检索结果-内蒙古大学图书馆

科学通报 2022年第14期67卷 1498-1507页

作者：李硕褚泰伟北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy,BNCT)面临的严峻挑战之一就是缺少精确的剂量测算体系.核素成像是一种非侵入且能提供体内硼携带剂分布的技术.本文介绍了核素成像中硼携带剂的放射性核素标记方法的研究进展.^(18)F标记... 详细信息

硼中子俘获治疗(boron neutron capture therapy,BNCT)面临的严峻挑战之一就是缺少精确的剂量测算体系.核素成像是一种非侵入且能提供体内硼携带剂分布的技术.本文介绍了核素成像中硼携带剂的放射性核素标记方法的研究进展.^(18)F标记的4-硼-L-苯丙氨酸(^(18)F-BPA)最早是由亲电取代法制备的,也是研究最多的一种放射性标记的硼携带剂.研究表明,BPA和^(18)F-BPA在正常组织/器官中具有相似的药代动力学.[^(18)F]-FBPA也可以从高价碘叶立德前体进行亲核氟化反应得到,该方法标记时间较短,比活度高.作为靶向肿瘤的正电子发射断层扫描显像剂,^(18)F标记的含硼酪氨酸衍生物([^(18)F]-FBY)可以通过同位素交换法非常高效地制备.利用亲电碘化反应可以对巢式和闭式的碳硼烷进行放射性碘(^(131)I和^(125)I)的标记.利用同位素交换反应也可以实现放射性碘标记碳硼烷衍生物,但是标记产物比活度较低.在水溶液中可以制备[^(99m)Tc(CO)_(3)]^(+)标记的碳硼烷,以及^(99m)Tc标记的BPA.总的来说,放射性核素标记的硼携带剂还处于起步阶段,在后期发展中需要考虑多方面因素,主要包括放射性核素选择、放射性核素标记位置的选择、标记方法的选择、标记化合物稳定性及其影响因素、给药方式和给药时间等.

关键词：标记同位素交换亲电碘化反应亲核氟化反应

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Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附及碳酸根和磷酸根对其吸附的影响

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物理化学学报 2022年第3期38卷 74-82页

作者：常明凯胡娜李遥鲜东帆周万强王静一时燕琳刘春立北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家研究中心北京100871

锕系核素在处置库围岩和缓冲回填材料中的吸附和迁移参数是处置库安全评价的重要数据模块之一,而Eu(Ⅲ)由于其与三价锕系元素An(Ⅲ)相似的离子半径和化学性质常被用于模拟三价锕系元素的化学行为。本文通过批式吸附实验研究了固液比、... 详细信息

锕系核素在处置库围岩和缓冲回填材料中的吸附和迁移参数是处置库安全评价的重要数据模块之一,而Eu(Ⅲ)由于其与三价锕系元素An(Ⅲ)相似的离子半径和化学性质常被用于模拟三价锕系元素的化学行为。本文通过批式吸附实验研究了固液比、接触时间、离子强度、p H、碳酸根及磷酸根等对Eu(Ⅲ)在蒙脱石上吸附的影响,重点关注了吸附机理和表面种态。研究结果表明,低p H时Eu(Ⅲ)在蒙脱石上的吸附方式为外层配位吸附,近中性时为内层配位吸附,高p H时则以表面沉淀的方式被吸附。离子强度的增大对Eu(Ⅲ)在低p H时的吸附产生抑制作用。低p H时碳酸根对Eu(Ⅲ)吸附的影响不明显,但在高p H时其会改变Eu(Ⅲ)的表面吸附种态。尽管磷酸根本身的吸附非常弱,但磷酸根会显著增强Eu(Ⅲ)的吸附。X射线光电子能谱结果和磷酸根吸附实验说明Eu(Ⅲ)在蒙脱石表面上形成了Eu PO4沉淀。本工作研究了蒙脱石/Eu(Ⅲ)二元体系和蒙脱石/Eu(Ⅲ)/阴离子三元体系的吸附行为,并用光谱技术探究了其吸附种态,为理解三价锕系核素在蒙脱石上的吸附行为提供了重要参考。

关键词：矿物-水界面吸附荧光表面配位沉淀

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温度对^(75)Se(Ⅳ)在我国北山花岗岩中扩散影响的再思考

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核化学与放射化学 2023年第4期45卷 284-294页

作者：王春丽杨小雨鲜东帆祝兆文生态环境部核与辐射安全中心北京100082 北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

本文对Se在我国高放废物地质处置库预选围岩北山花岗岩中的扩散研究进行了总结,包括研究方法、获取的有关数据以及尚待开展的工作等,重点分析了温度对^(75)Se(Ⅳ)在北山花岗岩中扩散的影响及可能的影响机制,旨在为国内同行提供有益参考。

