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通过TEMPO增强脱氢和OH吸附促进中性电解质中5-羟甲基糠醛的电催化氧化

Chinese Journal of Catalysis 2023年第3期46卷 148-156页

作者：王洪芳徐雷涛吴景程周鹏陶沙沙逯宇轩吴贤文王双印邹雨芹湖南大学化学化工学院先进催化教育部工程研究中心化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082 吉首大学化学化工学院湖南吉首416000

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化... 详细信息

生物质衍生物的电催化转化为可持续能源的增值利用提供了一条绿色高效的途径.例如,由5-羟甲基糠醛(HMF)氧化可得到生物基聚酯前驱体2,5-呋喃二甲酸(FDCA),对于缓解化石资源带来的能源危机和环境问题具有重要意义.目前,HMF的电催化氧化通常在强碱性(pH>13.5)溶液中进行,但是容易产生难以分离的腐殖质,影响FDCA的工业利用.另外,强碱性介质还存在腐蚀安全隐患、设备维护成本高等问题.中性反应条件有助于改善上述问题,但是缺乏亲电氧物种(例如OH-),HMF和催化剂的活化困难,难以得到高附加值产物FDCA.目前,针对中性介质中HMF的电催化氧化研究少有报道,急需明晰中性介质中HMF的催化机理,并开发中性条件下具有高活性的催化剂体系.本文利用均相催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基(TEMPO)和Co_(3)O_(4)电极,对HMF进行中性条件下电催化氧化,1.55 VRHE条件下反应1.5 h,以接近100%转化率获得产物FDCA,产率大于99%.而在无TEMPO的条件下,HMF在Co_(3)O_(4)电极上转化率小于2%.原位红外等实验测试及理论计算结果表明,低电位(1.10 VRHE)下形成的TEMPO+阳离子的活化能显著减低HMF,通过脱氢作用选择性生成中间产物2,5-二甲酰基呋喃(DFF),对调控HMF的氧化路径、促进中性介质电催化氧化起到关键作用.原位X射线光电子能谱和电化学阻抗等结果发现,TEMPO存在时,1.35 V后,在含有高价态Co^(3+)/^(4+)的Co_(3)O_(4)电极上出现更多的水以及OH吸附物种,并导致HMF的氧化电流密度以及FDCA的转化率显著增加.理论计算结果表明,TEMPO自由基与水分子存在较强的氢键作用,有利于促进水活化提供OH.然而,低电位(1.25 V)以Co_(3)O_(4)为电极,或高电位(1.55 V)以泡沫镍为电极,即使添加TEMPO,电极上没有出现相应的OH吸附行为和电化学活性提升现象.因此,活性的Co_(3)O_(4)电极对于协同水的解离形成OH具有重要作用,二者共同作用下,水活化解离形成Co^(3+)/^(4+)-(OH)_(ads)活性中心.在中性溶液中,亲电氧物种OHads提供氧源,促进DFF等甲酰基中间体进一步氧化转化为FDCA.综上,本文加深了对中性介质中HMF的电催化氧化机制的理解,对设计类似电催化剂体系有借鉴作用.

关键词： 5-羟甲基糠醛电催化氧化 2 2 6 6-四甲基哌啶-1-氧基中性电解中性电解质生物质电催化

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三维荧光结合化学多维校正快速灵敏测定环境水样中的噻菌灵和双酚A

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光谱学与光谱分析 2021年第8期41卷 2511-2517页

作者：孙海博吴海龙陈安祺孙小东湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、... 详细信息

随着经济的高速发展,环境问题正在日益引起人们的广泛关注。在实际生产中,农药和塑化剂长期存在滥用的问题,使其成为最为广泛的环境污染源并对生态环境、食品、人畜等造成严重的危害。针对环境中农药和塑化剂的残留问题,开发一种灵敏、快速的高效检测分析方法,采用三维荧光结合化学计量学方法用于环境水样中噻菌灵(TBZ)与双酚A(BPA)的快速灵敏分析。兼顾了三维荧光分析的灵敏度高、信息丰富及化学多维校正方法“数学分离”的显著优势,仅需要简单的预处理过程即可实现TBZ和BPA的痕量检测。即使分析物之间以及分析物和水样中未知背景干扰之间的光谱存在严重的重叠,基于交替三线性分解(ATLD)算法的二阶校正方法仍能借助其显著的“二阶优势”对其进行解析,并获得可靠的定性定量结果。其中,TBZ在20~200 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9999),而BPA在40~280 ng·mL^(-1)范围内线性关系良好(r=0.9991)。TBZ和BPA在两种水样中的平均加标回收率分别为96.3%~99.1%和90.0%~90.8%,且标准偏差均低于7.2%。另外,计算品质因子,如灵敏度(SEN)、选择性(SEL)、检测限(LOD)和定量限(LOQ),评估了该方法的准确性。所得结果均令人满意,表明所提出的方法能够用于环境水样中TBZ和BPA的准确、快速定量分析,为环境中农药和塑化剂的残留问题提供了一种科学有效的监测手段。

