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高等学校化学学报 2004年第10期25卷 1905-1908页

作者：陈凯翟春熙李文吴立新吴玉清张建平艾希成吉林大学超分子结构和材料教育部重点实验室长春130012 中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态和稳态结构国家重点实验室北京100080

采用时间分辨荧光光谱等手段研究了手性探针分子 L-[4-( 1 -芘基 ) ]丁酰基苯丙氨酸 ( PLP)与溶菌酶( Lys)、牛血清白蛋白 ( BSA)和人血清白蛋白 ( HSA)的结合过程及机理 ,探讨了三氯六氨合钴 ( Co HA)对不同复合体系内芘基的荧光猝灭作... 详细信息

采用时间分辨荧光光谱等手段研究了手性探针分子 L-[4-( 1 -芘基 ) ]丁酰基苯丙氨酸 ( PLP)与溶菌酶( Lys)、牛血清白蛋白 ( BSA)和人血清白蛋白 ( HSA)的结合过程及机理 ,探讨了三氯六氨合钴 ( Co HA)对不同复合体系内芘基的荧光猝灭作用 .结果表明 ,PLP在与血清白蛋白的结合过程中是以芘基插入到血清白蛋白疏水空腔中的方式与蛋白质结合的 ;而 PLP与

关键词：含芘手性探针分子蛋白质作用机理时间分辨荧光光谱荧光猝灭作用

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氧化锆负载氧化钌催化甲醇低温选择氧化合成甲酸甲酯的活性催化剂结构

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催化学报 2006年第10期27卷 840-842页

作者：李为臻刘海超北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院绿色化学中心北京100871

采用ZrO2负载的RuOx催化剂在低温(如373 K)下催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯,发现RuOx的结构可显著影响反应速率和产物选择性.在相近的甲醇转化率下,RuO42-物种的催化活性和对甲酸甲酯的选择性明显高于RuO2物种,表明在ZrO2表面构筑高活... 详细信息

采用ZrO2负载的RuOx催化剂在低温(如373 K)下催化甲醇选择氧化合成甲酸甲酯,发现RuOx的结构可显著影响反应速率和产物选择性.在相近的甲醇转化率下,RuO42-物种的催化活性和对甲酸甲酯的选择性明显高于RuO2物种,表明在ZrO2表面构筑高活性高选择性的RuO42-结构有利于获得高的甲酸甲酯产率.

关键词：甲醇选择氧化甲酸甲酯氧化锆氧化钌负载型催化剂结构效应

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丹酰基丝氨酸与桥联双环糊精作用机理的时间分辨荧光光谱研究

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高等学校化学学报 2005年第4期26卷 693-696页

作者：陈凯贾树岩郝雅琼吴立新吴玉清刘俊秋刘瑞斌张建平艾希成吉林大学超分子结构和材料教育部重点实验室长春130012 分子动态和稳态结构国家重点实验室中国科学院化学研究所分子科学中心北京100080

利用稳态、时间分辨荧光光谱,结合非线性最小二乘法拟合系统研究了手性探针分子丹酰-L-丝氨酸(DLS)与β-环糊精(β-CD)、2-位硒桥联β-CD(1)和2-位碲桥联β-CD(2)的复合及复合机理.对比研究了DLS与三种不同环糊精复合强度及复合方式的差... 详细信息

利用稳态、时间分辨荧光光谱,结合非线性最小二乘法拟合系统研究了手性探针分子丹酰-L-丝氨酸(DLS)与β-环糊精(β-CD)、2-位硒桥联β-CD(1)和2-位碲桥联β-CD(2)的复合及复合机理.对比研究了DLS与三种不同环糊精复合强度及复合方式的差别.结果表明,引入硒桥键不能使化合物1与丹酰基丝氨酸分子很好地复合;而引入碲桥键使化合物2对DLS分子的结合能力相对于β-CD有明显增强.

关键词：丹酰基丝氨酸硒桥联双环糊精碲桥联双环糊精非线性最小二乘法拟合时间分辨荧光光谱

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硅表面上构筑具有化学特性的图形的新方法

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物理化学学报 2001年第10期17卷 931-935页

作者：吴瑞阁欧阳贱华赵新生黄小华黄惠忠吴念祖分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学物理化学研究所北京100871

为了在硅基底上得到不同化学基团修饰的图形，在氢终止硅（ｌｌｌ）表面运用光刻技术和光化学反应结合来控制表面成膜反应的位置，并用ＡＦＭ、ＸＰＳ、接触角测定等验证了这种方法的可行性．

