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荧光定量分析实验的改进——化学计量学辅助的三维荧光法同时测定食品中的罗丹明6G和罗丹明123

大学化学 2025年第4期40卷 390-398页

作者：文密贾宝硕柴永琪王童刘剑波吴海龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

仪器分析实验“分子荧光法测定罗丹明B的含量”存在实验过于简单、未考虑实际情况等问题。因此,本改进实验在三维荧光扫描模式下获取样本数据,不进行复杂预处理,而是运用化学计量学算法解析出目标分析物的纯信号,进而实现了染色辣椒中... 详细信息

仪器分析实验“分子荧光法测定罗丹明B的含量”存在实验过于简单、未考虑实际情况等问题。因此,本改进实验在三维荧光扫描模式下获取样本数据,不进行复杂预处理,而是运用化学计量学算法解析出目标分析物的纯信号,进而实现了染色辣椒中罗丹明6G和123的同时测定。本改进实验提高了学生全面考虑问题和创新解决问题的能力。

关键词：罗丹明6G 罗丹明123 三维荧光化学计量学染色辣椒

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解析P450催化芳环羟基化反应的机理:氧化芳烃途径以及区域选择性的探究

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催化学报 2025年第3期70卷 420-430页

作者：黄群张璇孙光武邱瑞英罗兰王翠珍高龙威高兵陈波王斌举王健博浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 宁波大学新药技术研究院天体化学与空间生命-钱学森空间科学协同研究中心浙江宁波 315211 湖南大学化学化工学院化学生物学与纳米医学研究所化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙 410082 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催... 详细信息

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催化芳环羟基化的机理被研究了几十年,目前仍存在许多争议.此外,实验表明取代芳香族化合物的羟基化通常发生在邻位或对位,该区域选择性是否与已知或未知中间体的生成有关,还没有相关研究.因此,有关P450催化芳环羟基化的真实过程以及机理细节仍有待深入研究. 有机分子中,氟元素的引入可以显著提高化合物的代谢稳定性,据此我们推测含氟芳香族化合物,可能是P450催化芳环羟基化反应中获得稳定中间体的合适底物.因此,本文以α-氟代苯乙酸乙酯为化学探针,P450-BM3为催化剂,以期检测出相应的关键中间体,详细阐明P450催化芳环羟基化的机理.通过对α-氟代苯乙酸乙酯转化体系进行反应时间尺度监测,成功捕获了芳烃1,2-氧化物和芳烃2,3-氧化物两个环氧化中间体,并对其进行了制备与分离.结合两个环氧化中间体的质谱、核磁及其Diels-Alder反应衍生物的晶体结构检测分析,首次对两种环氧化中间体的结构进行了确定.进一步利用分离所得的两个环氧化中间体进行反应性探究,发现其均可通过NIH迁移,形成不稳定的酮中间体.该中间体迅速发生重排,形成芳环羟化产物2-氟-2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯.而该芳环羟化产物可自发脱氟,进一步在还原酶作用下生成脱氟产物2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯,这一系列证据证实了"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制确实存在于P450催化芳环的羟化反应中.此外,通过混合簇连续体(HCC)模型计算对P450催化芳环羟基化反应过程和区域选择性机理进行了解释,结合NIH迁移的条件,推测环氧化中间体的化学性质以及水分子的影响是影响其环氧结构开环的关键因素.最后,为了验证P450催化芳环羟基化的"环氧化物形成-NIH迁移"机制的普遍性,本文进一步探究了P450催化天然底物肉桂酸甲酯的芳环羟基化过程.通过对其进行反应时间尺度监测,成功捕获了一个手性环氧中间体,利用分离所得的环氧化中间体进行反应性测试,发现其能自发转化成邻羟基产物3-(2-羟基苯基)-2-丙烯酸甲酯,这进一步证明了芳烃氧化物途径确实参与了 P450催化的芳环羟基化. 综上,本文成功证明了 P450催化芳环羟基化的"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制并对其区域选择性机理进行了解析,不仅为P450催化芳环羟基化的芳烃氧化物途径提供了最直接的证据,为该反应过程中存在的区域选择性提供了新的见解,而且也为实现芳香化合物的不对称去芳构化提供了一种新的途径.

