(HCC)模型计算对P450催化芳环羟基化反应过程和区域选择性机理进行了解释,结合NIH迁移的条件,推测环氧化中间体的化学性质以及水分子的影响是影响其环氧结构开环的关键因素.最后,为了验证P450催化芳环羟基化的"环氧化物形成-NIH迁移"机制的普遍性,本文进一步探究了P450催化天然底物肉桂酸甲酯的芳环羟基化过程.通过对其进行反应时间尺度监测,成功捕获了一个手性环氧中间体,利用分离所得的环氧化中间体进行反应性测试,发现其能自发转化成邻羟基产物3-(2-羟基苯基)-2-丙烯酸甲酯,这进一步证明了芳烃氧化物途径确实参与了 P450催化的芳环羟基化. 综上,本文成功证明了 P450催化芳环羟基化的"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制并对其区域选择性机理进行了解析,不仅为P450催化芳环羟基化的芳烃氧化物途径提供了最直接的证据,为该反应过程中存在的区域选择性提供了新的见解,而且也为实现芳香化合物的不对称去芳构化提供了一种新的途径.

关键词：芳环羟基化细胞色素P450 芳烃氧化物区域选择性脱芳构化

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自下而上构建人工细胞及其生物医学应用

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集成技术 2024年第4期13卷 30-50页

作者：闫玉玲张敏鞠秀琴刘剑波湖南大学生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都... 详细信息

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都取得了很大进展,并得到广泛应用。基于人工细胞构建策略的不同,人工细胞可分为“自上而下”的人工细胞和“自下而上”的人工细胞。自下而上的合成生物学是一个新兴的互补学科,它寻求从天然或合成成分中构建人工细胞。自下而上的合成生物学的目标之一是构建或模拟天然生物细胞中存在的复杂路径。人工细胞来源于脂质、聚合物、脂质/聚合物杂化体、天然细胞膜、金属有机框架和凝聚体等。真实细胞内各种物质如蛋白质、基因、线粒体等可以结合在人工细胞表面或包裹在人工细胞内部,从而使人工细胞被赋予各种功能。此外,人工细胞不仅可作为载药系统及信息交流载体,还可代替功能受损的细胞,恢复机体的正常运转。首先,介绍基于自下而上策略构建人工细胞的方法和分类;其次,讨论人工细胞的多种应用;最后,对人工细胞的未来发展前景进行展望。

关键词：人工细胞自下而上磷脂囊泡生物应用

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高灵敏核酸探针在生化分析中的应用研究进展

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分析试验室 2022年第4期41卷 449-457页

作者：谢烨张思娜陈代安邓婷李继山中南林业科技大学理学院应用化学研究所长沙410004 湖南大学化学化工学院化学/生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

化学生物样品中所含生化信息的获取对环境的监控、疾病致病机理的研究和疾病早期诊断及治疗等有着重要意义。然而,实际生化体系中所含物质极其复杂,实现对这些物质的高灵敏检测变得极为重要。核酸探针在生化样品的分析中具有广阔的应用... 详细信息

化学生物样品中所含生化信息的获取对环境的监控、疾病致病机理的研究和疾病早期诊断及治疗等有着重要意义。然而,实际生化体系中所含物质极其复杂,实现对这些物质的高灵敏检测变得极为重要。核酸探针在生化样品的分析中具有广阔的应用前景,深受国内外研究者的关注。本文详细介绍了具有广泛识别能力的核酸探针:分子信标、核酸适配体和核酸酶,并重点综述了它们在生化分析中的应用研究进展。

关键词：核酸探针分子信标核酸适配体脱氧核酶生化分析

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金属有机骨架在肿瘤治疗中的应用进展

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生物化学与生物物理进展 2020年第2期47卷 105-122页

作者：杨婵柯国梁宦双燕张晓兵湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文... 详细信息

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文首先介绍了金属有机骨架用于小分子药物、生物大分子药物等药物递送体系的构建方法.随后,我们总结了近年来MOFs药物递送体系在肿瘤的化学治疗、光动力学治疗、放射性治疗、免疫治疗、光热治疗等方面的应用进展.最后,本文总结了MOFs在肿瘤治疗方面的进展和特点,并展望了MOFs在肿瘤治疗领域的研究挑战和应用前景.

