检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2010年第7期26卷 1879-1886页

作者：张胜红张鸿鹏李为臻张伟黄华刘海超北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以... 详细信息

以纯的单斜氧化锆(m-ZrO2)和四方氧化锆(t-ZrO2)为载体,采用浸渍法分别合成了具有不同MoOx表面密度的MoOx/m-ZrO2和MoOx/t-ZrO2催化剂,并结合粉末X射线衍射,Raman光谱和H2程序升温还原等技术表征了不同ZrO2晶相对MoOx分散状态、结构以及甲醇氧化反应性能的影响.在低于锆表面MoOx的单层分散阈值(～5nm-2)时,m-ZrO2比t-ZrO2能够更有效地分散MoOx,形成高分散的孤立或二维结构的MoOx物种,避免了晶相MoO3的出现.当Mo表面密度超过单层分散阈值后,经过600℃焙烧,MoOx与ZrO2载体发生固相反应生成晶相ZrMo2O8,m-ZrO2比t-ZrO2更有利于ZrMo2O8的生成.提高Mo表面密度,催化剂表面的酸性随之增强,说明晶相ZrMo2O8比分散的MoOx物种具有更强的酸性.t-ZrO2与MoOx作用形成的强酸中心更有利于催化甲醇脱水生成二甲醚,但m-ZrO2使得MoOx具有更高的氧化还原能力和催化甲醇选择氧化反应的活性.ZrO2晶相对MoOx/ZrO2催化剂影响的研究结果将有助于研究VOx等其它金属氧化物催化剂以及发展酸性和氧化还原性双功能催化剂体系.

关键词：选择氧化单斜氧化锆四方氧化锆晶相效应氧化钼甲醇

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在单个分子水平上研究罗丹明标记的磷脂分子的扩散(英文)

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物理化学学报 2000年第5期16卷 393-397页

作者：柳汀汀罗国斌应立明赵新生北京大学物理化学研究所和分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

利用共焦荧光显微镜在单个分子水平上检测了罗丹明标记的磷脂分子(T1 391 )在溶液中和玻璃表面的扩散行为 ,并获得了单个分子分辨的荧光成像 .用穿越时间分布函数拟合分子通过焦点时发射荧光信号的宽度分布 ,得到　T1 391分子在水溶液... 详细信息

利用共焦荧光显微镜在单个分子水平上检测了罗丹明标记的磷脂分子(T1 391 )在溶液中和玻璃表面的扩散行为 ,并获得了单个分子分辨的荧光成像 .用穿越时间分布函数拟合分子通过焦点时发射荧光信号的宽度分布 ,得到　T1 391分子在水溶液中的扩散常数为 2 .3× 1 0 - 6 cm2 ·s- 1,　在亲水玻璃表面上的扩散常数为 3.4× 1 0 - 8cm2 ·s- 1.部分磷脂分子与玻璃表面发生强吸附作用 ,其停留在焦点内的时间较长 ,特征穿越时间为

关键词：单个分子检测罗丹明标记扩散磷脂分子

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气液界面胶体球刻蚀法制备二维有序多孔薄膜

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化学学报 2015年第9期73卷 869-876页

作者：李扬齐利民北京分子科学国家实验室分子动态与稳态国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调... 详细信息

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调变等优点.近年来,我们课题组利用气液界面胶体球刻蚀法实现了包括多种无机物纳米网、纳米碗阵列和纳米网-纳米碗复合阵列在内的一系列自支撑二维有序多孔薄膜的可控制备,考察了其二维光子晶体性质,并研究了其在刻蚀掩膜、溶剂检测、生物传感、电阻开关器件、光电化学分解水等方面的应用.本文在重点介绍我们课题组研究进展的同时,也简要总结了该领域的整体发展状况并展望了该领域的今后发展方向.

关键词：单层胶体晶体胶体球刻蚀法气液界面二维有序纳米结构自支撑多孔薄膜纳米网纳米碗阵列

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一氧化氮选择还原锡锆固溶体催化剂的结构特性

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物理化学学报 2003年第6期19卷 498-503页

作者：尉继英朱月香段连运谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京100871

采用双股并流共沉淀方法制备了SnO2含量从10%至90%的锡锆体系DeNOx催化剂,用XRD、微区电子衍射、FT-Raman及FT-IR等技术深入研究了锡锆体系氧化物的结构及其随组成的变化规律.结果表明,由于Sn4+与Zr4+离子半径接近,SnO2与ZrO2易于形成... 详细信息

采用双股并流共沉淀方法制备了SnO2含量从10%至90%的锡锆体系DeNOx催化剂,用XRD、微区电子衍射、FT-Raman及FT-IR等技术深入研究了锡锆体系氧化物的结构及其随组成的变化规律.结果表明,由于Sn4+与Zr4+离子半径接近,SnO2与ZrO2易于形成固溶体,并随组成变化表现出不同的结构特征.纯ZrO2为单斜相,当少量Sn4+(SnO2≤20%)进入ZrO2晶格时形成四方相富锆固溶体,Sn4+起到稳定ZrO2四方相的作用;随着SnO2含量的增大,结构从无定形或微晶态的富锆固溶体(含SnO230～50%)经富锆固溶体与金红石结构的富锡固溶体在55%SnO2含量的共存状态变化到具有金红石结构的富锡固溶体(SnO2≥60%).FT-Raman和FT-IR光谱测试证明,Zr进入SnO2晶格使得Sn-O键的结合减弱,Sn离子上的有效正电荷减小,降低了SnO2对丙烯的燃烧能力,从而提高了对NO的还原活性.