关键词：三维荧光二阶校正交替三线性分解算法噻菌灵双酚A

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用于丝网印刷光电化学生物传感器的功能纳米材料的最新进展

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物理化学学报 2025年第2期41卷 32-47页

作者：杨美清王路卢浩滋杨耀成刘松湖南文理学院生命与环境科学学院湖南省动物学重点实验室湖南常德415000 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室化学生物学与纳米医学研究所长沙410082 中南大学湘雅二医院骨科长沙410011

光电化学(PEC)生物传感器因其低背景、高灵敏度、高特异性和快响应速度等优点而备受关注。近年来,一次性丝网印刷电极(SPE)的引入极大地推动了PEC生物传感器的发展,使丝网印刷PEC生物传感器成为一种应用前景广阔的分析工具。在丝网印刷... 详细信息

光电化学(PEC)生物传感器因其低背景、高灵敏度、高特异性和快响应速度等优点而备受关注。近年来,一次性丝网印刷电极(SPE)的引入极大地推动了PEC生物传感器的发展,使丝网印刷PEC生物传感器成为一种应用前景广阔的分析工具。在丝网印刷PEC生物传感器的构建过程中,光活性纳米材料起着至关重要的作用,因为它们不仅可用作光电转换平台,还可用作生物识别元件的装载平台。然而,单纯的光活性材料通常存在一些缺点,比如固有的毒性、宽带隙、高的电子空穴对重组率等,因此,通过各种设计策略来改善光活性材料的光电特性是十分必要的。为了获得高灵敏度的丝网印刷PEC生物传感器,通常还需要将高性能光电极与各种信号放大策略相结合。鉴于此,我们在本文中首次对用于丝网印刷PEC生物传感器的光活性材料进行了系统总结,并将其归为四大类:金属氧化物、金属硫族化合物、碳纳米材料和铋基纳米材料。同时,我们重点关注了光活性材料的设计策略,例如形态调控、元素掺杂、异质结构建等。此外,我们还通过具有代表性的丝网印刷PEC免疫传感器和丝网印刷PEC适体传感器介绍了一些信号放大策略,如酶标记放大(ELA)策略、聚合酶链反应(PCR)策略、滚环扩增(RCA)策略和杂交链式反应(HCR)策略。最后,我们还讨论了丝网印刷PEC生物传感器目前面临的挑战和前景。我们希望通过本文让读者全面了解丝网印刷PEC生物传感器的最新进展,并为该领域的未来发展提供可行性指导。

关键词：光电化学分析生物传感器丝网印刷电极光活性材料信号放大技术

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基于分子键裂的高频压电石英适配体生物传感器检测肌红蛋白

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分析化学 2022年第7期50卷 1065-1071页

作者：余建芳司士辉周卓王桢昌陈金华中南大学化学化工学院湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。... 详细信息

基于调幅谐振压电石英体表面分子键裂传感技术和双适配体夹心法构建了一种检测肌红蛋白(Myo)的生物传感器。将巯基修饰的适配体Ⅰ通过Au—S键固定在石英晶体微天平(QCM)的金电极表面以特异性结合Myo,再结合适配体Ⅱ-磁珠进行质量放大。对于基频50 MHz镀金石英晶体，在谐振频率下增加激励电压峰值为8 V,结合在压电石英体表面的适配体-磁珠会被甩脱除去，发生分子键裂过程，晶体谐振频率上升，从而实现对Myo的特异性检测。在优化的实验条件下，检测Myo的线性范围为1.0～500 ng/mL,检出限(3σ)为0.38 ng/mL,实际血清样本中加标回收率为96.4%～104.0%。与常规QCM传感技术相比，本传感方法的信号获取过程简单、快速、易操作。基于分子键裂机制的QCM生物传感器具有良好的实用性和推广价值。

关键词：石英晶体微天平分子键裂肌红蛋白适配体

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圆偏振发光无机量子点:合成策略及发光机制

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中国科学：化学 2024年第8期54卷 1165-1177页

作者：蔡佳蓉赵伟闫雯慧王欣钰张煜宁庞代文药物化学生物学国家重点实验室化学学院分析科学研究中心天津市生物传感及分子识别重点实验室物质绿色创造与制造海河实验室南开大学天津300071

