检索结果-内蒙古大学图书馆

催化学报 2011年第7期32卷 1173-1179页

作者：金辰邱顺晨朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在... 详细信息

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在光照下拥有较强的产生羟基自由基的能力.同时,磷修饰氧化钛具有非常高的热稳定性,直到950oC才会发生从锐钛矿到金红石的相变,这是因为粒子表面的磷酸根阻止了金红石在界面的成核因而抑制了相变发生.磷修饰氧化钛的这种优异性质使得它即使在900oC焙烧后也能有效地降解水中污染物.

关键词：磷修饰氧化钛光催化热稳定性抗菌

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氧化锆负载Pd-Cu双金属催化剂上山梨醇选择性氢解合成乙二醇和丙二醇（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1552-1559页

作者：贾玉庆刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用R... 详细信息

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用Ru基和Ni基催化剂等,但是不可避免地生成C-C键非选择性断裂的副产物甲烷等.与之相比,非贵金属Cu基催化剂往往具有较优异的选择性,但其活性较低和水热稳定性较差.因此,到目前为止研制具有高活性和选择性、以及良好水热稳定性的Cu基催化剂用于生物质基多元醇氢解反应仍然存在挑战.在本文中,我们采用贵金属修饰的方法提高Cu基催化剂在山梨醇选择氢解反应中的活性和水热稳定性.通过分步浸渍法合成了1%Pd-3%Cu/ZrO2、1%Pt-3%Cu/ZrO2和1%Ru-3%Cu/ZrO2双金属催化剂,并比较了它们在山梨醇氢解反应中的催化性能.在相同的反应条件下,上述催化剂中1%Pd-3%Cu/ZrO2（Cu/Pd=5）具有最优的活性及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.以固体碱La（OH）3为助剂,1%Pd-3%Cu/ZrO2的山梨醇氢解活性高达20.3 h-1,是单金属1%Pd/ZrO2（8.7 h-1）和3%Cu/ZrO2（6.5 h-1）催化剂活性的2-3倍,也高于含有相同Pd、Cu含量的1%Pd/ZrO2和3%Cu/ZrO2机械混合体系的活性（12.2 h-1）.而且,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂对C2-C3低碳多元醇的选择性也明显优于Pd/ZrO2和Cu/ZrO 2以及二者的机械混合体系.这些结果说明Pd对Cu/ZrO2的促进作用不仅仅需要Pd与Cu两种金属的共同存在,还需要它们两者之间的相互作用.进一步发现,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂在Cu/Pd比为1.5-10.0的较宽范围内都表现出了较高的反应活性（17.8-20.3 h-1）以及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性（57.3%-62.8%）,说明较低含量Pd的存在就能够有效地改善Cu催化剂的催化性能.在493 K和5.0 MPa H2的反应条件下,以1%Pd-3%Cu/ZrO2为催化剂,在山梨醇接近完全转化时,获得了61.7%的乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.同时,Pd的加入还能有效地抑制水热反应条件下Cu粒子的团聚,使得Pd-Cu/ZrO2催化剂在山梨醇氢解反应中具有优良的水热稳定性和循环使用性能.在5次循环实验中1%Pd-3%Cu/ZrO2的活性和选择性基本保持不变;X-射线粉末衍射结果表明,反应后的催化剂上未观察到Cu的特征衍射峰,Cu粒子仍然保持良好的分散状态.而对于没有Pd修饰的单金属3%Cu/ZrO2催化剂,经5次循环使用后山梨醇氢解反应的活性则下降了42%;在循环反应中Cu粒子显著地聚集而长大到~30 ***吸附漫反射红外光谱结果揭示了Cu粒子倾向于在Pd粒子表面沉积,随着Cu/Pd原子比的增大,Cu粒子逐渐稀释并覆盖Pd的表面位点,说明Pd与Cu粒子之间存在紧密的接触.氢气程序升温还原结果表明,可能与氢溢流有关,Pd的加入促进了CuO的还原.然而,不同于Pd/ZrO2和Cu/ZrO2机械混合样品的TPR图谱,其显示PdO和CuO各自的还原峰,Pd-Cu双金属催化剂则只存在一个宽化的还原峰,这说明了Pd-Cu之间结构上的紧密接触使得两种金属之间存在强相互作用,其中可能存在从Pd向Cu的电子转移.综合这些结构和电子效应,可以推测Pd的存在促进了Cu粒子对山梨醇的脱氢能力和不饱和中间体的加氢能力,进而提高了Cu基催化剂在山梨醇氢解反应中的活性及目标产物的选择性.同时Pd-Cu之间的强相互作用和氢溢流效应抑制了Cu粒子在水热反应条件下的聚集,提高了催化剂的稳定性.这些结果和认识有助于指导人们为多元醇氢解和其它生物质基化学品的转化反应设计具有更高效率和水热稳定性的新型Cu基催化剂.