关键词：芳环羟基化细胞色素P450 芳烃氧化物区域选择性脱芳构化

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水稻独脚金内酯信号感知的激活和终止

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植物学报 2024年第6期59卷 873-877页

作者：姚瑞枫谢道昕湖南大学生物学院化学生物传感与计量学国家重点实验室植物功能基因组学与发育调控湖南省重点实验室清华大学生命科学学院生物信息学教育部重点实验室清华-北大生命科学联合中心

独脚金内酯(strigolactone, SL)是调控植物分枝等重要生长发育过程的新型植物激素。水稻(Oryza sativa)中SL受体D14感知SL信号,结合F-box蛋白D3并招募转录抑制子D53,诱导D53泛素化降解,从而触发信号传递、抑制分蘖。最近的一项研究发现... 详细信息

独脚金内酯(strigolactone, SL)是调控植物分枝等重要生长发育过程的新型植物激素。水稻(Oryza sativa)中SL受体D14感知SL信号,结合F-box蛋白D3并招募转录抑制子D53,诱导D53泛素化降解,从而触发信号传递、抑制分蘖。最近的一项研究发现,低氮信号诱导D14的N端无序区(NTD)特异位点发生磷酸化修饰,造成D14的泛素化降解减弱,从而增强SL信号通路。此外,低氮信号本身可以诱导SL合成,通过这两种机制的协同作用强化SL信号转导,从而强烈抑制分蘖,使水稻适应低氮逆境。该研究还发现, SL诱导的D14-D3相互作用也促进了D14的泛素化降解,从而介导SL信号感知的终止。这些重要发现阐明了水稻中SL信号感知的激活和终止机制,揭示了SL信号在控制水稻分蘖以适应低氮逆境中的重要作用,为理解植物如何适应营养匮乏等外界环境变化提供了新的重要见解,对作物株型的精准改良以及减肥增产水稻分子设计育种具有重要指导意义。

关键词：水稻独脚金内酯受体D14 低氮信号磷酸化泛素化

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图像预处理整合策略结合改进YOLOv8模型用于微藻种类识别

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分析测试学报 2025年第6期 1024-1033页

作者：宁静钟月妍刘学英谢丽霞王童湖南工业大学生命科学与化学学院百合种质资源创新与深加工湖南省工程研究中心湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

为解决传统的微藻检测方法依赖于人工镜检、分析时间长且检测结果易受检测人员技术经验影响等问题，提出了一种图像预处理整合策略结合改进YOLOv8模型的深度学习方法用于微藻识别。采用高斯模糊、拉普拉斯算子和主成分分析多方法整合策... 详细信息

为解决传统的微藻检测方法依赖于人工镜检、分析时间长且检测结果易受检测人员技术经验影响等问题，提出了一种图像预处理整合策略结合改进YOLOv8模型的深度学习方法用于微藻识别。采用高斯模糊、拉普拉斯算子和主成分分析多方法整合策略对微藻显微图像进行预处理。在改进模型中，引入SPD-Conv模块减少细粒度信息的丢失以提高低分辨率图像和小尺寸微藻的检测性能，采用Slim-neck结构减少参数数量和模型大小，同时加入SimSPPF加速模型收敛，提高运行效率。结果表明，多方法整合的预处理策略能够显著减少图像中的噪声，同时增强微藻轮廓清晰度。在相同条件下，改进YOLOv8模型的平均精度均值（mAP）达到92.2%，检测效率比原始YOLOv8模型提高了5.1%，且对于小尺寸微藻表现出更优的检测性能。相较于Faster-RCNN、SSD、RTDETR-l、YOLOv3、YOLOv5、YOLOv6和YOLOv7模型，改进YOLOv8模型的mAP分别提升了40.2%、6.8%、14.5%、1.2%、5.7%、4.7%和0.8%。该方法为开发微藻种类检测技术提供了有价值的参考。

关键词：微藻识别图像预处理 YOLOv8模型深度学习

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黑色素的合成及小分子对其功能的调控

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高等学校化学学报 2021年第11期42卷 3357-3366页

作者：彭海月汪婷李国瑞黄静湖南大学化学生物学与纳米医学研究所化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物学院湖南大学化工学院

黑色素作为一种天然色素,可以大致分为真黑素和褐黑素.它们广泛存在于微生物、高等动物和植物体内,具有自由基清除、辐射防护和热调节等功能.对人类而言,黑色素在一定程度上影响着皮肤、头发以及眼睛的颜色,在保护皮肤免受紫外线照射产... 详细信息

