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催化学报 2011年第7期32卷 1173-1179页

作者：金辰邱顺晨朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在... 详细信息

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在光照下拥有较强的产生羟基自由基的能力.同时,磷修饰氧化钛具有非常高的热稳定性,直到950oC才会发生从锐钛矿到金红石的相变,这是因为粒子表面的磷酸根阻止了金红石在界面的成核因而抑制了相变发生.磷修饰氧化钛的这种优异性质使得它即使在900oC焙烧后也能有效地降解水中污染物.

关键词：磷修饰氧化钛光催化热稳定性抗菌

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氧化锆负载Pd-Cu双金属催化剂上山梨醇选择性氢解合成乙二醇和丙二醇（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1552-1559页

作者：贾玉庆刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用R... 详细信息

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用Ru基和Ni基催化剂等,但是不可避免地生成C-C键非选择性断裂的副产物甲烷等.与之相比,非贵金属Cu基催化剂往往具有较优异的选择性,但其活性较低和水热稳定性较差.因此,到目前为止研制具有高活性和选择性、以及良好水热稳定性的Cu基催化剂用于生物质基多元醇氢解反应仍然存在挑战.在本文中,我们采用贵金属修饰的方法提高Cu基催化剂在山梨醇选择氢解反应中的活性和水热稳定性.通过分步浸渍法合成了1%Pd-3%Cu/ZrO2、1%Pt-3%Cu/ZrO2和1%Ru-3%Cu/ZrO2双金属催化剂,并比较了它们在山梨醇氢解反应中的催化性能.在相同的反应条件下,上述催化剂中1%Pd-3%Cu/ZrO2（Cu/Pd=5）具有最优的活性及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.以固体碱La（OH）3为助剂,1%Pd-3%Cu/ZrO2的山梨醇氢解活性高达20.3 h-1,是单金属1%Pd/ZrO2（8.7 h-1）和3%Cu/ZrO2（6.5 h-1）催化剂活性的2-3倍,也高于含有相同Pd、Cu含量的1%Pd/ZrO2和3%Cu/ZrO2机械混合体系的活性（12.2 h-1）.而且,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂对C2-C3低碳多元醇的选择性也明显优于Pd/ZrO2和Cu/ZrO 2以及二者的机械混合体系.这些结果说明Pd对Cu/ZrO2的促进作用不仅仅需要Pd与Cu两种金属的共同存在,还需要它们两者之间的相互作用.进一步发现,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂在Cu/Pd比为1.5-10.0的较宽范围内都表现出了较高的反应活性（17.8-20.3 h-1）以及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性（57.3%-62.8%）,说明较低含量Pd的存在就能够有效地改善Cu催化剂的催化性能.在493 K和5.0 MPa H2的反应条件下,以1%Pd-3%Cu/ZrO2为催化剂,在山梨醇接近完全转化时,获得了61.7%的乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.同时,Pd的加入还能有效地抑制水热反应条件下Cu粒子的团聚,使得Pd-Cu/ZrO2催化剂在山梨醇氢解反应中具有优良的水热稳定性和循环使用性能.在5次循环实验中1%Pd-3%Cu/ZrO2的活性和选择性基本保持不变;X-射线粉末衍射结果表明,反应后的催化剂上未观察到Cu的特征衍射峰,Cu粒子仍然保持良好的分散状态.而对于没有Pd修饰的单金属3%Cu/ZrO2催化剂,经5次循环使用后山梨醇氢解反应的活性则下降了42%;在循环反应中Cu粒子显著地聚集而长大到~30 ***吸附漫反射红外光谱结果揭示了Cu粒子倾向于在Pd粒子表面沉积,随着Cu/Pd原子比的增大,Cu粒子逐渐稀释并覆盖Pd的表面位点,说明Pd与Cu粒子之间存在紧密的接触.氢气程序升温还原结果表明,可能与氢溢流有关,Pd的加入促进了CuO的还原.然而,不同于Pd/ZrO2和Cu/ZrO2机械混合样品的TPR图谱,其显示PdO和CuO各自的还原峰,Pd-Cu双金属催化剂则只存在一个宽化的还原峰,这说明了Pd-Cu之间结构上的紧密接触使得两种金属之间存在强相互作用,其中可能存在从Pd向Cu的电子转移.综合这些结构和电子效应,可以推测Pd的存在促进了Cu粒子对山梨醇的脱氢能力和不饱和中间体的加氢能力,进而提高了Cu基催化剂在山梨醇氢解反应中的活性及目标产物的选择性.同时Pd-Cu之间的强相互作用和氢溢流效应抑制了Cu粒子在水热反应条件下的聚集,提高了催化剂的稳定性.这些结果和认识有助于指导人们为多元醇氢解和其它生物质基化学品的转化反应设计具有更高效率和水热稳定性的新型Cu基催化剂.

