检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2023年第5期44卷 37-48页

作者：张潇然郑建云吕艳红王双印湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082 湖南第一师范学院物理与化学学院长沙410202

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种... 详细信息

化学品的工业合成通常在高能耗的条件下进行,加剧了能源危机和环境问题.在可再生电力或/和太阳能的驱动下,可以降低反应的能量屏障,从而在更温和的条件下实现化学品的高效绿色合成.二氧化碳和氮作为主要的小分子,可通过电催化合成各种含碳和氮的燃料,在缓解环境问题的同时降低能源枯竭的压力,达到高效储能的目的.本文综合评述了N_(2)和CO_(2)电化学转化的最新研究进展,重点关注了反应条件的改进、反应路线的调整及催化机理的研究.最后,对C-N电催化耦合目前面临的挑战和未来发展进行了展望.为进一步开发N_(2)和CO_(2)的电化学转化提供了指导.

关键词：电催化碳氮偶联尿素合成催化机制

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

引用

物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

光催化苯制苯酚的研究进展

引用

Chinese Journal of Catalysis 2023年第6期49卷 16-41页

作者： Mengistu Tulu Gonfa 申升陈浪胡彪周威白张君区泽堂尹双凤湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部高级催化工程研究中心湖南长沙410082 福州大学化工学院福建福州350002

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的... 详细信息

苯酚作为一种重要的有机化学品,广泛用于制造树脂、合成橡胶、染料和药品等行业.然而,传统的苯酚生产方法——联苯法存在着许多问题,如反应条件苛刻和产物纯度低等,这些问题严重制约了苯酚的工业化生产应用.因此,开发一种高效、绿色的苯酚制备方法十分必要.目前,苯一步法制苯酚反应备受关注,然而,实现该反应难度很大.首先,苯分子的C(sp2)-H键活化在化学反应中比较稳定,难以高效活化.其次,相比惰性反应物苯,产物苯酚分子本身更易氧化,使反应的选择性调控成为挑战.光催化选择性氧化苯制苯酚具有反应条件温和、选择性高和产物纯度高等优点,是一种很有工业应用前景的苯酚制备方法.本文系统总结了近年来多相光催化氧化苯制苯酚的研究进展,包括从光催化剂设计原则、改性策略、反应机理分析、影响反应动力学的因素、反应器设计和光催化剂失活机制等方面.首先,单原子、层状双氢氧化物和金属簇构成的光催化剂具有高效催化作用和良好的反应选择性.其次,在光催化反应过程中,光催化剂的设计和合成是非常关键的,可以通过调节光催化剂的组成和结构来提高反应效率和选择性.此外,基于原位表征和密度泛函理论计算的机理研究也为光催化反应的优化提供了重要的理论基础.此外,介绍了光催化反应器的设计原理和操作要点,以及光催化剂失活的原因和解决方案.在未来的研究中,可以考虑更多的应用新材料和新技术来设计和制备高效催化剂.还可以利用先进的表征和理论计算方法更深入地研究光催化反应的机理,并探索更多的反应条件和催化剂组合,以提高光催化反应的效率和选择性.在实际应用中,光催化反应器的设计和操作也需要进一步完善,以确保光催化反应的稳定性和可控性.随着对光催化反应机理和催化剂设计的深入理解,相信未来光催化苯制苯酚技术会有更多的突破和进展.综上,本文为光催化选择性氧化苯成为苯酚的研究提供了参考,也为光催化反应的设计、优化和应用提供了一定的思路.

关键词：苯苯酚直接氧化光催化剂光反应器

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

局域静电环境工程用于增强电催化生物质转化过程中羟基活性

引用

Chinese Journal of Catalysis 2023年第10期53卷 153-160页

作者：逯宇轩杨柳姜一民原甑然王双印邹雨芹山西大学化学化工学院山西太原030006 湖南大学化学化工学院教育部高级催化工程研究中心化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(... 详细信息

