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分析测试学报 2022年第1期41卷 43-49页

作者：张家恒雷春阳聂舟化学生物传感与计量学国家重点实验室生物大分子化学生物学湖南重点实验室湖南大学化学化工学院湖南长沙410082

病毒依赖宿主细胞完成生命周期,影响着地球上所有生物,是人类疾病的主要原因之一,对人类健康以及社会经济造成严重影响,因此开发检测病毒的工具对防治病毒感染和预防病毒导致的疾病具有重要意义。病毒基因组在病毒的生命周期中发挥着重... 详细信息

病毒依赖宿主细胞完成生命周期,影响着地球上所有生物,是人类疾病的主要原因之一,对人类健康以及社会经济造成严重影响,因此开发检测病毒的工具对防治病毒感染和预防病毒导致的疾病具有重要意义。病毒基因组在病毒的生命周期中发挥着重要作用,为病毒检测提供了有效靶点。G-四链体(G4)是由富含鸟嘌呤的核酸折叠形成的一种稳定的核酸二级结构,其参与多种生物功能的调节,在重要的细胞生理过程中起到关键作用。G4特异性探针的迅速发展为生物传感新方法的构建以及G4结构的检测和细胞成像提供了不可缺少的关键元件。目前,G4/探针复合物作为信号输出单元在生物传感中得到广泛应用,其中一些方法可实现对多种病毒基因序列的免标记检测,在病毒相关疾病的诊断和临床分析领域显示出巨大的潜力。另外,G4广泛存在于在病毒基因组中,成为病毒基因中的潜在成像靶点,为病毒的可视化提供了新的思路。该文综述了基于G4探针构建的生物传感方法在病毒基因检测中的研究进展,介绍了G4结构在多种病毒中的生理作用,并总结了G4探针在病毒基因组成像中的应用,最后对病毒检测存在的问题以及发展趋势进行了总结和展望。

关键词：病毒 G-四链体探针检测成像

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通过TEMPO增强脱氢和OH吸附促进中性电解质中5-羟甲基糠醛的电催化氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 148-156页

作者：王洪芳徐雷涛吴景程周鹏陶沙沙逯宇轩吴贤文王双印邹雨芹湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化... 详细信息

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化通常在强碱性(pH>13.5)溶液中进行,但是容易产生难以分离的腐殖质,影响FDCA的工业利用.另外,强碱性介质还存在腐蚀安全隐患、设备维护成本高等问题.中性反应条件有助于改善上述问题,但是缺乏亲电氧物种(例如OH-),HMF和催化剂的活化困难,难以得到高附加值产物FDCA.目前,针对中性介质中HMF的电催化氧化研究少有报道,急需明晰中性介质中HMF的催化机理,并开发中性条件下具有高活性的催化剂体系.本文利用均相催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)和Co_(3)O_(4)电极,对HMF进行中性条件下电催化氧化,1.55 VRHE条件下反应1.5 h,以接近100%转化率获得产物FDCA,产率大于99%.而在无TEMPO的条件下,HMF在Co_(3)O_(4)电极上转化率小于2%.原位红外等实验测试及理论计算结果表明,低电位(1.10 VRHE)下形成的TEMPO+阳离子的活化能显著减低HMF,通过脱氢作用选择性生成中间产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF),对调控HMF的氧化路径、促进中性介质电催化氧化起到关键作用.原位X射线光电子能谱和电化学阻抗等结果发现,TEMPO存在时,1.35 V后,在含有高价态Co^(3+)/^(4+)的Co_(3)O_(4)电极上出现更多的水以及OH吸附物种,并导致HMF的氧化电流密度以及FDCA的转化率显著增加.理论计算结果表明,TEMPO自由基与水分子存在较强的氢键作用,有利于促进水活化提供OH.然而,低电位(1.25 V)以Co_(3)O_(4)为电极,或高电位(1.55 V)以泡沫镍为电极,即使添加TEMPO,电极上没有出现相应的OH吸附行为和电化学活性提升现象.因此,活性的Co_(3)O_(4)电极对于协同水的解离形成OH具有重要作用,二者共同作用下,水活化解离形成Co^(3+)/^(4+)-(OH)_(ads)活性中心.在中性溶液中,亲电氧物种OHads提供氧源,促进DFF等甲酰基中间体进一步氧化转化为FDCA.综上,本文加深了对中性介质中HMF的电催化氧化机制的理解,对设计类似电催化剂体系有借鉴作用.