关键词：选择性氢解山梨醇乙二醇丙二醇钯-铜双金属催化剂

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碱性条件下Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化反应

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催化学报 2014年第6期35卷 937-944页

作者：解佳翰聂俊芳刘海超北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家实验室、分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实... 详细信息

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实验表明金属态的钌是活性催化中心.同位素示踪结果则表明水而非氧气提供了5-甲酰基-2-呋喃甲酸及2,5-呋喃二甲酸等羧酸产物的氧源.根据这些结果, 并结合HMF和2,5-呋喃二甲醛氧化的动力学研究, 我们提出HMF选择性氧化制备FFCA遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理.其中, HMF在金属Ru表面饱和解离吸附, 在解离吸附的氧原子的协助下发生β-脱氢生成2,5-呋喃二甲醛(DFF)吸附物种.该DFF物种进一步发生水合与氧化形成FFCA产物.

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应 2,5-呋喃二甲醛 5-甲酰基-2-呋喃甲酸镁铝水滑石钌基催化剂反应机理

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在氧气中焙烧C/γ-Al2O3复合物快速制备α-Al2O3微粉

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无机材料学报 2008年第5期23卷 996-1000页

作者：王培林莉朱月香谢有畅北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧... 详细信息

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧温度低、焙烧时间短的优点,同时,淀粉及γ-Al_2O_3均为廉价的工业原料,且该方法所需淀粉量较少,最少仅需0.3g/gγ-Al_2O_3,对应的C/γ-Al_2O_3复合物碳含量约为6wt%,因而极具工业化应用前景.

关键词：超细α-Al2O3粉淀粉 C/γ-Ak2O3复合

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Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化高效合成2,5-呋喃二甲醛

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催化学报 2013年第5期34卷 871-875页

作者：聂俊芳解佳翰刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室/分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更... 详细信息

在活性炭负载金属钌(Ru/C)催化剂上实现了5-羟甲基糠醛的高效选择氧化.以甲苯为反应溶剂,在383K和2.0MPaO2的反应条件下,2,5-呋喃二甲醛(DFF)收率高达95.8%.与活性炭负载的具有相似粒径的Pt,Rh,Pd,Au等其它贵金属催化剂相比,Ru/C具有更加优良的活性和DFF选择性.同时Ru/C催化剂结构稳定,具有良好的重复使用性能.在相似的反应条件下,采用水代替甲苯作为溶剂,同时添加少量水滑石固体碱,可便捷地将主要产物从DFF调变为5-甲酰基-2-呋喃甲酸或2,5-呋喃二甲酸,显示出Ru/C催化剂在控制5-羟甲基糠醛选择氧化反应产物方面的优异性能.