关键词：单层膜分子构筑光刻图形硅表面表面成膜反应氢终止化学修饰

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三维拓扑绝缘体antidot阵列结构中的磁致输运研究

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物理学报 2018年第4期67卷 198-204页

作者：敬玉梅黄少云吴金雄彭海琳徐洪起北京大学电子学系纳米器件物理与化学教育部重点实验室量子器件北京市重点实验室北京100871 北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室纳米化学研究中心北京100871

利用聚焦离子束刻蚀技术在拓扑绝缘体Bi_2Se_3薄膜中刻蚀了纳米尺度的反点(antidot)阵列,并对制作的三个器件进行了系统的电学输运测量研究.低温下,所有器件中都观察到明显的弱反局域化效应.通过对弱反局域化效应的分析,发现器件一(Dev... 详细信息

利用聚焦离子束刻蚀技术在拓扑绝缘体Bi_2Se_3薄膜中刻蚀了纳米尺度的反点(antidot)阵列,并对制作的三个器件进行了系统的电学输运测量研究.低温下,所有器件中都观察到明显的弱反局域化效应.通过对弱反局域化效应的分析,发现器件一(Dev-1,不含有antidot阵列)和器件二(Dev-2,含有周期较大的antidot阵列)是始终由一个导电通道主导的量子输运系统,但在器件三(Dev-3,含有周期较小的antidot阵列)中能明确观察到较低温度下存在两个独立的导电通道,而在较高温度下Dev-3表现为由一个导电通道主导的量子输运系统.

关键词：拓扑绝缘体 antidot阵列弱反局域化

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分化诱导剂PMDH的合成及晶体结构

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物理化学学报 2002年第6期18卷 545-549页

作者：宋相志刘广章士伟北京大学物理化学研究所分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

合成了分化诱导剂1,5-二[3,3’-（5,5-二甲基乙内酰脲）]戊烷（PMDH）,对合成方法和路线进行了优化,并通过元素分析。质谱、核磁和红外进行了表征.利用单晶X时线衍射仪测定了化合物的晶体结构,晶体属于三斜晶系,空间群为P1,晶体学参数为... 详细信息

合成了分化诱导剂1,5-二[3,3’-（5,5-二甲基乙内酰脲）]戊烷（PMDH）,对合成方法和路线进行了优化,并通过元素分析。质谱、核磁和红外进行了表征.利用单晶X时线衍射仪测定了化合物的晶体结构,晶体属于三斜晶系,空间群为P1,晶体学参数为:α=0.874（4）nm,b=1.1146（2）nm,c=1.720（3）nm,α=87.20（3）°,β=89.77（3）°,γ=85.12（3）°,V=1.6686（6）nm,Z=4.最终偏离因子R1=0.0651.分子中的碳链连接两个乙内酰脲五元环,五元环与和它相连的两个碳基氧原子呈平面结构,分子间存在较强的氢键.

关键词：合成六亚甲基二乙酰胺 1,5-二[3,3'-(5,5-二甲基乙内酰脲)]戊烷 PMDH 抗癌活性分化诱导剂晶体结构抗癌机理

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有机化学基本理论问题新的研究方法、新的观念和新的思维模式

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有机化学 2001年第11期21卷 949-953页

作者：虞忠衡中国科学院化学研究所，分子动态和稳态国家重点实验室，北京100080

有机化学基本理论研究的总结和回顾.15年来,在国家自然科学基金委员会的支持下,为了认识电子离域的本质,在量子化学领域,我们建立和发展了新的作用能分解方法和大型计算程序,发展和完善了轨道定域化程序.我们的方法可以为任何一个共轭分... 详细信息

有机化学基本理论研究的总结和回顾.15年来,在国家自然科学基金委员会的支持下,为了认识电子离域的本质,在量子化学领域,我们建立和发展了新的作用能分解方法和大型计算程序,发展和完善了轨道定域化程序.我们的方法可以为任何一个共轭分子(无论是平面的还是非平面的,是含共轭双键的还是含累积双键的),提供一个π与σ体系彻底分离的片断分子轨道基组.这个轨道基组不仅满足分子特殊的对称性,而且还具有确切的电子占据数.与Huckel理论完全不同,我们强调:π电子的离域除了对它原先的定域π体系有强烈的失稳定作用外,它还可通过π-σ空间作用,对σ构架产生强烈的稳定作用.据此,我们提出了芳环化合物新的分类准则,揭示了芳香环流起因的必要条件,定义环的刚度为芳香性的一个新判据.发现,分子内基团间的局部作用(CT和EX)同它们对分子整体性能的影响是完全相反的.就构象而言,稳定的cT作用是相斥的,失稳定的EX作用是相吸的;就电子转移而言,大的EX作用是电荷转移的助动力.其助动性在于,它能降低因CT作用而产生的给体自身对电荷转移的阻力.论证了,在二苯乙烯类分子中,π-π共轭,π-σ超共轭和σ-σ非键轨道作用都是失稳定的.与σ-σ和π-σ作用相比,π-π作用对于分子构像的影响是非常微弱的.与经典的思维模式相反,有机分子总是倾向于较小的失稳定,而不是较大的稳定.为了维持尽可能最稳定的电子总能量,在σ-σ作用的驱动下,共轭基团应该尽量地偏离共平面.阻止分子扭曲的(非电子作用力)是核排斥力.因此,一个空间拥挤的构象可以是能量有利的构象.在我们的研究中,经典有机结构理论的整体因果关系已经全面地被颠倒.