关键词：金属有机骨架药物递送化疗光动力学治疗 MOF-蛋白复合物

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强化脱氢动力学实现超低电池电压和大电流密度下抗坏血酸电氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 372-380页

作者：周波石建巧姜一民肖磊逯宇轩董帆陈晨王特华王双印邹雨芹湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境与能源催化研究中心四川成都611700 湖南大学深圳学院广东深圳518057

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥... 详细信息

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥着重要的生物医学功能,例如人体抗癌、抗病毒和抗衰老等.在众多的脱氢抗坏血酸制备方法中,抗坏血酸的电催化氧化提供了在常温常压条件下使用水作为氧化剂和电能作为能量输入生产脱氢抗坏血酸的机会.另一方面,在水体系内,较低的抗坏血酸理论氧化电位(E理论=0.390 V)使得抗坏血酸氧化反应/氢析出反应(AAOR/HER)电对可以在低电池电压下工作,降低了因高电压带来的能源消耗和设备要求等成本,实现低能耗条件下的化学品转化和制氢.本课题组通过简单的氧气等离子体在碳材料表面引入含氧官能团(OCGs),并揭示了OCGs和抗坏血酸分子脱氢动力学之间的关系,利用提升反应动力学的策略提高AAOR的电催化活性.得益于OCGs对抗坏血酸分子脱氢动力学的调控作用,所设计的氧气等离子体处理碳纸电极(PO-CP)可以在0.65 VRHE下驱动100 mAcm^(–2)的电流密度,明显优于原始碳纸(CP)和其他金属基电催化剂.此外,在PO-CP电极表面抗坏血酸制备脱氢抗坏血酸的法拉第效率超过90%,并且具备较好的稳定性(20 h).X射线光电子能谱(XPS)结果表明,随着等离子体处理时间的延长,碳表面的含氧量增加,最终呈现饱和状态.进一步利用氢气退火作为对照组去除表面的OCGs,发现退火过程中所有类型的OCGs含量都明显下降,其中羧基和羰基的含量变化明显,说明退火处理可显著去除碳表面的C=O键,进而影响其AAOR性能.电化学测试表明,OCGs的引入提升了碳材料的AAOR本征活性,氢气退火对照组性能急剧下降,进一步表明了碳表面的含氧官能团对AAOR性能的提升至关重要.结合XPS结果,分析其中C=O键可能对AAOR本征活性的提升发挥重要作用.为降低三维电极带来的传质影响及等离子体处理对碳表面清洁影响等,进一步选用商业碳粉(XC72)作为模型材料并在玻碳电极表面探究OCGs的影响,同时选择氧气等离子体刻蚀和电化学氧化方法作为OCGs修饰策略.电化学测试表明,XC72表面的电化学性能规律和碳纸表面类似,进一步表明了碳表面的OCGs对AAOR的性能提升至关重要.最后,通过密度泛函理论来对AAOR的各基元步骤的吉布斯自由能(Gads)进行了研究.结果表明,OCGs修饰后,虽然AAOR的决速步骤没有发生变化(第一步脱氢过程),但是ΔGads变化明显.相比于原始碳晶格(G(ads(C))=1.36 eV),不同含氧官能团修饰下的碳表面的吉布斯自由能变化为ΔG(ads(-OH))=1.33 eV,ΔG(ads(C=O))=1.55 eV,ΔG(ads(-COOH))=1.24 eV.由此可见,含氧官能团特别是羧基的引入,可以显著降低AAOR过程中脱氢能垒,通过增强脱氢动力学来实现高效的抗坏血酸转化.此外,还将AAOR和HER集成到质子交换膜型电解槽中,当PO-CP阳极和Pt/C阴极组装时,在0.98 V(80℃)的超低电池电压下获得了1.00 Acm^(–2)的电流,这是目前电催化有机物转化反应的一个非常有优势的数据.而且系统每产生1 m^(3)的氢气只需要1.54 kWh的电能,几乎是传统电解水(4.95 kWh)的三分之一.综上,基于抗坏血酸在PO-CP表面高效率的电化学转化,这项工作为电化学生物质转化升级和制氢提供了更环保更经济的策略,并为适应规模化生产的电极设计提供了参考。