关键词： 5-羟甲基糠醛电催化氧化 2 2 6 6-四甲基哌啶-1-氧基中性电解中性电解质生物质电催化

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可见光催化不对称Minisci反应研究进展

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有机化学 2024年第7期44卷 2110-2123页

作者：李文雅王煜陈江琦史丹张良余小春王正军温州大学化学与材料工程学院浙江温州325035 温州市市场监督管理局、温州市质量技术检测科学研究院浙江温州325052 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙430100

氮杂芳烃是诸多天然产物、药物和有机材料中常见的结构单元之一,因此以Minisci反应为代表的对氮杂芳烃进行选择性官能团化修饰一直以来是化学家们的关注热点.同时,近年来光催化作为一种绿色安全、洁净环保和可再生的催化方式掀起了新的... 详细信息

氮杂芳烃是诸多天然产物、药物和有机材料中常见的结构单元之一,因此以Minisci反应为代表的对氮杂芳烃进行选择性官能团化修饰一直以来是化学家们的关注热点.同时,近年来光催化作为一种绿色安全、洁净环保和可再生的催化方式掀起了新的研究热潮.尽管近年来光催化Minisci反应已经有相关综述报道,但是对于不对称Minisci反应却一直鲜有涉猎.将从自由基前驱体的分类、不同的反应途径等方面概述近年来可见光催化不对称Minisci反应的研究进展,同时也对今后其发展方向进行了展望.

关键词：不对称Minisci反应光催化含氮芳环自由基

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基于聚吡咯纳米复合材料功能化的ITO传感器电控吸附溶出伏安法测定水环境中痕量Cr(Ⅵ)

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分析科学学报 2024年第6期40卷 641-647页

作者：贾胜彬司士辉陈金华刘书平张汶铮中南大学化学化工学院湖南长沙410083 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

基于ITO玻璃较低的背景电流、免打磨预处理等优势,结合还原氧化石墨烯(RGO)与纳米金/聚吡咯纳米复合物(AuNPs/Ppy)的电控吸附能力,构建了一种可代替传统固体(金、玻碳)电极的新型电化学传感器(RGO/AuNPs/Ppy-ITO),用于测定水环境中的痕... 详细信息

基于ITO玻璃较低的背景电流、免打磨预处理等优势,结合还原氧化石墨烯(RGO)与纳米金/聚吡咯纳米复合物(AuNPs/Ppy)的电控吸附能力,构建了一种可代替传统固体(金、玻碳)电极的新型电化学传感器(RGO/AuNPs/Ppy-ITO),用于测定水环境中的痕量Cr(Ⅵ)。利用修饰电极表面大量含氮结构与正电位下的电控吸附作用,采用差分脉冲溶出伏安法记录Cr(Ⅵ)的还原峰曲线,在经优化的pH、富集电压与时间等条件下,测得Cr(Ⅵ)还原峰电流与检测浓度在1~1500μg/L范围之内线性关系良好,相关系数R^(2)=0.9973,检测限为0.83μg/L。相较于金电极测试结果,不仅解决了金电极表面状态不稳定导致重现性较差的缺点,且具备更高的灵敏度与较低的成本耗材,在对水环境中Cr(Ⅵ)的现场快速、痕量一次性检测方面具有广阔的应用前景。

关键词：电化学传感 ITO电极 Cr(Ⅵ) 聚吡咯(Ppy)

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基于i-motif的生物医学应用纳米系统:pH成像、药物控释和肿瘤诊疗

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分析测试学报 2022年第4期41卷 486-497页

作者：马文杰黄金程洪贾瑞晨陈彪孙欢欢吴宇辰何晓晓王柯敏湖南大学生物学院湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南省生物纳米技术与分子工程重点实验室湖南长沙410082

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-mo... 详细信息

I-motif作为一种新型pH敏感元件,因其在不同pH条件下可以进行快速的构象转变,以及具有自动化合成、优异的生物相容性和灵活的功能化整合等优点,在生物医学领域引起了广泛的关注和研究热潮。该文介绍了i-motif的基本性能,综述了基于i-motif的纳米系统在细胞pH成像、pH控制的药物释放和pH响应型肿瘤诊疗一体化等生物医学领域的应用研究进展,总结了基于i-motif的纳米系统在生物医学应用中面临的挑战,并展望了基于i-motif的纳米系统在精准医学中的应用前景。

关键词： i-motif pH成像 pH控制的药物释放 pH响应型肿瘤诊疗

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杂芳基烷基醚、杂芳基卤化物与(氘代)醇的亲核醚化

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有机化学 2021年第2期41卷 795-805页

作者：王霞屈益欣龙城宇王雪强湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学实验室(MBL)化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室长沙410082

研究了在叔丁醇钾的作用下,杂芳基烷氧化合物、杂芳基卤化物和杂芳基硫醚与各种伯、仲、叔脂肪醇高效醚化,强调了天然产物和生物活性分子的衍生化以及不易通过其他途径获得的氘代芳基烷基醚的合成方法的实用性.