关键词：扩散 Se 北山花岗岩温度

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利用CHEMSPEC软件计算某铀矿浸出液中铀和其他特征元素的种态分布

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核化学与放射化学 2024年第6期46卷 587-593,I0004页

作者：陈亚雯周万强刘正邦郭宁牛玉清王祥云翁海成刘春立北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 铜陵学院建筑工程学院安徽铜陵244061 核工业北京化工冶金研究院北京101149

在地浸采铀过程中,浸出液的化学组分和现场水文地球化学条件共同影响了铀的存在形式,即铀的化学种态。铀的化学种态对其在地浸过程中的物理化学行为具有重要的影响。本工作利用北京大学自主编写的种态分析软件CHEMSPEC计算了某铀矿浸出... 详细信息

在地浸采铀过程中,浸出液的化学组分和现场水文地球化学条件共同影响了铀的存在形式,即铀的化学种态。铀的化学种态对其在地浸过程中的物理化学行为具有重要的影响。本工作利用北京大学自主编写的种态分析软件CHEMSPEC计算了某铀矿浸出液中铀和其他特征元素的种态及种态分布,并研究了pH和铀初始浓度等因素对种态及其分布的影响。计算结果表明,铀的化学种态受pH和铀的初始浓度影响较大:铀可以在酸性条件下(pH≈5.0)生成菱铀矿(rutherfordine)沉淀,沉淀量随铀初始浓度的增加而增大;当pH增大到5.5时,菱铀矿沉淀会发生溶解。钙和镁在强酸性条件下以游离的Ca^(2+)和Mg^(2+)形式存在,在pH>6.6时会生成白云石(dolomite)和菱镁石(magnesite)沉淀。含有碳酸氢根类盐的优势种态在酸性条件下为水溶性CO_(2),在碱性条件下转变为CO_(3)^(2-);在碱性条件下参与生成菱镁石沉淀和白云石沉淀的碳酸根只约占总量的5%。在所研究的pH范围内,硫元素在地浸溶液体系中均以游离的SO_(4)^(2-)形式存在,pH对其种态分布的影响较小。本工作计算的某真实地浸溶液中铀与其它特征元素的种态分布,及可能生成的沉淀物种,对提高铀的浸出率有重要意义。

关键词：地浸采铀种态分布铀地球化学计算

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北山地下水中三元铀酰配合物的化学种态分析

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核化学与放射化学 2024年第5期46卷 499-505,I0004页

作者：吴思远陈亚雯郭宁李杰彪田强西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室材料与化学学院四川绵阳621010 北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 核工业北京地质研究院北京100029

获知地下水环境中放射性核素的化学种态,对于理解其吸附、迁移和扩散行为至关重要。利用水文地球化学模拟软件PHREEQC,计算了BS03(pH=9.43)和BS05(pH=7.51)两种北山深部地下水中铀(铀酰)的种态分布,重点分析了pH、温度和初始铀浓度等因... 详细信息

获知地下水环境中放射性核素的化学种态,对于理解其吸附、迁移和扩散行为至关重要。利用水文地球化学模拟软件PHREEQC,计算了BS03(pH=9.43)和BS05(pH=7.51)两种北山深部地下水中铀(铀酰)的种态分布,重点分析了pH、温度和初始铀浓度等因素的影响。研究结果表明,铀在弱酸性条件下,主要以UO_(2)CO_(3)(aq)和(UO_(2))_(2)CO_(3)(OH)_(3)^(-)存在;在中性至弱碱性条件下,主要以CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)存在,且碳酸铀酰钙的含量远高于碳酸铀酰镁。随着温度的升高,Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))3(aq)、CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)和UO_(2)(CO_(3))_(3)^(4-)逐渐分解。当初始铀浓度为4×10^(-4)~1×10^(-1)mmol/L时(t=25℃),北山深部地下水中铀的优势种态为Ca_(2)UO_(2)(CO_(3))_(3)(aq)(摩尔分数x>62%)和CaUO_(2)(CO_(3))_(3)^(2-)(x≈35%)三元配合物。研究结果对于分析关键放射性元素铀在高水平放射性废物处置库中的释放和迁移机制具有重要作用。

关键词：碳酸铀酰钙种态分布 PHREEQC 北山地下水

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基于离子液体萃取体系宏观超分子组装的锶分离

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核化学与放射化学 2022年第1期44卷 52-60页

作者：史策熊世杰沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

Sr的分离在放射性资源的回收利用领域有着重要意义。离子液体萃取Sr的体系得到了极大的拓展,但是很难实现Sr、Cs之间的完全分离。放射性废液的问题也关系着离子液体体系在乏燃料后处理领域的应用。本工作研究了Sr在离子液体萃取体系中... 详细信息