实现荧光亮度与发光不对称性的高效整合对制备高质量圆偏振发光材料至关重要.这类材料在加密信息传输、三维(3D)成像和手性传感等领域具有巨大的潜力.无机量子点作为发光单元,因其高稳定性、可调光致发光特性和高荧光量子产率,被认为是... 详细信息

实现荧光亮度与发光不对称性的高效整合对制备高质量圆偏振发光材料至关重要.这类材料在加密信息传输、三维(3D)成像和手性传感等领域具有巨大的潜力.无机量子点作为发光单元,因其高稳定性、可调光致发光特性和高荧光量子产率,被认为是新一代显示应用的理想候选材料.然而,要实现同时具备高荧光亮度和强发光不对称性信号的无机量子点的制备面临巨大挑战.主要原因在于手性配体对量子点表面不完全钝化而导致的缺陷态的形成,以及手性配体与量子点相互作用产生的手性发光控制机制尚不清晰.本综述从量子点的合成与手性功能化途径着手,系统综述了手性量子点的合成策略,包括水相直接合成、后合成修饰、及水/油界面介导的合成,并详细描述了这些合成方法的化学本质、对应材料的性质及方法本身的优缺点和适用范围.进一步地,根据相关经验方程,给出了圆偏振发光、荧光及手性信号的影响规律.结合电偶极和磁偶极对材料电子跃迁的影响,分析了圆偏振发光、荧光及手性信号之间的相关性,揭示无机量子点圆偏振发光的产生和性质调控内在规律,为高质量圆偏振发光量子点的制备提供科学指导.

关键词：圆偏振发光量子点手性合成发光机制

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基于芳基重氮盐的芳基自由基介导的不饱和键环化反应研究进展

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有机化学 2022年第12期42卷 3959-3978页

作者：姜松南宁何景昊郭嘉程秦景灏谢叶香欧阳旋慧宋仁杰江西省持久性污染物控制与资源循环利用重点实验室南昌330063 化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082 江西省金属材料微结构调控重点实验室南昌330063

芳基重氮盐以其较高的反应活性和广泛的来源,被广泛应用于有机合成中.芳基重氮盐作为一种常见的亲电试剂通过保留N_(2)骨架和离去N_(2),在材料化学、染料化学和药物化学等领域有着非常广泛的应用.近些年,随着自由基化学的迅速发展,利用... 详细信息

芳基重氮盐以其较高的反应活性和广泛的来源,被广泛应用于有机合成中.芳基重氮盐作为一种常见的亲电试剂通过保留N_(2)骨架和离去N_(2),在材料化学、染料化学和药物化学等领域有着非常广泛的应用.近些年,随着自由基化学的迅速发展,利用芳基重氮盐产生芳基自由基参与的环化反应也得到了迅速的发展.整理了近十年来关于芳基重氮盐产生芳基自由基参与的环化反应的文献,从芳基自由基对不饱和碳碳键、碳氮键的加成后构建各种环状化合物进行归纳.最后,对目前的研究进展进行了总结.

关键词：芳基重氮盐芳基自由基不饱和键环化反应

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在过渡金属催化剂上的C―C键断裂以实现生物质的升级

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物理化学学报 2024年第4期40卷 89-106页

作者：卢卓然李圣凯逯宇轩王双印邹雨芹湖南大学化学与化工学院化学/生物传感与化学计量学国家重点实验室教育部先进催化工程研究中心长沙410082 湖南大学深圳研究院广东深圳518057 吉首大学化学与化学工程学院湖南吉首416000

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必... 详细信息

将当前能源生产和消费结构从过度依赖化石能源转变为高效利用可再生能源,是解决能源危机、实现碳中和的有效途径。生物质是最有前途的可再生能源之一,可以取代化石燃料以获得有价值的有机化合物。近年来,大力利用生物质能已成为一种必然趋势。用于生物质转化的传统热化学催化方法通常需要高温、高压等恶劣条件,甚至还需要外部氢或氧源。相比之下,在相对温和的条件下进行的生物质有机分子电催化转化为生产高价值化学品提供了一种绿色高效的策略。特别是,通过C―C键裂解将生物质衍生的分子转化为高价值的短链化学品至关重要。近年来,大量的研究证明过渡金属(TM)电催化剂由于其丰富的三维电子结构和独特的eg轨道增强了过渡金属-氧之间的共价键合,从而在有机物的C―C键断裂中起着至关重要的作用。此外,TM电催化剂的配位环境或电子结构会影响产物的选择性。毫无疑问,明确的反应活性位点和途径有助于深入理解催化剂结构与反应活性之间的构效关系。然而,TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子的C―C键裂解反应用于生物质升级的研究目前尚处于起步阶段,其反应机理和催化反应过程尚不清楚。因此,有必要在原子水平上系统地了解电催化剂在C―C键裂解过程中的作用。在本综述中,我们首先依次介绍了广泛研究的TM电催化剂介导的生物质衍生有机分子(包括甘油、环己醇、木质素和糠醛)的C―C键裂解反应,并给出了一些典型的例子和相应的反应途径。然后,系统回顾了过渡金属化合物催化C―C键裂解的反应机理,揭示了界面行为,并构建了TM电催化剂的结构与裂解反应活性之间的构效关系。最后,我们简要总结了上述内容,并强调了在TM电催化剂上研究C―C键裂解的挑战和展望。我们期望这项工作可以为生物质的可控转化和合理设计C―C键裂解的TM电催化剂提供指导。