关键词：生物质 5-羟甲基糠醛 2,5-呋喃二甲醛选择氧化钌催化剂

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酞菁氧钒分子及纳米簇在高定向石墨表面的自组装(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 933-938页

作者：王永锋张鑫然叶迎春梁德建王远吴凯北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

报导了酞菁氧钒(VOPc)分子及其纳米簇在高定向石墨(HOPG)表面的自组装.在室温下,将HOPG浸入含有VOPc纳米簇(2-20nm)和VOPc分子(约为10-3g·L-1)的1,2-二氯乙烷胶体溶液中,VOPc分子在HOPG表面自组装形成单分子层(SAM),VOPc纳米簇在上... 详细信息

报导了酞菁氧钒(VOPc)分子及其纳米簇在高定向石墨(HOPG)表面的自组装.在室温下,将HOPG浸入含有VOPc纳米簇(2-20nm)和VOPc分子(约为10-3g·L-1)的1,2-二氯乙烷胶体溶液中,VOPc分子在HOPG表面自组装形成单分子层(SAM),VOPc纳米簇在上述SAM表面进行尺寸选择性自组装.组装于VOPc单分子层表面的纳米簇的粒径为(4.60±0.47)nm.扫描隧道显微镜研究表明,随着酞菁氧钒胶体溶液浓度由2.5×10-2g·L-1增至2.5×10-1g·L-1,组装于SAM表面的VOPc纳米粒子的数量逐渐增多,最终形成稠密的单层粒子组装体.本文提供的自组装结构及方法在发展光电功能体系等方面具有潜在应用价值.

关键词：自组装酞菁氧钒纳米粒子高定向石墨扫描隧道显微镜 VOPc

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有机物单层分散在相关材料制备中的应用

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2327-2335页

作者：王羽蒋骏骢朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

与无机氧化物和盐类在载体表面自发单层分散相类似,许多有机物也可以在载体表面自发单层分散.有机物在载体表面单层分散行为和分散后的存在状态与有机物分子形状和结构特点及载体表面性质和孔结构有关.利用有机物在载体表面的单层分散,... 详细信息

与无机氧化物和盐类在载体表面自发单层分散相类似,许多有机物也可以在载体表面自发单层分散.有机物在载体表面单层分散行为和分散后的存在状态与有机物分子形状和结构特点及载体表面性质和孔结构有关.利用有机物在载体表面的单层分散,可以设计制备具有优异性能的材料.本文简要综述了近年来这方面研究工作取得的相关进展,主要介绍了有机物单层分散在碳/氧化物复合物、氧化物和薄壁中孔碳材料的制备和织构调控方面的一些应用实例.单层分散的有机物热分解后可在载体表面形成均匀的薄碳层,以无机多孔氧化物为载体可制备出包覆均匀碳薄层的碳/氧化物复合物,这种碳/氧化物复合物在染料吸附、催化剂载体和光催化方面显现出好的性能.以溶胶-凝胶法制备氧化物时,分散的有机物可以隔离溶胶颗粒,从而制备出高比表面积的氧化物并可对孔容进行调控,以此方法制备的γ-氧化铝比表面积可达506m2·g-1.在惰性气氛中加热上述碳/氧化物复合物,碳层可抑制氧化物的相变;而在氧气中,碳层燃烧发热会促进相变,由此可快速制备超细α-氧化铝.包覆均匀碳薄层的氧化物载体对碳起支撑作用,在将氧化物溶解去除后,可便捷制得高比表面积、大孔容、高中孔率的薄壁中孔碳材料,碳材料的形貌、孔径分布等可通过选用不同织构的氧化物载体进行调控.

关键词：单层分散材料制备碳氧化物复合物高比表面积氧化物相变中孔碳材料

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Cu-ZnO-Al_2O_3复合催化剂上甘油选择氢解合成丙二醇

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催化学报 2014年第5期35卷 631-643页

作者：王帅刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

分别采用均匀共沉淀法、沉积-沉淀法和传统的共沉淀法制备了3种具有相似组成的Cu-ZnO-A1_2O_3催化剂(CZA-HP,CAZ-DP和CZA-CP)Ε同时还采用均匀共沉淀法制备了Cu-ZnO催化剂(CZ-HP)以用于比较.X射线衍射表征结果表明,以上方法制备的Cu-Zn... 详细信息