黑色素作为一种天然色素,可以大致分为真黑素和褐黑素.它们广泛存在于微生物、高等动物和植物体内,具有自由基清除、辐射防护和热调节等功能.对人类而言,黑色素在一定程度上影响着皮肤、头发以及眼睛的颜色,在保护皮肤免受紫外线照射产生有害损伤方面具有重要作用.黑素细胞功能异常会带来一系列的皮肤问题,如黑色素瘤和白癜风等疾病.因此,调控黑色素的产生是治疗色素相关疾病的重要途径.黑色素合成过程中涉及到酪氨酸酶、酪氨酸酶相关蛋白酶等多种酶的催化和化学反应.通过小分子调控这些酶的催化过程,改变其活性及表达是调控黑色素合成的有效途径.在生物体内,黑色素都是通过生物合成的.由于黑色素的独特功能,化学家也开发了一些人工化学合成黑色素的方法.在小分子调控黑色素功能方面,已发现多种可抑制黑色素形成的小分子,这些小分子为黑色素相关疾病的治疗提供了新途径.本文综合评述了黑色素的合成(包括生物合成与人工合成)、抑制机理以及小分子化合物对黑色素的调控,为开发安全、高效的黑色素相关药物提供了理论基础.

关键词：黑色素合成功能调控抑制机理氧化应激

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基于激光介导富集的表面增强拉曼分析

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高等学校化学学报 2021年第10期42卷 3054-3061页

作者：唐文涛李圣凯王昚陈龙陈卓湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室分子科学与生物医学实验室长沙410082 澳门大学科技学院澳门999078

基于具有优异表面增强拉曼散射(SERS)性能的石墨烯隔离的金纳米晶(GIAN)能够在水-有机相界面自组装,待测物分子在有机相中的分配系数较大以及GIAN能够通过π⁃π相互作用与待测物分子结合的优势,构建了激光介导的待测物分子的高效富集策... 详细信息

基于具有优异表面增强拉曼散射(SERS)性能的石墨烯隔离的金纳米晶(GIAN)能够在水-有机相界面自组装,待测物分子在有机相中的分配系数较大以及GIAN能够通过π⁃π相互作用与待测物分子结合的优势,构建了激光介导的待测物分子的高效富集策略,进而实现了9,10-双苯乙炔基蒽(BPEA)分子的痕量SERS分析.所构建的新型待测物分子高效富集策略在一定程度上避免了因“咖啡环效应”带来的信号波动,有望为复杂体系中痕量待测物的SERS分析提供可靠的平台.

关键词：激光介导的富集表面增强拉曼散射两相界面石墨烯隔离的金纳米晶自组装

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自下而上构建人工细胞及其生物医学应用

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集成技术 2024年第4期13卷 30-50页

作者：闫玉玲张敏鞠秀琴刘剑波湖南大学生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都... 详细信息

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都取得了很大进展,并得到广泛应用。基于人工细胞构建策略的不同,人工细胞可分为“自上而下”的人工细胞和“自下而上”的人工细胞。自下而上的合成生物学是一个新兴的互补学科,它寻求从天然或合成成分中构建人工细胞。自下而上的合成生物学的目标之一是构建或模拟天然生物细胞中存在的复杂路径。人工细胞来源于脂质、聚合物、脂质/聚合物杂化体、天然细胞膜、金属有机框架和凝聚体等。真实细胞内各种物质如蛋白质、基因、线粒体等可以结合在人工细胞表面或包裹在人工细胞内部,从而使人工细胞被赋予各种功能。此外,人工细胞不仅可作为载药系统及信息交流载体,还可代替功能受损的细胞,恢复机体的正常运转。首先,介绍基于自下而上策略构建人工细胞的方法和分类;其次,讨论人工细胞的多种应用;最后,对人工细胞的未来发展前景进行展望。

关键词：人工细胞自下而上磷脂囊泡生物应用

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荧光蛋白结构改造及其生物传感应用

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高等学校化学学报 2020年第11期41卷 2324-2334页

作者：李慧圆雷春阳黄燕聂舟湖南大学化学化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南省生物大分子化学生物学重点实验室长沙410082

