检索结果-内蒙古大学图书馆

电化学（中英文） 2024年第10期30卷 1-2页

作者：李菲应佚伦周一歌西安交通大学生命科学与技术学院陕西西安710049 生命分析化学国家重点实验室南京大学化学化工学院江苏南京210023 化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南大学化学化工学院湖南长沙410082

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界... 详细信息

化学测量领域的核心挑战之一是实现对单个体(如单个细胞、单个纳米粒子、单个纳米气泡、和单个分子等)超高灵敏检测。电化学是测量单个体电子传递过程最直接最有效的手段之一。通过高时间分辨和高电流分辨的电化学测量能够对微纳尺度界面上的电化学反应进行精准分析,获取每一个单体的特征电信号,解析被平均效应掩盖的个体间差异。目前,已有超微电极纳米孔道以及纳米针尖等在内的多种纳米结构被应用于构建高空间分辨率与高灵敏的单个体电化学传感界面,提供了与单个分析物尺寸匹配的电化学测量界面。同时,随着高时间分辨微弱电流测量仪器的发展,单个体电分析化学技术可实时追踪亚毫秒至微秒级的单个体动态电化学反应过程。基于此,可对体系中每一个待测物进行高通量、快速电化学灵敏测量,有助于识别稀有亚群个体、发现化学反应隐藏中间体、追踪动态相互作用及反应路径。例如,纳米孔道电化学单分子测序与分析,可应用于疾病的早期精准诊断;单颗粒电化学碰撞测量,可准确揭示纳米材料的构效关系;单细胞的原位电化学分析,能够探索细胞内外和细胞间的生化过程,更好地理解细胞间网络通讯机制。近年来,单个体电化学测量技术在测量界面、测量仪器及测量数据分析方面取得了显著发展,为微纳材料、生命分析以及能源催化等领域的研究提供了测量新工具。

关键词：电化学测量电化学反应电分析化学微纳材料单分子测序超微电极纳米气泡测量仪器

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核酸适体偶联药物的生物偶联构建技术与应用

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高等学校化学学报 2021年第11期42卷 3367-3378页

作者：赵卓王雪强湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学实验室化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

核酸适体被称为"化学抗体",具有与抗体类似或更加优异的特异性和亲和力,可以精准地靶向靶蛋白,与靶蛋白特异性结合.此外,核酸适体还具有获取简单、合成简便、易于进行化学修饰、不易变性、靶标范围广、免疫原性低及细胞内化... 详细信息

核酸适体被称为"化学抗体",具有与抗体类似或更加优异的特异性和亲和力,可以精准地靶向靶蛋白,与靶蛋白特异性结合.此外,核酸适体还具有获取简单、合成简便、易于进行化学修饰、不易变性、靶标范围广、免疫原性低及细胞内化快等优点,已被广泛应用于众多研究领域.在癌症治疗领域,核酸适体作为一种优异的靶向识别工具和药物递送载体,可实现抗肿瘤药物的精准递送.将核酸适体与药物分子偶联,可通过核酸适体的靶向作用使药物分子随核酸适体共同进入靶细胞,实现药物分子在靶细胞内的富集,进而促进靶细胞的死亡.近年来,核酸适体偶联药物已成为癌症靶向治疗的前沿新兴领域,希望通过该领域的深入研究为癌症靶向治疗领域提供新思路.本文综合评述了以生物偶联技术构建的核酸适体偶联药物及其应用研究.

关键词：核酸适体偶联药物靶向治疗癌症

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自下而上构建人工细胞及其生物医学应用

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集成技术 2024年第4期13卷 30-50页

作者：闫玉玲张敏鞠秀琴刘剑波湖南大学生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082 湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都... 详细信息

构建具有特定细胞模拟功能的人工细胞有助于探索天然生物细胞系统中复杂的生物反应过程和细胞功能,并为深入了解生命起源提供便利。对于人工细胞的构建方法而言,无论是基于自上而下的原则,还是基于自下而上的原则,在过去的几十年里,都取得了很大进展,并得到广泛应用。基于人工细胞构建策略的不同,人工细胞可分为“自上而下”的人工细胞和“自下而上”的人工细胞。自下而上的合成生物学是一个新兴的互补学科,它寻求从天然或合成成分中构建人工细胞。自下而上的合成生物学的目标之一是构建或模拟天然生物细胞中存在的复杂路径。人工细胞来源于脂质、聚合物、脂质/聚合物杂化体、天然细胞膜、金属有机框架和凝聚体等。真实细胞内各种物质如蛋白质、基因、线粒体等可以结合在人工细胞表面或包裹在人工细胞内部,从而使人工细胞被赋予各种功能。此外,人工细胞不仅可作为载药系统及信息交流载体,还可代替功能受损的细胞,恢复机体的正常运转。首先,介绍基于自下而上策略构建人工细胞的方法和分类;其次,讨论人工细胞的多种应用;最后,对人工细胞的未来发展前景进行展望。