分别采用均匀共沉淀法、沉积-沉淀法和传统的共沉淀法制备了3种具有相似组成的Cu-ZnO-A1_2O_3催化剂(CZA-HP,CAZ-DP和CZA-CP)Ε同时还采用均匀共沉淀法制备了Cu-ZnO催化剂(CZ-HP)以用于比较.X射线衍射表征结果表明,以上方法制备的Cu-Zn-Al碱式碳酸盐前体中Cu^(2+),Zn^(2+)和Al^(3+)的混合均匀程度的顺序为CZA-DP90%).Cu-ZnO-A1_2O_3催化剂表面单位Cu原子的本征活性顺序为CZA-DP

关键词：甘油选择性氢解丙二醇铜氧化锌氧化铝碱式碳酸盐前体构效关系催化剂稳定性

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反应性模板法合成硫化银中空球-银纳米粒子异质结构

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物理化学学报 2012年第10期28卷 2487-2492页

作者：高继宁赵华博齐利民北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以Cu2S中空球为反应性模板,通过在水溶液中与银离子的阳离子交换和氧化还原反应制备了大小均匀的Ag2S中空球-Ag纳米粒子异质结构,即Ag2S-Ag异质中空球.该异质结构中每个Ag2S中空球的直径约为600nm,壁厚约20-30nm,其表面均附着一个Ag纳... 详细信息

以Cu2S中空球为反应性模板,通过在水溶液中与银离子的阳离子交换和氧化还原反应制备了大小均匀的Ag2S中空球-Ag纳米粒子异质结构,即Ag2S-Ag异质中空球.该异质结构中每个Ag2S中空球的直径约为600nm,壁厚约20-30nm,其表面均附着一个Ag纳米粒子.采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和能量色散X射线谱(EDS)对所得Ag2S-Ag异质中空球的结构和组成进行了表征.若以CuS中空球为反应性模板,在相似转化条件下则主要得到不含Ag粒子的Ag2S中空球.该结果表明,Cu2S中的Cu(I)的还原性在Ag2S-Ag异质中空球的形成中发挥了重要作用.通过对所制备的Ag2S-Ag异质中空球进行二次生长,还可以得到Ag2S中空球的半球表面均被Ag膜所包覆的Ag2S-Ag异质中空球.

关键词：硫化银中空球银纳米粒子异质结构反应性模板化学转化硫化亚铜

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双峰孔分布薄壁中孔碳的便捷制备

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物理化学学报 2012年第6期28卷 1525-1532页

作者：王羽董会耿靓隗罡朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

以廉价的γ-氧化铝为模板制备薄壁中孔碳材料,且可在制备过程中方便地对碳材料的孔结构、微孔率等参数进行调控.以原位聚合的酚醛树脂为碳源取代蔗糖,简化了制备流程.制得的碳材料不仅可以较好地复制氧化铝模板的孔结构,且比表面积比以... 详细信息

以廉价的γ-氧化铝为模板制备薄壁中孔碳材料,且可在制备过程中方便地对碳材料的孔结构、微孔率等参数进行调控.以原位聚合的酚醛树脂为碳源取代蔗糖,简化了制备流程.制得的碳材料不仅可以较好地复制氧化铝模板的孔结构,且比表面积比以蔗糖为碳源的样品显著提高.在此基础上,选用模板堆积孔径与模板自身直径差异较大的长棒状氧化铝为模板,成功地以一种模板、经过一次聚合-碳化过程制备出了具有双峰孔分布(PSD)结构的薄壁碳材料,两个峰分别位于4 nm附近的较小中孔区和13 nm附近的较大中孔区.此外,所得碳材料的比表面积(>1800 m2·g-1)和孔容(>4.5 cm3·g-1)均很高,而微孔率却较低,具有优异的中孔特性.将所得碳材料用作电化学电容器的电极,电容可达200 F·g-1,且当电流密度从0.1 A·g-1升至1.0 A·g-1时,比电容仅衰减10%,表现出良好的电容性能.

关键词：中孔碳材料薄壁可控制备双峰孔分布酚醛树脂电化学电容器

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