作为一种可再生碳源,5-羟甲基糠醛(HMF)是一种重要的生物质平台分子,已被广泛用于制造医药前体、单体和精细化学品.HMF的电催化氧化反应(HMFOR)是一种在常温常压下实现HMF向2,5-呋喃二甲酸(FDCA)转化的高效绿色过程.但与传统的析氧反应(OER)不同,HMFOR相对复杂,需要经过6个电子的转移过程,分别涉及羟基和醛基的氧化.研究发现,NiO对羟基氧化具有较高的反应活性,但HMFOR反应途径受溶液pH值的影响,醛基以二元醇的形式优先在碱性溶液中被吸附和活化,从而导致反应活性较低.本文引入了导电聚合物聚吡咯(PPy),通过X射线光电子能谱(XPS)、原位红外光谱(FTIR)、高效液相色谱(HPLC)、密度泛函理论计算(DFT)、原位电化学石英晶体微天平(EQCM)等表征技术研究了PPy在引入NiO后对HMFOR的影响和催化性能差异的原因.X射线衍射结果表明,PPy引入的聚合过程没有破坏NiO的晶体结构,而FTIR显示出PPy分子中吡咯环的C-H弯曲振动及芳香胺分子中N-H的伸缩振动,说明PPy成功引入NiO表面.高分辨透射电镜结果表明,PPy以5 nm平均厚度薄层覆盖在NiO表面.此外,XPS结果证实了Ni,O,C和N元素的存在,吡咯氮(-NH-)物种在NiO-PPy电催化剂中占主导地位,而Ni 2p_(3/2)和O 1s的XPS谱中NiO和NiO-PPy且有相似的电子结构,说明PPy的引入并没有改变NiO的电子结构.线性扫描伏安曲线和电化学活性面积测试结果表明,PPy的引入显著提高了HMFOR的电流密度和NiO的内在活性.同时,NiO-PPy比NiO具有更低的Tafel斜率,表明PPy会提高HMFOR的反应动力学,加速HMF转化.电解测试中高效液相色谱分析结果表明,在前0.5 h内NiO-PPy催化剂上HMF转化率高于NiO催化剂,说明PPy的引入加速了HMF的转化.此外,分析中间产物发现,NiO催化剂上的HMFOR中间体主要为5-羟甲基呋喃-2-羧酸,而NiO-PPy上主要为2,5-二甲酰基呋喃.周期性测试结果表明,NiO-PPy表现出较高的HMF转化率和产物选择性,且具有较好的稳定性.运用开路电位和电化学石英晶体微天平检测了HMF分子在NiO和NiO-PPy上的吸附能力.结果表明,PPy涂层明显增强了HMF分子在NiO上的吸附能力.采用表面增强红外吸收光谱研究了电催化剂表面重要中间体的吸附行为.结果表明,NiO上HMFOR路径主要为HMFCA路径,而在NiO-PPy上新增2,5-二甲酰基呋喃,表明HMF分子的羟基和醛基同时在NiO-PPy表面被激活,进一步说明PPy的引入会选择性地提升羟基氧化的反应性能,进而提升了HMFOR活性.采用密度泛函理论研究了PPy的作用,结果表明正电性PPy分子会吸引电负性的羟基,缩短Ni与醛基之间的键长,降低醛基的反应活性,调节HMFOR反应途径,进而获得更高的HMFOR性能.综上所述,本文通过导电聚合物PPy修饰调控了电极界面微环境以及表面电性,从而调控了HMF分子的吸附构型和反应路径,获得更高的HMF电催化氧化反应活性.本文为HMF氧化高效电催化剂的设计提供了新的思路,并为HMF电催化氧化应用化研究提供借鉴.

关键词：电催化剂表面微环境生物质改性聚合物改性电催化氧化

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

人工调控受体聚集的化学合成生物学策略及应用

引用

合成生物学 2024年第1期5卷 53-76页

作者：袁燕燕陈慧芳杨思慧王洪辉聂舟湖南大学化学生物传感与化学计量学国家重点实验室化学化工学院生物学院生物大分子化学生物学湖南省重点实验室湖南长沙410082

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础... 详细信息

细胞表面受体的聚集和激活在多种生物过程中发挥着重要作用,如细胞迁移、增殖、凋亡和分化。鉴于受体介导的细胞功能对健康和疾病的广泛相关性,研究人员一直致力于探究细胞受体信号传递和激活的生物化学和生物物理学机制,进而在其基础上开发多样的分子工程策略操纵受体信号和细胞功能。随着化学合成生物学的快速发展,一系列分子工程工具被开发出来用于理性控制受体,使得人工受体激活更加简单、精准和多样化。本综述首先总结了涉及调节受体聚集控制的关键功能元件,包括分子识别、空间组织、动态和细胞选择性元件。随后介绍了这些高度可控的功能模块在动态聚集、特定响应性、时空分辨和高细胞选择性的精准控制受体聚集分子工具的最新研究进展。此外强调了多种人工控制受体聚集的精准激活策略在细胞表型和命运操纵、免疫激活和活体组织修复方面的新兴应用。最后,本文从作用机理、元件工程、临床局限性、体内长效性等多个角度概述人工受体聚集策略当前面临的挑战和缺点。同时,本文也对其在疾病治疗领域的潜在应用进行了前瞻性的展望。

关键词：化学合成生物学受体聚集元件工程生物医学工程细胞调控

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于i-motif的生物医学应用纳米系统:pH成像、药物控释和肿瘤诊疗

引用

分析测试学报 2022年第4期41卷 486-497页

作者：马文杰黄金程洪贾瑞晨陈彪孙欢欢吴宇辰何晓晓王柯敏湖南大学生物学院湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南省生物纳米技术与分子工程重点实验室湖南长沙410082

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-mo... 详细信息

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-motif的纳米系统在细胞pH成像、pH控制的药物释放和pH响应型肿瘤诊疗一体化等生物医学领域的应用研究进展,总结了基于i-motif的纳米系统在生物医学应用中面临的挑战,并展望了基于i-motif的纳米系统在精准医学中的应用前景。