关键词：人工细胞自下而上磷脂囊泡生物应用

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强化脱氢动力学实现超低电池电压和大电流密度下抗坏血酸电氧化

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Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 372-380页

作者：周波石建巧姜一民肖磊逯宇轩董帆陈晨王特华王双印邹雨芹湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境与能源催化研究中心四川成都611700 湖南大学深圳学院广东深圳518057

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥... 详细信息

当今社会日益严峻的能源危机进一步加速了生物质资源多层次转化利用的发展,现代生物质能源技术已成为研究热点.抗坏血酸是生物质平台分子之一,脱氢抗坏血酸作为抗坏血酸的氧化产物,不仅与抗坏血酸一起组成了生物抗氧化系统,而且还发挥着重要的生物医学功能,例如人体抗癌、抗病毒和抗衰老等.在众多的脱氢抗坏血酸制备方法中,抗坏血酸的电催化氧化提供了在常温常压条件下使用水作为氧化剂和电能作为能量输入生产脱氢抗坏血酸的机会.另一方面,在水体系内,较低的抗坏血酸理论氧化电位(E理论=0.390 V)使得抗坏血酸氧化反应/氢析出反应(AAOR/HER)电对可以在低电池电压下工作,降低了因高电压带来的能源消耗和设备要求等成本,实现低能耗条件下的化学品转化和制氢.本课题组通过简单的氧气等离子体在碳材料表面引入含氧官能团(OCGs),并揭示了OCGs和抗坏血酸分子脱氢动力学之间的关系,利用提升反应动力学的策略提高AAOR的电催化活性.得益于OCGs对抗坏血酸分子脱氢动力学的调控作用,所设计的氧气等离子体处理碳纸电极(PO-CP)可以在0.65 VRHE下驱动100 mAcm^(–2)的电流密度,明显优于原始碳纸(CP)和其他金属基电催化剂.此外,在PO-CP电极表面抗坏血酸制备脱氢抗坏血酸的法拉第效率超过90%,并且具备较好的稳定性(20 h).X射线光电子能谱(XPS)结果表明,随着等离子体处理时间的延长,碳表面的含氧量增加,最终呈现饱和状态.进一步利用氢气退火作为对照组去除表面的OCGs,发现退火过程中所有类型的OCGs含量都明显下降,其中羧基和羰基的含量变化明显,说明退火处理可显著去除碳表面的C=O键,进而影响其AAOR性能.电化学测试表明,OCGs的引入提升了碳材料的AAOR本征活性,氢气退火对照组性能急剧下降,进一步表明了碳表面的含氧官能团对AAOR性能的提升至关重要.结合XPS结果,分析其中C=O键可能对AAOR本征活性的提升发挥重要作用.为降低三维电极带来的传质影响及等离子体处理对碳表面清洁影响等,进一步选用商业碳粉(XC72)作为模型材料并在玻碳电极表面探究OCGs的影响,同时选择氧气等离子体刻蚀和电化学氧化方法作为OCGs修饰策略.电化学测试表明,XC72表面的电化学性能规律和碳纸表面类似,进一步表明了碳表面的OCGs对AAOR的性能提升至关重要.最后,通过密度泛函理论来对AAOR的各基元步骤的吉布斯自由能(Gads)进行了研究.结果表明,OCGs修饰后,虽然AAOR的决速步骤没有发生变化(第一步脱氢过程),但是ΔGads变化明显.相比于原始碳晶格(G(ads(C))=1.36 eV),不同含氧官能团修饰下的碳表面的吉布斯自由能变化为ΔG(ads(-OH))=1.33 eV,ΔG(ads(C=O))=1.55 eV,ΔG(ads(-COOH))=1.24 eV.由此可见,含氧官能团特别是羧基的引入,可以显著降低AAOR过程中脱氢能垒,通过增强脱氢动力学来实现高效的抗坏血酸转化.此外,还将AAOR和HER集成到质子交换膜型电解槽中,当PO-CP阳极和Pt/C阴极组装时,在0.98 V(80℃)的超低电池电压下获得了1.00 Acm^(–2)的电流,这是目前电催化有机物转化反应的一个非常有优势的数据.而且系统每产生1 m^(3)的氢气只需要1.54 kWh的电能,几乎是传统电解水(4.95 kWh)的三分之一.综上,基于抗坏血酸在PO-CP表面高效率的电化学转化,这项工作为电化学生物质转化升级和制氢提供了更环保更经济的策略,并为适应规模化生产的电极设计提供了参考。