关键词：电催化抗坏血酸电化学氧化氧等离子体制氢无金属电催化剂脱氢动力学

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黑色素的合成及小分子对其功能的调控

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高等学校化学学报 2021年第11期42卷 3357-3366页

作者：彭海月汪婷李国瑞黄静湖南大学化学生物学与纳米医学研究所化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物学院湖南大学化工学院

黑色素作为一种天然色素,可以大致分为真黑素和褐黑素.它们广泛存在于微生物、高等动物和植物体内,具有自由基清除、辐射防护和热调节等功能.对人类而言,黑色素在一定程度上影响着皮肤、头发以及眼睛的颜色,在保护皮肤免受紫外线照射产... 详细信息

黑色素作为一种天然色素,可以大致分为真黑素和褐黑素.它们广泛存在于微生物、高等动物和植物体内,具有自由基清除、辐射防护和热调节等功能.对人类而言,黑色素在一定程度上影响着皮肤、头发以及眼睛的颜色,在保护皮肤免受紫外线照射产生有害损伤方面具有重要作用.黑素细胞功能异常会带来一系列的皮肤问题,如黑色素瘤和白癜风等疾病.因此,调控黑色素的产生是治疗色素相关疾病的重要途径.黑色素合成过程中涉及到酪氨酸酶、酪氨酸酶相关蛋白酶等多种酶的催化和化学反应.通过小分子调控这些酶的催化过程,改变其活性及表达是调控黑色素合成的有效途径.在生物体内,黑色素都是通过生物合成的.由于黑色素的独特功能,化学家也开发了一些人工化学合成黑色素的方法.在小分子调控黑色素功能方面,已发现多种可抑制黑色素形成的小分子,这些小分子为黑色素相关疾病的治疗提供了新途径.本文综合评述了黑色素的合成(包括生物合成与人工合成)、抑制机理以及小分子化合物对黑色素的调控,为开发安全、高效的黑色素相关药物提供了理论基础.

关键词：黑色素合成功能调控抑制机理氧化应激

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多元光学计算与下一代光谱仪

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分析化学 2021年第4期49卷 593-601页

作者：段潮舒蔡文生邵学广南开大学化学学院分析科学研究中心天津市生物传感与分子识别重点实验室药物化学生物学国家重点实验室

多元光学计算(Multivariate optical computing, MOC)是一种在光学测量过程中利用光学滤波器实现光学计算的方法,基于MOC的分析仪器通过单点检测器即可获得定性和定量分析结果,不需要复杂的仪器设计和繁琐的数据处理过程。MOC的关键是... 详细信息

多元光学计算(Multivariate optical computing, MOC)是一种在光学测量过程中利用光学滤波器实现光学计算的方法,基于MOC的分析仪器通过单点检测器即可获得定性和定量分析结果,不需要复杂的仪器设计和繁琐的数据处理过程。MOC的关键是滤波器,需根据分析目标设计合适的滤波器,检测信号可直接反映分析结果。近年来,科研人员不断对滤波器的设计进行优化和改进,光学运算性能不断提高。基于MOC的光谱仪是化学计量学和仪器设计的完美结合,被称为"下一代光谱仪"。本文阐述了MOC方法的发展历史、MOC光谱仪的原理和近年来的主要研究进展,总结了滤波器的设计方法、滤波器的光学器件和MOC光谱仪的应用,探讨了基于MOC的光谱仪在滤波器的设计及光学实现、系统集成等方面面临的挑战。

关键词：多元光学计算多元光学元件下一代光谱仪化学计量学滤波器设计评述

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近红外量子点分析性能调控

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1492-1501页

作者：赵伟刘安安刘振亚庞代文南开大学药物化学生物学国家重点实验室化学学院分析科学研究中心天津市生物传感及分子识别重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室天津300071

近红外量子点因其吸收光谱更宽、荧光发射波长更长等特性,具有广阔的应用前景.优异的分析性能是实现其应用的基础,而分析性能,包括荧光发射波长、荧光强度及表面性质等,与其结构息息相关.基于对其结构的深入研究,近红外量子点分析性能... 详细信息

近红外量子点因其吸收光谱更宽、荧光发射波长更长等特性,具有广阔的应用前景.优异的分析性能是实现其应用的基础,而分析性能,包括荧光发射波长、荧光强度及表面性质等,与其结构息息相关.基于对其结构的深入研究,近红外量子点分析性能的精细调控得以实现.基于本课题组的工作,本文从无机晶核与表面配体层两方面出发,评述了近年来近红外量子点分析性能的调控策略,指出了目前存在的不足与挑战,以期推动近红外量子点的应用与发展.