关键词：醚化杂芳基烷基醚芳香亲核取代

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基于DNA纳米结构的细胞间相互作用的调控

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高等学校化学学报 2021年第11期42卷 3284-3294页

作者：胡灵殷垚柯国梁张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

细胞通过化学信号、电子交换和直接接触等方式交换彼此之间的物质和信息,以调节生命体的生长发育.因此,细胞间的相互作用研究与调控在细胞功能的机制研究和疾病的诊断及治疗等领域具有非常重要的意义. DNA纳米结构具有易合成、易修饰、... 详细信息

细胞通过化学信号、电子交换和直接接触等方式交换彼此之间的物质和信息,以调节生命体的生长发育.因此,细胞间的相互作用研究与调控在细胞功能的机制研究和疾病的诊断及治疗等领域具有非常重要的意义. DNA纳米结构具有易合成、易修饰、可编程性设计及生物安全性高等优点,有望实现操作简单、精确可调、智能响应的细胞间相互作用调控,受到了广泛关注.本文综述了寡核苷酸链杂交、受体-配体结合和核酸适体靶向识别等基于DNA纳米结构的细胞组装策略,总结了pH调控、金属离子调控和DNA链激活等细胞间相互作用的调控手段,并重点介绍了其在细胞间作用力的测量和成像、体外组织模型的构建、细胞间的通讯交流和细胞免疫治疗等领域的应用.最后对该领域进行了总结和展望,希望为相关研究提供有益参考.

关键词：脱氧核糖核酸纳米结构细胞间相互作用细胞组装调控手段

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基于分子键裂的高频压电石英适配体生物传感器检测肌红蛋白

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分析化学 2022年第7期50卷 1065-1071页

作者：余建芳司士辉周卓王桢昌陈金华中南大学化学化工学院湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。... 详细信息

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。对于基频50 MHz镀金石英晶体，在谐振频率下增加激励电压峰值为8 V,结合在压电石英体表面的适配体-磁珠会被甩脱除去，发生分子键裂过程，晶体谐振频率上升，从而实现对Myo的特异性检测。在优化的实验条件下，检测Myo的线性范围为1.0～500 ng/mL,检出限(3σ)为0.38 ng/mL,实际血清样本中加标回收率为96.4%～104.0%。与常规QCM传感技术相比，本传感方法的信号获取过程简单、快速、易操作。基于分子键裂机制的QCM生物传感器具有良好的实用性和推广价值。

关键词：石英晶体微天平分子键裂肌红蛋白适配体

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三维荧光结合化学多维校正快速灵敏测定环境水样中的噻菌灵和双酚A

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光谱学与光谱分析 2021年第8期41卷 2511-2517页

作者：孙海博吴海龙陈安祺孙小东湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、... 详细信息

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、快速的高效检测分析方法,采用三维荧光结合化学计量学方法用于环境水样中噻菌灵(TBZ)与双酚A(BPA)的快速灵敏分析。兼顾了三维荧光分析的灵敏度高、信息丰富及化学多维校正方法“数学分离”的显著优势,仅需要简单的预处理过程即可实现TBZ和BPA的痕量检测。即使分析物之间以及分析物和水样中未知背景干扰之间的光谱存在严重的重叠,基于交替三线性分解(ATLD)算法的二阶校正方法仍能借助其显著的“二阶优势”对其进行解析,并获得可靠的定性定量结果。其中,TBZ在20~200 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9999),而BPA在40~280 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9991)。TBZ和BPA在两种水样中的平均加标回收率分别为96.3%~99.1%和90.0%~90.8%,且标准偏差均低于7.2%。另外,计算品质因子,如灵敏度(SEN)、选择性(SEL)、检测限(LOD)和定量限(LOQ),评估了该方法的准确性。所得结果均令人满意,表明所提出的方法能够用于环境水样中TBZ和BPA的准确、快速定量分析,为环境中农药和塑化剂的残留问题提供了一种科学有效的监测手段。

关键词：三维荧光二阶校正交替三线性分解算法噻菌灵双酚A

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刺激响应型SERS探针在分子医学领域的应用

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分析测试学报 2024年第1期43卷 44-57页

作者：徐逸婷罗奥雅曲家毅肖嘉祥董倩湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201 湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学湖南省重点实验室湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增... 详细信息

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增强吸附在SERS基底上的分子的拉曼信号,显示出分子的结构信息,具有高准确度、多待测物同时检测的优点。大量研究表明,设计构建刺激响应型SERS(SR-SERS)探针,能够进一步提高检测的选择性和成像分辨率,同时利用靶向修饰和微创提取可获得检测对象有价值的实时信息,从而使该技术能够被广泛应用于分子医学领域。该文介绍了不同种类SR-SERS探针的基本原理和构建方法,就其近五年在分子医学领域的应用进展进行了概述,并对其在分子医学领域的发展趋势进行了讨论。

关键词：刺激响应 SERS探针分子医学应用

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