关键词：电催化抗坏血酸电化学氧化氧等离子体制氢无金属电催化剂脱氢动力学

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化学动力学治疗在癌症治疗中的应用研究进展

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分析化学 2021年第7期49卷 1121-1132页

作者：韩雅静汪凤林蒋健晖湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

化学动力学治疗（Chemodynamic therapy, CDT）在肿瘤治疗领域受到越来越多的关注。CDT借助于肿瘤微环境弱酸、H2O2过量的特性,利用Fenton或类-Fenton反应将弱氧化性的H2O2催化转化成强氧化性的·OH,导致细胞内氧化水平升高、DNA坏... 详细信息

化学动力学治疗（Chemodynamic therapy, CDT）在肿瘤治疗领域受到越来越多的关注。CDT借助于肿瘤微环境弱酸、H2O2过量的特性,利用Fenton或类-Fenton反应将弱氧化性的H2O2催化转化成强氧化性的·OH,导致细胞内氧化水平升高、DNA坏死、蛋白失活、脂质氧化,最终诱导癌细胞凋亡。CDT具有特异性和独立性强、适用于组织深处肿瘤的治疗的特点,是近年癌症治疗的研究热点。然而,CDT的研究还处于初级阶段,为提高治疗效率,研究者主要提出了3种方式:改变肿瘤微环境、选择合适的催化剂和反应底物及与其它治疗方式联合。本文对近年基于上述3种方式提高CDT癌症治疗效率的研究进展进行了评述,并对其应用前景进行了展望。

关键词：化学动力学治疗 Fenton反应肿瘤微环境癌症治疗评述

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荧光定量分析实验的改进——化学计量学辅助的三维荧光法同时测定食品中的罗丹明6G和罗丹明123

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大学化学 2025年第4期40卷 390-398页

作者：文密贾宝硕柴永琪王童刘剑波吴海龙湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

仪器分析实验“分子荧光法测定罗丹明B的含量”存在实验过于简单、未考虑实际情况等问题。因此,本改进实验在三维荧光扫描模式下获取样本数据,不进行复杂预处理,而是运用化学计量学算法解析出目标分析物的纯信号,进而实现了染色辣椒中... 详细信息

仪器分析实验“分子荧光法测定罗丹明B的含量”存在实验过于简单、未考虑实际情况等问题。因此,本改进实验在三维荧光扫描模式下获取样本数据,不进行复杂预处理,而是运用化学计量学算法解析出目标分析物的纯信号,进而实现了染色辣椒中罗丹明6G和123的同时测定。本改进实验提高了学生全面考虑问题和创新解决问题的能力。

关键词：罗丹明6G 罗丹明123 三维荧光化学计量学染色辣椒

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面向大电流密度电解水的碳基催化剂研究进展

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新型炭材料（中英文） 2024年第1期39卷 1-16页

作者：陈玉祥赵秀辉董鹏张英杰邹雨芹王双印昆明理工大学材料科学与工程学院云南昆明650093 锂离子电池及材料制备技术国家地方联合工程研究中心云南省先进电池材料重点实验室云南昆明650093 国防科技大学空天科学学院湖南长沙410073 湖南大学生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程中心湖南长沙410082

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在... 详细信息

电解水体系可以在温和条件下制备氢气。得益于高比表面积、高电子传输性和原料丰富等优点,碳基电催化剂备受关注。商业用电解水装置需要在较低过电位下实现较大交换电流,进而实现氢气的持续快速生产。然而当前实验室研究的重心大多放在小电流服役工况,对于大电流工况下的系列问题关注较少。研究表明,电解水体系在不同电流密度下表现出的问题差异较大,其影响因素包括气泡、电催化剂局域微环境和电极稳定性等。本综述,首先对碳基电解水催化剂的发展现状进行了总结,大电流模式下暴露出的问题与挑战进行了讨论,并提出可能有效的解决方法,以实现能满足大电流密度要求的高活性高稳定性碳基电催化剂的研发。