关键词：选择性氢解山梨醇乙二醇丙二醇钯-铜双金属催化剂

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碱性条件下Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化反应

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催化学报 2014年第6期35卷 937-944页

作者：解佳翰聂俊芳刘海超北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家实验室、分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实... 详细信息

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实验表明金属态的钌是活性催化中心.同位素示踪结果则表明水而非氧气提供了5-甲酰基-2-呋喃甲酸及2,5-呋喃二甲酸等羧酸产物的氧源.根据这些结果, 并结合HMF和2,5-呋喃二甲醛氧化的动力学研究, 我们提出HMF选择性氧化制备FFCA遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理.其中, HMF在金属Ru表面饱和解离吸附, 在解离吸附的氧原子的协助下发生β-脱氢生成2,5-呋喃二甲醛(DFF)吸附物种.该DFF物种进一步发生水合与氧化形成FFCA产物.

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应 2,5-呋喃二甲醛 5-甲酰基-2-呋喃甲酸镁铝水滑石钌基催化剂反应机理

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在氧气中焙烧C/γ-Al2O3复合物快速制备α-Al2O3微粉

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无机材料学报 2008年第5期23卷 996-1000页

作者：王培林莉朱月香谢有畅北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧... 详细信息

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧温度低、焙烧时间短的优点,同时,淀粉及γ-Al_2O_3均为廉价的工业原料,且该方法所需淀粉量较少,最少仅需0.3g/gγ-Al_2O_3,对应的C/γ-Al_2O_3复合物碳含量约为6wt%,因而极具工业化应用前景.

关键词：超细α-Al2O3粉淀粉 C/γ-Ak2O3复合

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Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化高效合成2,5-呋喃二甲醛

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催化学报 2013年第5期34卷 871-875页

作者：聂俊芳解佳翰刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室/分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更... 详细信息

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更加优良的活性和DFF选择性.同时Ru/C催化剂结构稳定,具有良好的重复使用性能.在相似的反应条件下,采用水代替甲苯作为溶剂,同时添加少量水滑石固体碱,可便捷地将主要产物从DFF调变为5-甲酰基-2-呋喃甲酸或2,5-呋喃二甲酸,显示出Ru/C催化剂在控制5-羟甲基糠醛选择氧化反应产物方面的优异性能.

关键词：生物质 5-羟甲基糠醛 2,5-呋喃二甲醛选择氧化钌催化剂

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Ce-Zr复合氧化物负载Au纳米粒子催化甲醇氧化反应中的载体效应

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催化学报 2013年第1期34卷 235-242页

作者：张鸿鹏刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸... 详细信息

采用沉积-沉淀法制备了不同Ce/Zr比的Au/Ce1-xZrxO2(x=0,0.2,0.4,0.6,0.8)催化剂,研究了其催化甲醇完全氧化反应和选择氧化反应中的载体效应.通过X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、高分辨透射电镜、CO2和NH3程序升温脱附以及CO吸附红外光谱等手段表征了催化剂的结构、组成和酸碱性.结果表明,这些催化剂具有相似的载体粒径和晶相结构、Au担载量、Au粒径和价态以及相似的表面酸碱性等.在甲醇完全氧化和甲醇选择氧化反应中,Au/Ce1-xZrxO2催化剂活性均随载体中Ce/Zr比的减小而降低.与催化剂储氧量,即表面活性氧浓度下降一致.对于甲醇选择氧化反应,甲酸甲酯选择性则随Ce/Zr比减小而升高.这不是由于催化剂表面酸碱性差异所致,而是与催化剂载体中Ce含量降低导致的表面活性氧浓度减小和催化剂的氧化能力减弱密切相关.Au催化剂载体效应本质的认识将有助于为目标氧化反应设计具有更高活性或选择性的催化剂体系.

关键词：氧化铈氧化锆复合氧化物纳米金甲醇氧化载体效应储氧量甲酸甲酯

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低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂的结构与其催化性能的关系

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物理化学学报 2010年第4期26卷 895-907页

作者：张胜红刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-... 详细信息

基于金属氧化物催化剂的低碳烷烃选择氧化是催化研究的一个热点和难点,而认识催化剂的结构与其催化性能之间的关系对于获得高效催化剂,解决低碳烷烃选择氧化反应中存在的问题至关重要.本文围绕催化剂的结构对其催化性能的影响,概述了V-P-O、V-Sb-O、Mo-V-Te-Nb-O和V-Mg-O等几类典型的氧化物催化剂体系在这方面的研究进展.结合我们开发的Re-Sb-O催化剂体系,分析了多功能中心、活性位分离、两相协同效应等方面对金属氧化物催化剂的催化性能的影响.这些认识将有助于设计合成性能优异的催化剂及实现低碳烷烃的选择氧化活化和定向转化.