Sr的分离在放射性资源的回收利用领域有着重要意义。离子液体萃取Sr的体系得到了极大的拓展,但是很难实现Sr、Cs之间的完全分离。放射性废液的问题也关系着离子液体体系在乏燃料后处理领域的应用。本工作研究了Sr在离子液体萃取体系中的界面宏观超分子组装,并开展了其在锶铯分离领域的应用基础研究。首先发现并研究了Sr^(2+)在离子液体萃取体系中界面上的宏观超分子组装(MSA)行为,可实现宏观超分子组装的离子液体为C_(n) OHmimNTf_(2)(n=2、3),萃取剂为正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦(CMPO)和N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺(TODGA)。通过质谱、核磁、红外、理论计算等方法分析了Sr宏观超分子组装体(Sr-MSA)的结构,提出了形成Sr-MSA过程的三级组装机理,即Sr^(2+)与CMPO配体形成配合物并与C_(2)OHmim^(+)发生阳离子交换,进入离子液体相;配合物通过相互间的静电吸引、氢键、疏水作用、长碳链等非共价作用形成纳米尺度组装体,并可生长至介观;介观组装体逐渐转移至界面并进一步生长至宏观尺度的中间体;多个宏观中间体在Marangoni效应产生的界面牵引作用下发生MSA,最终组装为单个Sr-MSA。最后,开发了Sr的选择性分离方法,成功实现了水溶液中Sr^(2+)的一步法选择性提取和固化。形成的Sr-MSA可用镊子夹出从而简单实现Sr^(2+)从水溶液中的选择性分离。该法在高酸度环境下仍可适用,在高酸度场景如乏燃料后处理中有潜在应用价值。

关键词：锶宏观超分子组装萃取离子液体 Marangoni效应

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萃取过程中微观到宏观的多尺度超分子组装——离子液体的特异性功能

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核化学与放射化学 2022年第1期44卷 1-14页

作者：史策沈兴海北京分子科学国家研究中心放射化学与辐射化学重点学科实验室应用物理与技术研究中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

液-液萃取体系中萃取剂和萃合物可能具有表面活性,从而形成多种超分子组装体如囊泡、胶束等。这些超分子组装过程通常均局限于微观或介观尺度,针对萃取体系界面的研究也主要集中在微观和介观尺度。最近,本课题组发现萃取体系界面形成宏... 详细信息

液-液萃取体系中萃取剂和萃合物可能具有表面活性,从而形成多种超分子组装体如囊泡、胶束等。这些超分子组装过程通常均局限于微观或介观尺度,针对萃取体系界面的研究也主要集中在微观和介观尺度。最近,本课题组发现萃取体系界面形成宏观超分子组装(MSA)新现象。通过MSA体系可以从宏观尺度分析萃取过程的界面行为。MSA过程发生在离子液体萃取体系,为研究离子液体体系中复杂的超分子作用提供了新思路。本文主要围绕萃取过程中微观到宏观的不同尺度超分子组装行为进行评述。首先总结了萃取体系中的微观界面性质和离子交换行为。进一步地,对萃取体系中介观尺度的超分子组装进行了分析总结。最后,重点介绍了离子液体萃取体系界面上MSA过程的机理及其分离应用。一方面,该过程提供了新的萃取分离方法;另一方面,离子液体体系界面在MSA过程中呈现出持续的Marangoni效应,为MSA领域的一个重要科学问题即持续推动力问题的解决,提供了新的途径。

关键词：萃取宏观超分子组装离子液体液-液界面 Marangoni效应

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U(Ⅵ)在缓冲回填材料高庙子膨润土胶体上的吸附

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核化学与放射化学 2021年第2期43卷 176-182,I0004页

作者：林志茂鲜东帆周万强刘春立北京分子科学国家实验室放射化学与辐射化学重点学科实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

甘肃北山地区是目前我国高放废物地质处置库的重点预选场址,内蒙古高庙子膨润土为首选缓冲回填材料。在处置库安全评价中需要考虑可能存在的地下水侵蚀形成膨润土胶体负载核素迁移的情况。以产自内蒙古自治区兴和县高庙子矿区Ⅲ号矿层... 详细信息

