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第十四届全国化学动力学会议

作者：李子玉何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室

贵金属单原子催化剂不仅可以提高贵金属的利用效率,还可以提高催化活性和选择性,因而成为近年来的一个研究热点。[1,2]用团簇手段来研究贵金属单原子催化剂可以从分子水平上认识其活性位点结构及其催化反应机理,对于合理设计高效的催化... 详细信息

贵金属单原子催化剂不仅可以提高贵金属的利用效率,还可以提高催化活性和选择性,因而成为近年来的一个研究热点。[1,2]用团簇手段来研究贵金属单原子催化剂可以从分子水平上认识其活性位点结构及其催化反应机理,对于合理设计高效的催化剂具有重要指导意义。我们利用激光溅射团簇源-四极质量分析器-线

关键词：催化氧化铝团簇

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碳化铁阴离子团簇室温活化甲烷的研究

碳化铁阴离子团簇室温活化甲烷的研究

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第十四届全国化学动力学会议

作者：李海方赵艳霞何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室

单中心铁催化剂可以实现甲烷在无氧条件下的选择性活化。为了从分子水平上阐明铁基催化剂的表面反应机理,我们研究了FeC_n团簇与甲烷的反应活性。通过激光溅射方法产生FeC_n团簇,利用四极质量分析器-离子阱-飞行时间质谱联用装置研究其... 详细信息

单中心铁催化剂可以实现甲烷在无氧条件下的选择性活化。为了从分子水平上阐明铁基催化剂的表面反应机理,我们研究了FeC_n团簇与甲烷的反应活性。通过激光溅射方法产生FeC_n团簇,利用四极质量分析器-离子阱-飞行时间质谱联用装置研究其和甲烷的反应。发现FeC可以吸附甲烷,大的KIE值（10.6±2.9）

关键词：离子团簇偶极矩碳化铁

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甲烷活化转化之原子簇研究

甲烷活化转化之原子簇研究

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第十四届全国化学动力学会议

作者：何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室

甲烷是重要的碳资源,将甲烷活化并直接转化为其它有机物特别重要,但非常困难,这是因为甲烷分子特别稳定。为了理解甲烷活化转化的机理,我们制备了一系列原子簇,测量了原子簇与甲烷的化学反应性,找到了几类在室温条件下有活性的体系,结... 详细信息

甲烷是重要的碳资源,将甲烷活化并直接转化为其它有机物特别重要,但非常困难,这是因为甲烷分子特别稳定。为了理解甲烷活化转化的机理,我们制备了一系列原子簇,测量了原子簇与甲烷的化学反应性,找到了几类在室温条件下有活性的体系,结合量子化学计算,发现了三类甲烷活化转化的机理:

关键词：原子簇甲烷活化

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碳化铁阴离子团簇室温活化甲烷的研究

碳化铁阴离子团簇室温活化甲烷的研究

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第14届全国化学动力学会议

作者：李海方赵艳霞何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京 100190

单中心铁催化剂可以实现甲烷在无氧条件下的选择性活化.[1] 为了从分子水平上阐明铁基催化剂的表面反应机理,我们研究了FeCn-团簇与甲烷的反应活性.通过激光溅射方法产生FeCn-团簇,利用四极质量分析器-离子阱-飞行时间质谱联用装置研究...

单中心铁催化剂可以实现甲烷在无氧条件下的选择性活化.[1] 为了从分子水平上阐明铁基催化剂的表面反应机理,我们研究了FeCn-团簇与甲烷的反应活性.通过激光溅射方法产生FeCn-团簇,利用四极质量分析器-离子阱-飞行时间质谱联用装置研究其和甲烷的反应.

关键词：

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甲烷活化转化之原子簇研究

甲烷活化转化之原子簇研究

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第14届全国化学动力学会议

作者：何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京 100190

甲烷是重要的碳资源,将甲烷活化并直接转化为其它有机物特别重要,但非常困难,这是因为甲烷分子特别稳定.为了理解甲烷活化转化的机理,我们制备了一系列原子簇,测量了原子簇与甲烷的化学反应性,找到了几类在室温条件下有活性的体系,结合...