关键词： i-motif pH成像 pH控制的药物释放 pH响应型肿瘤诊疗

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

杂芳基烷基醚、杂芳基卤化物与(氘代)醇的亲核醚化

引用

有机化学 2021年第2期41卷 795-805页

作者：王霞屈益欣龙城宇王雪强湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学实验室(MBL)化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082

研究了在叔丁醇钾的作用下,杂芳基烷氧化合物、杂芳基卤化物和杂芳基硫醚与各种伯、仲、叔脂肪醇高效醚化,强调了天然产物和生物活性分子的衍生化以及不易通过其他途径获得的氘代芳基烷基醚的合成方法的实用性.

关键词：醚化杂芳基烷基醚芳香亲核取代

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

基于核酸外切酶-Ⅲ和金片基底捕获循环策略用于锰超氧化物岐化酶DNA的检测

引用

分析化学 2022年第5期50卷 720-727页

作者：王海飞唐英闫晓梅陈增萍陈瑶湖南工业大学生命科学和化学学院湖南省生物医用纳米材料与器件重点实验室湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶... 详细信息

利用核酸外切酶Ⅲ辅助信号放大技术和金片基底捕获循环策略，设计了一种灵敏且简单的锰超氧化物岐化酶基因序列(MnSOD DNA)检测方法。首先设计合成了标记荧光基团的发夹探针，在MnSOD DNA存在下，探针发夹结构被打开，然后在核酸外切酶Ⅲ的作用下，发夹探针部分被水解，释放出MnSOD DNA和标记荧光基团的残余发夹探针片段，MnSOD DNA可继续与剩余的完整发夹探针杂交，进入下一个循环。因此，反应一定时间后，反应液中含有大量的带有标记荧光基团的残余发夹探针片段，可与金片基底上修饰的捕获探针杂交而被捕获，通过检测其荧光，可实现对MnSOD DNA的定量分析，方法检出限为0.42 pmol/L。将本方法用于检测Hela、 Jurkat和Ramos细胞裂解液中的MnSOD DNA,加标回收率在90.2%～111.2%之间。本方法可有效消除背景干扰和基质效应的影响，有望成为一种通用的短链DNA的检测方法。

关键词：核酸外切酶Ⅲ 金片基底锰超氧化物岐化酶DNA 定量检测

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

超蕃基非多孔非晶态超吸附分子材料

引用

第4届分子科学博士后学术年会

作者：周维何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严... 详细信息

凭借高效、高选择性、低能耗等特点,吸附分离技术在净化水资源、治理环境污染、提纯化学品以及资源回收等领域扮演着至关重要的角色。随着工业化进程的加速和环境污染问题的日益严峻,传统吸附材料往往无法达到现代工业生产中所设定的严苛标准。因此,开发新型先进吸附材料具有重要意义。有机分子笼作为一类新型吸附材料,具有明确的分子结构和清晰的吸附模型,展现出优异的吸附性能,对补充或重塑当前分离技术方面具有重要潜力。超蕃是一类通过六条侧臂连接两个平行苯环所构成的独特分子笼结构,有望成为一代全新的功能分子体系。在过去的四年中,我们课题组成功独立发展了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并揭示了其独特的物理化学性质。研究发现,作为一类非多孔非晶态分子材料,超蕃对特定客体分子具有超强的结合能力和超高选择性,可用于环境污染物中有害成分的选择性分离与清除以及稀贵金属离子的选择性回收等。

关键词：吸附分离有机分子笼超蕃非多孔非晶态

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

功能化氮杂超蕃的合成、性质与应用探究

引用

第4届分子科学博士后学术年会

作者：李爱民何清湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结... 详细信息

功能分子由于在化学、生物学和材料科学等多个领域的广泛应用而备受关注。有机分子笼作为一种特殊的功能分子,因其具有独特的三维立体结构、内部空腔环境和多样的识别位点而被广泛研究。然而,目前大多数有机笼具有较为开放的内部空腔结构,因此在主客体结合的过程中通常具有较差的选择性和较低的结合效率。为应对更为复杂的实际体系,开发具有更加封闭的内部空腔和更多识别位点的有机分子笼显得尤为重要。超蕃是一类由六条侧链夹持着两个平行苯环构成的特殊的笼状分子结构,有望成为一代全新的功能分子体系。然而,由于超蕃结构的复杂性,其合成过程颇为困难。因此,在本研究中,我们开发了超蕃的高效合成方法,制备了一系列新型超蕃分子笼,并探究了其独特的物理化学性质。研究发现,各类超蕃均具有较强的固态与液态荧光性质。此外,亚胺型超蕃能够高效的识别并捕获二聚体水簇,仲胺型超蕃能够实现二氧化碳的捕获与室温搅拌释放。

关键词：超蕃动态共价化学主客体化学碳捕获

来源：评论

学校读者我要写书评

暂无评论

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：