关键词：电解水碳基催化剂气泡大电流密度解耦

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解析P450催化芳环羟基化反应的机理:氧化芳烃途径以及区域选择性的探究

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催化学报 2025年第3期70卷 420-430页

作者：黄群张璇孙光武邱瑞英罗兰王翠珍高龙威高兵陈波王斌举王健博浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 宁波大学新药技术研究院天体化学与空间生命-钱学森空间科学协同研究中心浙江宁波 315211 湖南大学化学化工学院化学生物学与纳米医学研究所化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室湖南长沙 410082 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081 重庆理工大学药学与生物工程学院重庆 400054 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 厦门大学化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室福建省理论与计算化学重点实验室福建厦门 361005 浙江大学医学院 "多脏器衰竭预警与干预"教育部重点实验室浙江大学第二附属医院综合ICU及药物生物技术研究所浙江杭州 310058 湖南师范大学化学化工学院化学生物学与中药研究教育部重点实验室植化单体开发与利用湖南省重点实验室湖南长沙 410081

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催... 详细信息

P450酶催化的芳环羟基化在芳香族化合物的解毒、生物合成和潜在致癌作用中均起着重要作用.虽然其催化机理与烷烃的羟基化一样,是由高反应活性的血红素-Fe(Ⅳ)=O(Cpd Ⅰ)介导,但相比之下,Cpd Ⅰ与芳香族π系统的反应更为复杂.尽管P450催化芳环羟基化的机理被研究了几十年,目前仍存在许多争议.此外,实验表明取代芳香族化合物的羟基化通常发生在邻位或对位,该区域选择性是否与已知或未知中间体的生成有关,还没有相关研究.因此,有关P450催化芳环羟基化的真实过程以及机理细节仍有待深入研究. 有机分子中,氟元素的引入可以显著提高化合物的代谢稳定性,据此我们推测含氟芳香族化合物,可能是P450催化芳环羟基化反应中获得稳定中间体的合适底物.因此,本文以α-氟代苯乙酸乙酯为化学探针,P450-BM3为催化剂,以期检测出相应的关键中间体,详细阐明P450催化芳环羟基化的机理.通过对α-氟代苯乙酸乙酯转化体系进行反应时间尺度监测,成功捕获了芳烃1,2-氧化物和芳烃2,3-氧化物两个环氧化中间体,并对其进行了制备与分离.结合两个环氧化中间体的质谱、核磁及其Diels-Alder反应衍生物的晶体结构检测分析,首次对两种环氧化中间体的结构进行了确定.进一步利用分离所得的两个环氧化中间体进行反应性探究,发现其均可通过NIH迁移,形成不稳定的酮中间体.该中间体迅速发生重排,形成芳环羟化产物2-氟-2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯.而该芳环羟化产物可自发脱氟,进一步在还原酶作用下生成脱氟产物2-(2-羟基苯基)乙酸乙酯,这一系列证据证实了"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制确实存在于P450催化芳环的羟化反应中.此外,通过混合簇连续体(HCC)模型计算对P450催化芳环羟基化反应过程和区域选择性机理进行了解释,结合NIH迁移的条件,推测环氧化中间体的化学性质以及水分子的影响是影响其环氧结构开环的关键因素.最后,为了验证P450催化芳环羟基化的"环氧化物形成-NIH迁移"机制的普遍性,本文进一步探究了P450催化天然底物肉桂酸甲酯的芳环羟基化过程.通过对其进行反应时间尺度监测,成功捕获了一个手性环氧中间体,利用分离所得的环氧化中间体进行反应性测试,发现其能自发转化成邻羟基产物3-(2-羟基苯基)-2-丙烯酸甲酯,这进一步证明了芳烃氧化物途径确实参与了 P450催化的芳环羟基化. 综上,本文成功证明了 P450催化芳环羟基化的"芳烃氧化物形成-NIH迁移"机制并对其区域选择性机理进行了解析,不仅为P450催化芳环羟基化的芳烃氧化物途径提供了最直接的证据,为该反应过程中存在的区域选择性提供了新的见解,而且也为实现芳香化合物的不对称去芳构化提供了一种新的途径.