关键词：一氧化氮选择还原锡锆固溶体催化剂结构特性汽车尾气金红石结构

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前驱体对Ba/(Pt/γ-Al_2O_3)催化剂NO_x存储性能的影响

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催化学报 2007年第8期28卷 730-736页

作者：王晖段连运谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx... 详细信息

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx存储性能.结果表明,不同前驱体在Pt/γ-Al2O3载体表面的分散能力不同.前驱体为Ba(NO3)2时,Ba的分散阈值为0.047 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比),而前驱体为Ba(CH3COO)2时,Ba的分散阈值为0.149 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比).经高温焙烧后,前驱体的分散容量决定催化剂中Ba物种的分散容量.在NOx存储性能评价实验中,以Ba(CH3COO)2为前驱体时,催化剂的NOx等温吸附穿透时间最长为23 min,而以Ba(NO3)2为前驱体时,具有相同Ba含量的催化剂的穿透时间为13 min.因此,在制备NOx存储还原催化剂时,选择易分散的前驱体Ba(CH3COO)2可以获得较高的NOx存储活性的催化剂.

关键词：硝酸钡醋酸钡氮氧化物存储单层分散稀燃

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环戊二烯分子内 π电子的离域是失稳定的──分子内 π和σ轨道分离法

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高等学校化学学报 2000年第3期21卷 421-426页

作者：虞忠衡宣正乾中国科学院化学研究所分子动态与稳态国家重点实验室北京100080

为环戊二烯分子中非平面片断的片断轨道的建立提供了一个新的方法和计算程序 .分子内的Morokuma作用能的计算表明 ,“π电子的离域是失稳定的”与“离域的π体系是失稳定的”是两个完全不同的概念 .π电子离域的结构效应完全取决于 σ... 详细信息

为环戊二烯分子中非平面片断的片断轨道的建立提供了一个新的方法和计算程序 .分子内的Morokuma作用能的计算表明 ,“π电子的离域是失稳定的”与“离域的π体系是失稳定的”是两个完全不同的概念 .π电子离域的结构效应完全取决于 σ体系对离域的作用 .在环戊二烯分子中 ,π电子的离域和离域的π体系均是失稳定的 .在苯分子中 ,π电子的离域是失稳定的 ,它的离域π体系也是失稳定的 .但在 D6 h中 ,离域 π体系是“较小失稳定”的 .应该强调 π与 σ电子间空间作用对分子性能的重大影响 ,以改变经典有机结构理论重 π轻

关键词：共轭效应轨道作用环戊二烯 π电子离域

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臭氧与二乙胺和三乙胺气相反应的速率常数(英文)

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物理化学学报 2010年第7期26卷 1768-1772页

作者：盖艳波葛茂发王炜罡中国科学院化学研究所、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100190

利用自制的烟雾箱系统研究了臭氧与二乙胺和三乙胺的气相反应动力学.实验过程中保证二乙胺和三乙胺浓度远远大于臭氧浓度,使得实验在准一级条件下进行.加入环己烷以消除实验过程中可能产生的OH自由基对反应的影响.在(298±1)K和1.01... 详细信息

利用自制的烟雾箱系统研究了臭氧与二乙胺和三乙胺的气相反应动力学.实验过程中保证二乙胺和三乙胺浓度远远大于臭氧浓度,使得实验在准一级条件下进行.加入环己烷以消除实验过程中可能产生的OH自由基对反应的影响.在(298±1)K和1.01×105Pa条件下,测得臭氧与二乙胺和三乙胺反应的绝对速率常数值分别为(1.33±0.15)×10-17和(8.20±1.01)×10-17cm3·molecule-1·s-1.与文献中已有的其它胺类的臭氧反应数据比较后发现,臭氧与胺的反应可以用亲电反应机制来解释.另外,通过对比发现,臭氧与三取代的烷基胺类的反应速率要远远大于其与二取代的烷基胺类的反应速率.这在一定程度上可有助于解释外场观测到的气溶胶相中二烷基胺盐较多的事实.利用测得的速率常数和大气中臭氧浓度,还估算了二乙胺和三乙胺与臭氧反应的大气寿命.结果显示,与臭氧的反应是二乙胺和三乙胺在大气中的一种重要的消除途径,尤其是在污染严重地区.