关键词：电催化生物质升级 C―C键断裂电催化过渡金属催化剂

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有序组装型荧光小分子探针及其生物成像应用研究进展

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1462-1475页

作者：娄霄峰任天兵徐帅袁林张晓兵湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光... 详细信息

基于小分子探针的荧光成像分析具有灵敏度高、操作简便、响应速度快、样本损伤小和时空分辨率高等优势,是在细胞和活体水平获取生化信息的有力手段.其中,有序组装型小分子荧光探针以其独特的组装方式和识别模式,表现出比传统小分子荧光探针更优异的成像性能(如抗扩散能力强、成像对比度高、光稳定性好以及环境干扰小等),从而引起研究工作者的广泛关注.本文总结了几类常见的有机染料聚集体及相应小分子荧光探针在生物成像领域的应用.随后,着重介绍了以2-(2-羟基苯基)-4(1H)-喹唑啉酮(HPQ)及其衍生物为代表的氢键驱动有序组装的有机染料组装体的设计、优化策略及其在生物医学领域应用中的最新进展.最后,对有序组装型荧光小分子探针在设计和应用方面存在的问题进行了讨论,为新型有序组装型荧光小分子探针的设计提供了思路.

关键词：荧光探针自组装有机染料组装体荧光成像

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刺激响应型SERS探针在分子医学领域的应用

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分析测试学报 2024年第1期43卷 44-57页

作者：徐逸婷罗奥雅曲家毅肖嘉祥董倩湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201 湖南大学化学化工学院分子科学与生物医学湖南省重点实验室湖南长沙410082 湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室湖南长沙410082

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增... 详细信息

在众多分子医学工具中,刺激响应型光学探针可根据特定的外部刺激改变其光学特性,提高检测的选择性和分辨率,为疾病的诊断、治疗、愈后监测提供了有力的支持。表面增强拉曼散射(SERS)光谱技术基于表面等离子共振原理,能够在纳米尺度上增强吸附在SERS基底上的分子的拉曼信号,显示出分子的结构信息,具有高准确度、多待测物同时检测的优点。大量研究表明,设计构建刺激响应型SERS(SR-SERS)探针,能够进一步提高检测的选择性和成像分辨率,同时利用靶向修饰和微创提取可获得检测对象有价值的实时信息,从而使该技术能够被广泛应用于分子医学领域。该文介绍了不同种类SR-SERS探针的基本原理和构建方法,就其近五年在分子医学领域的应用进展进行了概述,并对其在分子医学领域的发展趋势进行了讨论。

关键词：刺激响应 SERS探针分子医学应用

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化学多维校正理论及其绿色分析应用的新进展

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中国科学：化学 2022年第9期52卷 1557-1579页

作者：吴海龙王童俞汝勤湖南大学化学化工学院化学生物传感与计量学国家重点实验室长沙410082

化学多维校正与现代高阶仪器结合用于复杂体系精准定量具有独特的“二阶或更高阶优势”,该分析策略符合绿色分析化学的发展需求,已在生物、药物、食品、环境等领域得到了广泛的应用.本文综述了化学多维校正理论及其应用的最新研究进展,... 详细信息

化学多维校正与现代高阶仪器结合用于复杂体系精准定量具有独特的“二阶或更高阶优势”,该分析策略符合绿色分析化学的发展需求,已在生物、药物、食品、环境等领域得到了广泛的应用.本文综述了化学多维校正理论及其应用的最新研究进展,同时强调了多维校正方法对绿色分析化学的贡献.在理论部分,重点关注多线性成分模型及其扩展方式、具有二阶或高阶优势的多维校正算法、多维校正方法使用过程中的一些关键问题;在应用方面,系统综述了近5年来二阶、三阶、四阶校正方法与不同高阶分析仪器相结合的代表性应用.

关键词：化学多维校正多维数据分析二阶优势高阶优势定量分析

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