关键词：电子离域结构理论新能量分解法 CT EX 电荷转移芳香性分子构象有机化学基本理论共轭效应电子交换作用分子构象

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低温甲烷氧化偶联Li-ZnO/La_2O_3催化剂

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物理化学学报 2006年第8期22卷 1040-1042页

作者：侯思聪刘凌涛寇元北京大学化学与分子工程学院北京大学绿色化学研究中心北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

采用浸渍法制备了Li-ZnO/La2O3催化剂并考察了其低温催化甲烷氧化偶联反应性能.反应条件下,在考察的w(Li)=2%和w(ZnO)=20%的Li-ZnO/La2O3在680℃得到了甲烷转化率为27.3%,C2选择性为65.2%,C2收率为17.8%的结果;在700℃,C2收率达到21.8%.... 详细信息

采用浸渍法制备了Li-ZnO/La2O3催化剂并考察了其低温催化甲烷氧化偶联反应性能.反应条件下,在考察的w(Li)=2%和w(ZnO)=20%的Li-ZnO/La2O3在680℃得到了甲烷转化率为27.3%,C2选择性为65.2%,C2收率为17.8%的结果;在700℃,C2收率达到21.8%.Raman和XPS表征结果表明,催化剂低温催化性能与表面的活性吸附氧物种含量相关;La2O2CO3物种可能是提高催化剂的C2选择性的关键.

关键词：甲烷氧化偶联低温 Li-ZnO/La2O3 吸附氧种 La2O2CO3

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高比表面纳米MgO的制备及其影响因素研究

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物理化学学报 2006年第7期22卷 804-808页

作者：管洪波王培王晖赵璧英朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院物理化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

在溶液中采用不同的原料制备了三种前体MgC2O4·2H2O,经高温焙烧得到高比表面MgO.用XRD、BET、TEM和TG-DTA等表征手段对前体及产物MgO进行了表征.结果表明,以醋酸镁和草酸为原料制备前体草酸镁并在焙烧过程中消除水汽的影响是得到... 详细信息

在溶液中采用不同的原料制备了三种前体MgC2O4·2H2O,经高温焙烧得到高比表面MgO.用XRD、BET、TEM和TG-DTA等表征手段对前体及产物MgO进行了表征.结果表明,以醋酸镁和草酸为原料制备前体草酸镁并在焙烧过程中消除水汽的影响是得到高比表面MgO的关键.最优条件下制备的样品经520℃焙烧后比表面积高达534m·2g-1,晶粒尺寸仅为4～5nm的MgO粒子堆积成一定程度上长程有序的介孔结构,并具有十分优良的抗高温烧结性能.650℃和800℃焙烧2h后,其比表面积仍分别高达229m·2g-1和134m·2g-1.

关键词：纳米MgO 草酸镁高比表面积孔结构

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类囊体膜光系统Ⅱ中超氧阴离子生成机制的研究

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高等学校化学学报 2002年第5期23卷 979-981页

作者：孙健刘科徐英凯陈中伟刘扬中国科学院化学研究所分子科学中心分子动态和稳态结构国家重点实验室北京100080

对高等植物类囊体膜的研究表明，易于损伤生物体的超氧阴离子自由基（O2- ）可以在其光系统Ⅱ（PSⅡ）中大量生成，并且可能是导致光系统的光抑制和光破坏现象的主要根源之一[1－3]．然而，由于超氧阴离子自由基化学性质活泼，而且生物... 详细信息

对高等植物类囊体膜的研究表明，易于损伤生物体的超氧阴离子自由基（O2- ）可以在其光系统Ⅱ（PSⅡ）中大量生成，并且可能是导致光系统的光抑制和光破坏现象的主要根源之一[1－3]．然而，由于超氧阴离子自由基化学性质活泼，而且生物体中含量很低，因此受物理检测手段的局限，对于PSⅡ中O2-的生成机制所知甚少．

关键词：类囊体膜光系统Ⅱ 氧阴离子自由基生成机制活性氧自旋捕捉-ESR 植物光合作用

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