甲烷是重要的碳资源,将甲烷活化并直接转化为其它有机物特别重要,但非常困难,这是因为甲烷分子特别稳定.为了理解甲烷活化转化的机理,我们制备了一系列原子簇,测量了原子簇与甲烷的化学反应性,找到了几类在室温条件下有活性的体系,结合量子化学计算,发现了三类甲烷活化转化的机理:(1) 氧自由基活化并生成甲基自由基:O·-+ CH4 → OH-+ CH3·(2) 路易斯酸碱对活化并生成甲醛:Mδ+…Oδ-+ CH4 → CH3-Mδ+…(OH)δ-(3) 金属中心氧化加成并生成甲醛或氢分子:M + CH4 → CH3-M-H本次会议将交流上述反应如何随原子簇的组成、尺寸、电荷状态、结构等因素而变化.

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单钯掺杂的铝氧化物团簇氧化一氧化碳研究

单钯掺杂的铝氧化物团簇氧化一氧化碳研究

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第14届全国化学动力学会议

作者：张梅琦孟敬恒李晓娜赵艳霞何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京 100190

通过激光溅射产生了单个钯原子掺杂的铝氧化物团簇阴离子PdAl2O5-,选质后让其在离子阱中与一氧化碳反应.通过飞行时间质谱实验与密度泛函理论计算表征该反应[1].实验表明PdAl2O5-团簇可以连续氧化两个一氧化碳分子(图1),理论计算表明在...

通过激光溅射产生了单个钯原子掺杂的铝氧化物团簇阴离子PdAl2O5-,选质后让其在离子阱中与一氧化碳反应.通过飞行时间质谱实验与密度泛函理论计算表征该反应[1].实验表明PdAl2O5-团簇可以连续氧化两个一氧化碳分子(图1),理论计算表明在该过程中钯原子起到了十分重要的作用.

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单金掺杂的铌氧化物团簇与氢分子反应研究

单金掺杂的铌氧化物团簇与氢分子反应研究

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第14届全国化学动力学会议

作者：姜利学何圣贵中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京 100190

在氢气/氧气共存下纳米金可以催化丙烯直接环氧化[1],其反应机理尚不明确.本文利用激光溅射产生了单个金原子掺杂的铌氧化物阳离子AuNbO4+,用四极杆进行选质后,进入离子阱,在气相条件下与氢分子发生反应,并利用飞行时间质谱与密度泛函...

在氢气/氧气共存下纳米金可以催化丙烯直接环氧化[1],其反应机理尚不明确.本文利用激光溅射产生了单个金原子掺杂的铌氧化物阳离子AuNbO4+,用四极杆进行选质后,进入离子阱,在气相条件下与氢分子发生反应,并利用飞行时间质谱与密度泛函理论计算进行了表征.

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芳香烃光氧化二次有机气溶胶的光学性质研究

芳香烃光氧化二次有机气溶胶的光学性质研究

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第十二届全国气溶胶会议暨第十三届海峡两岸气溶胶技术研讨会

作者：李坤王炜罡葛茂发李江军王栋中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100190 中国科学院化学研究所分子纳米结构与纳米技术院重点实验室北京100190

复折射率是气溶胶光学性质的基本参数，也是影响直接辐射强迫的一个重要因素.本文研究了苯、甲苯、乙苯和间二甲苯在低NOx和高NOx条件下光氧化所产生二次有机气溶胶(SOA)的光学性质.通过原子力显微镜发现所产生的颗粒物为球形，通过紫... 详细信息

复折射率是气溶胶光学性质的基本参数，也是影响直接辐射强迫的一个重要因素.本文研究了苯、甲苯、乙苯和间二甲苯在低NOx和高NOx条件下光氧化所产生二次有机气溶胶(SOA)的光学性质.通过原子力显微镜发现所产生的颗粒物为球形，通过紫外可见吸收光谱发现其在532纳米处没有明显的光吸收.这几种二次有机气溶胶在532纳米波长的折射率在1.38-1.59之间，并受到前体物和NOx浓度的影响.随着NOx浓度的升高，二次有机气溶胶的复折射率呈如下趋势变化：苯和甲苯SOA的复折射率升高，乙苯和间二甲苯SOA的复折射率降低.这种现象的原因可能是由于不同条件下多种反应途径之间的竞争所致.最后，通过对比复折射率的实验值和模型值，我们发现多数模型都高估了SOA的复折射率，进一步在估算有机气溶胶全球辐射平衡时出现偏差.