关键词：近红外量子点分析性能

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维生素C/白藜芦醇纳米复合脂质体制备及其抗氧化性研究

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激光生物学报 2023年第3期32卷 226-233页

作者：李蔓吴晓娟刘腊梅周研司瑾何晓晓湖南大学生物学院化学生物传感与计量学国家重点实验室生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082

本文以具有亲疏水特点的磷脂分子为基质材料,采用薄膜水化法制备了一种同时包载脂溶性白藜芦醇(Res)和水溶性维生素C(VC)的纳米复合脂质体(Lip@Res/VC),并将其用于细胞抗氧化研究。在Lip@Res/VC的制备过程中,以Res和VC的包封率以及脂质... 详细信息

本文以具有亲疏水特点的磷脂分子为基质材料,采用薄膜水化法制备了一种同时包载脂溶性白藜芦醇(Res)和水溶性维生素C(VC)的纳米复合脂质体(Lip@Res/VC),并将其用于细胞抗氧化研究。在Lip@Res/VC的制备过程中,以Res和VC的包封率以及脂质体的粒径、多分散指数和电位为指标,考察了Res和VC的最佳投入量。研究结果表明,分别选择Res为4.0 mg和VC为3.5 mg的投入量,制备的Lip@Res/VC的水合粒径为(92.29±5.41)nm,Res和VC的包封率分别为(85.13±5.37)%和(64.73±5.51)%。体外1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)和2,2'-联氮-双-3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸二胺盐(ABTS)自由基清除试验结果显示,Lip@Res/VC的抗氧化活性较只包载了Res的单一脂质体Lip@Res或只包载了VC的单一脂质体Lip@VC均显著提高。通过选择正常肝细胞(L02细胞)为模式细胞,研究了Lip@Res/VC的细胞内抗氧化效果,结果显示,Lip@Res/VC具有清除细胞内活性氧(ROS)的能力,对过氧化氢诱导的L02细胞氧化损伤具有保护作用。

关键词：纳米复合脂质体白藜芦醇维生素C 活性氧抗氧化

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谐振调幅压电石英晶体分子键裂型传感仪的研制

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分析科学学报 2022年第3期38卷 303-308页

作者：张润司士辉陈金华扶梅冯浪霞中南大学化学化工学院湖南长沙410083 化学生物传感与计量学国家重点实验室(湖南大学) 湖南长沙410082

基于谐振调幅激励压电石英晶体开发了一种分子键裂型传感仪。该传感系统通过数字信号发生器DDS 9854产生频率可调的正弦波,激励9.98 MHz的压电石英晶体,经信号放大滤波后得到谐振频率。通过数控技术调节激励电压实现谐振调幅,以增大石... 详细信息

基于谐振调幅激励压电石英晶体开发了一种分子键裂型传感仪。该传感系统通过数字信号发生器DDS 9854产生频率可调的正弦波,激励9.98 MHz的压电石英晶体,经信号放大滤波后得到谐振频率。通过数控技术调节激励电压实现谐振调幅,以增大石英晶振表面的剪切动量。当调幅到一定程度会导致分子间键断裂,通过调幅电压值测定分子键的强度,可在数分钟内得到晶体表面的结合质量和结合强度的信息。使用了谐振调幅压电石英晶体分子键裂型传感仪检测了不同粒径的氨基纳米磁珠与金电极之间的相互作用,由频率信号得到磁珠在金电极上的结合量。通过不同谐振调幅电压激励石英晶体以甩脱电极表面的磁珠,由激励电压得到不同粒径的氨基纳米磁珠与金电极间的键裂力为2±0.5 nN。本仪器的研制为传感分子间的相互作用提供了一种新技术,可快速检测鉴别键的强度。

关键词：压电石英晶体被动激励振荡调幅谐振分子键裂传感

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