关键词：动力学臭氧二乙胺三乙胺速率常数

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溶剂热法合成纯单斜和四方晶相氧化锆中的溶剂效应

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物理化学学报 2008年第12期24卷 2172-2178页

作者：李为臻刘海超北京大学化学与分子工程学院绿色化学中心、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

在以水或甲醇为溶剂,通过溶剂热反应合成纯单斜相或四方相氧化锆的前期工作基础上,利用X射线衍射手段研究了硝酸氧锆(ZrO(NO3)2·2H2O)和尿素的溶剂热反应产物——水合ZrO2的物相结构在不同反应温度、反应时间及后处理温度等条件下... 详细信息

在以水或甲醇为溶剂,通过溶剂热反应合成纯单斜相或四方相氧化锆的前期工作基础上,利用X射线衍射手段研究了硝酸氧锆(ZrO(NO3)2·2H2O)和尿素的溶剂热反应产物——水合ZrO2的物相结构在不同反应温度、反应时间及后处理温度等条件下的变化过程,提出了不同晶相氧化锆的形成、转变以及稳定的可能机理.不论在水还是甲醇溶液中,最初水解得到的水合ZrO2沉淀即晶相氧化锆前体都具有四方对称性结构.在水热反应条件下,氧化锆沉淀物发生Ostwald熟化(溶解-沉淀)过程,四方对称性结构转变为热力学稳定的单斜对称性结构.而在甲醇热反应条件下,氧化锆沉淀物不溶于甲醇,从而Ostwald熟化过程被抑制,使得四方对称性结构得以保持;同时,尿素与水合锆沉淀物反应脱除所含的结晶水,形成更刚性的四方对称性结构,这样使得高温热处理(400℃)只能促进其晶化过程,但不改变其对称性.因而,不同溶剂对氧化锆沉淀物溶解性的差异以及造成的氧化锆沉淀物与尿素反应性能的差异可能是溶剂热反应合成单一晶相氧化锆的关键因素.

关键词：氧化锆单斜相四方相溶剂热合成溶剂效应尿素水解

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共轭效应和芳香性本质的争论和它们的历史发展

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有机化学 2000年第6期20卷 882-888页

作者：虞忠衡彭晓琦宣正乾中国科学院化学研究所分子动态和稳态国家重点实验室北京100080

“共轭效应是稳定的”是有机化学的最最基本原理之一。但是,自30年代起,键长平均化,4N+2芳香性理论,苯环D_(6h)构架的起因,分子的构象和共轭效应的因果关系,π-电子离域的结构效应等已经受到了广泛的质疑。其中,最引人注目的是Vollhard... 详细信息

“共轭效应是稳定的”是有机化学的最最基本原理之一。但是,自30年代起,键长平均化,4N+2芳香性理论,苯环D_(6h)构架的起因,分子的构象和共轭效应的因果关系,π-电子离域的结构效应等已经受到了广泛的质疑。其中,最引人注目的是Vollhardt等合成了中心苯环具有环己三烯几何特征的亚苯类化合物,Stanger等合成了键长平均化,但长度在0.143～0.148nm的苯并类衍生物。最近(1999年),Stanger又获得了在苯环中具有单键键长的苯并类化合物。在理论计算领域,争论主要表现在计算方法上,集中在如何将作用能分解成π和σ两部分。随着论战的发展,作用能分解法在有机化学中的应用不断地发展和完善,Hückel理论在有机化学中的绝对权威也受到了挑战。为此,简要地介绍了能量分解法的发展史,对Kollma法的合理性提出了质疑。此外特别介绍了我们新的能量分解法,及在共轭效应和芳香性的研究中的新观点和新的思维模式。

关键词：共轭效应有机结构理论芳香性 π-电子离域

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新型Trolox-壳聚糖纳米颗粒的制备及抗氧化效应

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高等学校化学学报 2011年第5期32卷 1013-1015页

作者：韩璐杜立波贾宏瑛田秋刘扬中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190

氧化应激是癌症、动脉粥样硬化和神经退行性疾病等多种慢性疾病的重要病因之一.抗氧化剂对于这些疾病的抵御作用引起了人们的关注.目前,抗氧化剂在抗氧化应激方面的应用研究存在两大问题亟需解决：一是水溶性差;二是生物利用效率低.壳... 详细信息

氧化应激是癌症、动脉粥样硬化和神经退行性疾病等多种慢性疾病的重要病因之一.抗氧化剂对于这些疾病的抵御作用引起了人们的关注.目前,抗氧化剂在抗氧化应激方面的应用研究存在两大问题亟需解决：一是水溶性差;二是生物利用效率低.壳聚糖纳米颗粒具有可生物降解及生物相容性好等优点,已被作为一种载体广泛用于输送各种生物大分子,如蛋白多肽、DNA和siRNA等;

关键词：壳聚糖纳米颗粒水溶性维生素E 抗氧化活性

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