关键词：二次有机气溶胶复折射率光学性质苯系物

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一个双核β-二酮镝(Ⅲ)配合物的超声化学合成、晶体结构和磁性(英文)

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无机化学学报 2014年第1期30卷 93-98页

作者：刘彩明黄光熙熊明中国科学院化学研究所分子科学中心北京分子科学国家实验室北京100190 中国地质大学(北京)晶体结构实验室北京100083

用超声波辅助的方法合成得到了一个双核β-二酮镝配合物Dy2(Hpdm)2(dbm)4·2EtOH(1)(H2pdm=2,6-吡啶二甲醇,Hdbm=二苯甲酰甲烷)。单晶X-射线衍射结构分析表明双核镝(Ⅲ)结构单元通过2,6-吡啶二甲醇配体中去质子化的羟基氧原子桥联,... 详细信息

用超声波辅助的方法合成得到了一个双核β-二酮镝配合物Dy2(Hpdm)2(dbm)4·2EtOH(1)(H2pdm=2,6-吡啶二甲醇,Hdbm=二苯甲酰甲烷)。单晶X-射线衍射结构分析表明双核镝(Ⅲ)结构单元通过2,6-吡啶二甲醇配体中去质子化的羟基氧原子桥联,每个镝(Ⅲ)离子呈现不规则的八面体配位构型。磁学性质研究表明,该配合物中镝(Ⅲ)离子之间存在着反铁磁性耦合作用,但没有出现磁驰豫行为。

关键词：双核镝(Ⅲ)配合物晶体结构磁性质超声化学合成

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用于测量亚硝酸的长光程吸收光谱仪的研制

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物理化学学报 2014年第8期30卷 1408-1415页

作者：陈林侯思齐王炜罡佟胜睿裴克梅葛茂发中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100190 浙江理工大学化学系杭州310018

基于湿化学采样及光学检测的方法,自行搭建了长光程吸收光谱仪(LOPAP)用于检测痕量的亚硝酸.该仪器成本低,响应时间快,灵敏度高,检测限低,可以连续测量并且排除了现有其他仪器存在干扰影响的问题,既能够对大气中的痕量亚硝酸进行测量,... 详细信息

基于湿化学采样及光学检测的方法,自行搭建了长光程吸收光谱仪(LOPAP)用于检测痕量的亚硝酸.该仪器成本低,响应时间快,灵敏度高,检测限低,可以连续测量并且排除了现有其他仪器存在干扰影响的问题,既能够对大气中的痕量亚硝酸进行测量,又能检测例如烟雾箱和废气中高浓度的亚硝酸.该仪器采用双通道系统,通过将两个通道测量信号相减可以减小测量中未知干扰物的影响.仪器的检测限可以达到9×10-12mol·mol-1,响应时间为5 min,其准确度为±10%.另外对NO、NO2、O3、NO2+O3、NO2+SO2、O3+HONO等气体进行了仪器的干扰分析,发现只有当NO2存在时才有很弱的HONO干扰信号产生,干扰值大约为0.02%.同时在2013年8月29日到9月4日对HONO在中国科学院化学研究所进行了为期六天的外场观测,分析了HONO的日浓度变化,以及这种变化与光照强度、NOx浓度和NO2浓度之间的关系.HONO/NO2的比率表明除了NO2的非均相反应外还存在未知来源.

关键词：大气化学长光程吸收光谱仪亚硝酸 NO2 干扰外场观测

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