关键词：芳环羟基化细胞色素P450 芳烃氧化物区域选择性脱芳构化

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维生素C/白藜芦醇纳米复合脂质体制备及其抗氧化性研究

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激光生物学报 2023年第3期32卷 226-233页

作者：李蔓吴晓娟刘腊梅周研司瑾何晓晓湖南大学生物学院化学生物传感与计量学国家重点实验室生物纳米与分子工程湖南省重点实验室长沙410082

本文以具有亲疏水特点的磷脂分子为基质材料,采用薄膜水化法制备了一种同时包载脂溶性白藜芦醇(Res)和水溶性维生素C(VC)的纳米复合脂质体(Lip@Res/VC),并将其用于细胞抗氧化研究。在Lip@Res/VC的制备过程中,以Res和VC的包封率以及脂质... 详细信息

本文以具有亲疏水特点的磷脂分子为基质材料,采用薄膜水化法制备了一种同时包载脂溶性白藜芦醇(Res)和水溶性维生素C(VC)的纳米复合脂质体(Lip@Res/VC),并将其用于细胞抗氧化研究。在Lip@Res/VC的制备过程中,以Res和VC的包封率以及脂质体的粒径、多分散指数和电位为指标,考察了Res和VC的最佳投入量。研究结果表明,分别选择Res为4.0 mg和VC为3.5 mg的投入量,制备的Lip@Res/VC的水合粒径为(92.29±5.41)nm,Res和VC的包封率分别为(85.13±5.37)%和(64.73±5.51)%。体外1,1-二苯基-2-三硝基苯肼(DPPH)和2,2'-联氮-双-3-乙基苯并噻唑啉-6-磺酸二胺盐(ABTS)自由基清除试验结果显示,Lip@Res/VC的抗氧化活性较只包载了Res的单一脂质体Lip@Res或只包载了VC的单一脂质体Lip@VC均显著提高。通过选择正常肝细胞(L02细胞)为模式细胞,研究了Lip@Res/VC的细胞内抗氧化效果,结果显示,Lip@Res/VC具有清除细胞内活性氧(ROS)的能力,对过氧化氢诱导的L02细胞氧化损伤具有保护作用。

关键词：纳米复合脂质体白藜芦醇维生素C 活性氧抗氧化

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柱前衍生化高效液相色谱法测定氯氮平中肼含量

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应用化学 2022年第2期39卷 322-331页

作者：陈瑶唐英湖南工业大学生命科学和化学学院湖南省生物医用纳米材料与器件重点实验室株洲412007 湖南大学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

建立了柱前衍生高效液相色谱法准确测定氯氮平中游离肼的含量。该方法以对二甲氨基苯甲醛为衍生试剂,将游离肼衍生化为对二甲氨基苄连氮,然后进行高效液相色谱测定。采用Inertsil ODS-3色谱柱(250 mm×4.6 mm,5μm)分离,以体积分数0... 详细信息

建立了柱前衍生高效液相色谱法准确测定氯氮平中游离肼的含量。该方法以对二甲氨基苯甲醛为衍生试剂,将游离肼衍生化为对二甲氨基苄连氮,然后进行高效液相色谱测定。采用Inertsil ODS-3色谱柱(250 mm×4.6 mm,5μm)分离,以体积分数0.1%磷酸水溶液和乙腈为流动相进行梯度洗脱,检测波长为480 nm,流速为1.0 mL/min,进样量为30μL,柱温为30℃。结果表明,游离肼在0.001~12.25μg/mL范围内具有良好线性关系,线性相关系数r为0.9994,在低、中和高3个添加水平下目标物的加标回收率在97.4%~100.9%之间,RSD均低于1.2%(n=9),游离肼的检出限为0.3125μg/L,定量限为1.225μg/L,该结果完全满足标准限度的要求。随机抽取的3个批次氯氮平样品均未检出游离肼,表明抽取的氯氮平药品中肼含量合格。与盐酸肼屈嗪中肼(USP39版)的检测方法相比较,本方法具有专属性强,灵敏度高,结果准确可靠等优点,为氯氮平样品中游离肼的常规定量检测提供了参考。

关键词：高效液相色谱游离肼氯氮平对二甲氨基苯甲醛

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