荧光蛋白自发现以来,因其具有基因编码、可以自主发出稳健荧光的特点,在生命科学领域中发挥着重要作用.随着对荧光蛋白的结构和功能有了更清晰的认识,在蛋白质工程技术和有机合成迅速发展的基础上,科研工作者可以对荧光蛋白的结构进行... 详细信息

荧光蛋白自发现以来,因其具有基因编码、可以自主发出稳健荧光的特点,在生命科学领域中发挥着重要作用.随着对荧光蛋白的结构和功能有了更清晰的认识,在蛋白质工程技术和有机合成迅速发展的基础上,科研工作者可以对荧光蛋白的结构进行设计改造和模拟,赋予其新的性质和功能,扩宽其在生物传感、生物成像等生命领域的应用.本文以绿色荧光蛋白的结构改造为主线,从局部结构改变、桶状结构重构和表面重构等不同层面阐述了荧光蛋白结构改造的方法以及荧光蛋白模拟物的研究进展,并介绍了这些荧光蛋白及其模拟物在生物领域的代表性应用.

关键词：荧光蛋白结构改造表面重构荧光蛋白核酸模拟物生物传感

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用于细胞机械信号转导调控的DNA人工机械力受体

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医用生物力学 2024年第S1期39卷 292-292页

作者：聂舟湖南大学化学化工学院化学生物传感与化学计量学国家重点实验室生物大分子化学生物学湖南省重点实验室长沙410000

合成信号受体能够实现与定制输入耦合的可编程细胞响应。在众多信号输入中,机械力作为细胞通讯的一种关键物理线索,对维持细胞的稳态、促进发育过程以及理解疾病机制具有至关重要的作用。然而,目前缺乏可以用于重构机械转导的工程化力... 详细信息

合成信号受体能够实现与定制输入耦合的可编程细胞响应。在众多信号输入中,机械力作为细胞通讯的一种关键物理线索,对维持细胞的稳态、促进发育过程以及理解疾病机制具有至关重要的作用。然而,目前缺乏可以用于重构机械转导的工程化力感应受体的工具。因此,开发了一个从头设计的人工机械力受体(AMR)平台,旨在通过非遗传改造的手段,对原本不响应机械力的细胞表面受体进行重新编程,使其能够感知用户定义的细胞间拉力,从而实现新设计的机械转导。AMR是一种高度模块化的DNA-蛋白质嵌合平台,包含一种通用的机械感知和传递DNA(GMD)纳米器件。AMR通过一个变构DNA机械开关感知细胞间的拉伸力,该开关具有可调节的皮牛(p N)范围的力响应阈值,能够触发力驱动的动态DNA组装,以操纵RTK的二聚化并激活细胞内信号。通过交换力接收配体,AMR能够灵敏地感知细胞黏附分子(整合素、E-钙黏蛋白)或膜蛋白内吞(CI-M6PR)介导的细胞力。此外,AMR还允许重新编程不同的非机械响应性细胞表面受体(c-Met或FGFR1),以定制机械生物学功能,例如黏附介导的神经干细胞维持。AMR展现了一种有别于天然蛋白质机械力受体的新型力信号转导机制,为机械生物学研究和生物医学应用提供了一个有前景的化学生物学工具包。

关键词：化学生物学神经干细胞细胞通讯 DNA 天然蛋白质生物医学应用内吞机械开关

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金属有机骨架在肿瘤治疗中的应用进展

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生物化学与生物物理进展 2020年第2期47卷 105-122页

作者：杨婵柯国梁宦双燕张晓兵湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文... 详细信息

金属有机骨架(metal-organic frameworks,MOFs)是一类由金属结点和有机配体配位组装而成的晶体材料.金属有机骨架具有孔隙度大、孔径和尺寸可调、生物相容性好、成分可调、表面可修饰等优越性能,在肿瘤治疗领域具有重要的应用潜力.本文首先介绍了金属有机骨架用于小分子药物、生物大分子药物等药物递送体系的构建方法.随后,我们总结了近年来MOFs药物递送体系在肿瘤的化学治疗、光动力学治疗、放射性治疗、免疫治疗、光热治疗等方面的应用进展.最后,本文总结了MOFs在肿瘤治疗方面的进展和特点,并展望了MOFs在肿瘤治疗领域的研究挑战和应用前景.

关键词：金属有机骨架药物递送化疗光动力学治疗 MOF-蛋白复合物

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