关键词：低碳烷烃选择氧化金属氧化物催化剂构效关系

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气液界面胶体球刻蚀法制备二维有序多孔薄膜

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化学学报 2015年第9期73卷 869-876页

作者：李扬齐利民北京分子科学国家实验室分子动态与稳态国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调... 详细信息

作为一类重要的二维材料,二维有序多孔薄膜受到人们的广泛关注.气液界面胶体球刻蚀法是近些年发展起来的一种以漂浮在液面上的单层胶体晶体为模板来制备二维有序纳米结构的方法,具有简单、高效、重现性好、适用范围广以及结构参数易调变等优点.近年来,我们课题组利用气液界面胶体球刻蚀法实现了包括多种无机物纳米网、纳米碗阵列和纳米网-纳米碗复合阵列在内的一系列自支撑二维有序多孔薄膜的可控制备,考察了其二维光子晶体性质,并研究了其在刻蚀掩膜、溶剂检测、生物传感、电阻开关器件、光电化学分解水等方面的应用.本文在重点介绍我们课题组研究进展的同时,也简要总结了该领域的整体发展状况并展望了该领域的今后发展方向.

关键词：单层胶体晶体胶体球刻蚀法气液界面二维有序纳米结构自支撑多孔薄膜纳米网纳米碗阵列

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SBA-15负载β-Mg_2V_2O_7催化剂的制备及其催化丙烷选择氧化脱氢的性能

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催化学报 2010年第11期31卷 1374-1380页

作者：张胜红张鸿鹏孙吉莹刘海超北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单... 详细信息

以MgO修饰的SBA-15为载体,采用浸渍法制备了负载β-Mg2V2O7催化剂,并运用X射线衍射、拉曼光谱、紫外-可见漫反射光谱和H2程序升温还原等技术对催化剂V中心的结构和还原性能进行了表征.结果表明,β-Mg2V2O7具有与α-Mg2V2O7相同的结构单元,但其催化丙烷氧化脱氢(ODH)反应的初始活性和初始选择性均低于后者.与体相β-Mg2V2O7相比,负载的β-Mg2V2O7上V中心分散度以及丙烷ODH反应活性和选择性更高,520oC时丙烷ODH反应的初始活性提高了约20倍,丙烯初始选择性也从体相的88.3%提高到94.1%,接近于α-Mg2V2O7(94.6%),并且在20%的丙烷转化率时也表现出相似的规律.这与表征催化剂选择性的两个本征动力学参数k1/k2(丙烷初级ODH和燃烧反应速率常数之比)和k3/k1(次级丙烯燃烧和初级丙烷ODH反应速率常数之比)反映出的规律一致.这些对体相和负载的Mg2V2O7催化剂催化丙烷ODH反应本征特性的认识将有助于设计合成更高效的Mg-V-O催化剂,如基于α-Mg2V2O7结构的高分散催化剂,以获得更高的丙烷ODH反应活性和选择性.

关键词：丙烷丙烯氧化脱氢焦钒酸镁负载型催化剂

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长波敏化发光铕配合物纳米粒子的制备与表征

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物理化学学报 2010年第7期26卷 2031-2036页

作者：邵光胜薛富民韩荣成汤敏贤王远北京大学化学与分子工程学院、分子动态与稳态国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分... 详细信息

以牛血清白蛋白(BSA)为保护剂,利用沉淀法制备了平均粒径为35nm的Eu(tta)3dpbt(dpbt=2-(N,N-二乙基苯胺-4-基)-4,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,3,5-三嗪,tta=噻吩甲酰三氟丙酮负离子)荧光纳米粒子.BSA保护Eu(tta)3dpbt纳米粒子在水中分散稳定性高,光稳定性好,长波敏化发光性能优良.其在可见光区激发峰位于415nm,激发峰尾部延展至470nm,发光量子产率为0.20(λex=415nm,25℃).在近红外双光子激发下可发出纯正的红光,Eu(tta)3dpbt纳米粒子最大双光子激发作用截面为2.4×105GM(λex=830nm,1GM=10-50cm4·s·photo-1·particle-1).

关键词：荧光纳米粒子铕配合物长波敏化发光双光子激发荧光生物探针

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