甘肃北山地区是目前我国高放废物地质处置库的重点预选场址,内蒙古高庙子膨润土为首选缓冲回填材料。在处置库安全评价中需要考虑可能存在的地下水侵蚀形成膨润土胶体负载核素迁移的情况。以产自内蒙古自治区兴和县高庙子矿区Ⅲ号矿层的膨润土为原料提取膨润土胶体,研究其稳定性,通过批式吸附实验研究了溶液pH、背景电解质浓度等对U(Ⅵ)在高庙子膨润土胶体上吸附的影响。结果表明:酸性条件下,高庙子膨润土胶体对U(Ⅵ)的吸附随pH上升而增强,吸附分配系数在pH≈7时达到峰值;碱性条件下,胶体对U(Ⅵ)的吸附则随pH上升而减弱;在本研究所选取范围内,背景电解质NaClO 4浓度对U(Ⅵ)在高庙子膨润土胶体上的吸附影响不大。

关键词：高庙子膨润土胶体 U(Ⅵ) 胶体吸附

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^(225)Ac-^(213)Bi发生器的制备与使用

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中华核医学与分子影像杂志 2022年第6期42卷 330-334页

作者：陈俊艺刘宇徐梦欣刘志博北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家研究中心、北京大学放射化学与辐射化学重点学科实验室北京100871 北京大学前沿交叉学科研究院、北大-清华生命科学联合中心北京100871

目的:构建简便可用的^(225)Ac-^(213)Bi发生器,为研发靶向α治疗药物提供短半衰期α核素^(213)Bi。方法:以DIPEX树脂作为发生器固定相,采用Sep-Pak Alumina N Plus Light Cartridge小柱作为柱体构建发生器,以盐酸作为淋洗液。使用γ能... 详细信息

目的:构建简便可用的^(225)Ac-^(213)Bi发生器,为研发靶向α治疗药物提供短半衰期α核素^(213)Bi。方法:以DIPEX树脂作为发生器固定相,采用Sep-Pak Alumina N Plus Light Cartridge小柱作为柱体构建发生器,以盐酸作为淋洗液。使用γ能谱对淋洗所得的^(213)Bi进行纯度分析,验证使用活度计对^(225)Ac与^(213)Bi活度进行测量的方法。研究不同浓度盐酸溶液及不同保存状态下发生器的洗脱曲线,确定最佳使用方案。结果:使用商品化^(225)Ac、100 mg DIPEX树脂和Sep-Pak Alumina N Plus Light Cartridge小柱构建柱体积为0.35 ml的^(225)Ac-^(213)Bi发生器,通过注射盐酸淋洗获得^(213)Bi;获得^(213)Bi的γ能谱纯净,测定半衰期为(45.75±0.12)min,与理论值(45.6 min)一致。CRC^(R)活度计刻度号#086和#018可用于测量^(225)Ac和^(213)Bi活度,平均测量误差分别为-2.6%和+0.2%。^(225)Ac-^(213)Bi发生器使用2 mol/L盐酸作为淋洗液,320μl淋洗体积可获得90%洗脱率;发生器应在淋洗溶液中保存,避免干燥。结论:构建的^(225)Ac-^(213)Bi发生器可制备^(213)Bi用于靶向α治疗。

关键词：放射性核素发生器锕铋

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咪唑溴盐离子液体接枝修饰共价有机框架材料的辐射合成及其吸附性能研究

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同位素 2023年第5期36卷 499-507页

作者：张书铭王月李久强彭静翟茂林北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家研究中心北京100871

在乏燃料后处理及核环境修复等领域,设计合成高效、高选择性分离TcO-4及其模拟物ReO-4的吸附剂材料具有重要意义。共价有机框架(COF)材料是一种结晶多孔聚合物材料,在放射性核素分离方面具有独特优势。本研究首先合成一种富含乙烯基的二... 详细信息

在乏燃料后处理及核环境修复等领域,设计合成高效、高选择性分离TcO-4及其模拟物ReO-4的吸附剂材料具有重要意义。共价有机框架(COF)材料是一种结晶多孔聚合物材料,在放射性核素分离方面具有独特优势。本研究首先合成一种富含乙烯基的二维COF材料(TbDa-COF),通过γ射线预辐射引发接枝方法,将离子液体1-乙烯基-3-乙基咪唑溴盐(C_(2)vimBr)成功接枝到TbDa-COF上,辐射接枝后材料仍保持良好的结晶性和多孔性。结果表明,影响接枝率的主要因素为单体溶液浓度,随着C_(2)vimBr浓度增加,接枝率呈上升趋势,而溶剂种类对接枝率的影响较小。所制备的[C_(2)vimBr]-TbDa-COF材料对ReO-4具有优异的吸附分离性能,可在2 min内达到吸附平衡,饱和吸附量可达420 mg/g,而在接枝链上引入长链疏水基团有助于提升吸附选择性。本研究展现了离子液体修饰COF材料在乏燃料后处理及核环境修复中的巨大潜力。

关键词：共价有机框架离子液体辐射接枝吸附分离高铼酸根

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