检索结果-内蒙古大学图书馆

高等学校化学学报 2011年第3期32卷 748-752页

作者：郑宁刘岩王远北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

制备了一种H2Pc-Pt/C纳米复合物催化剂,采用TEM,XRD和ICP对其组成与结构进行了表征.研究结果表明,在含有0.5 mol/L甲醇的硫酸溶液中,H2Pc-Pt/C-Nafion催化电极催化氧还原反应的起始电位比由商品化Pt/C-JM与Nafion制备的Pt/C-JM-Naf... 详细信息

制备了一种H2Pc-Pt/C纳米复合物催化剂,采用TEM,XRD和ICP对其组成与结构进行了表征.研究结果表明,在含有0.5 mol/L甲醇的硫酸溶液中,H2Pc-Pt/C-Nafion催化电极催化氧还原反应的起始电位比由商品化Pt/C-JM与Nafion制备的Pt/C-JM-Nafion催化电极提高了200 mV,其催化氧还原反应的比活性是Pt/C-JM-Nafion催化电极的7倍,表明其具有优良的耐醇性和对氧还原反应的高催化活性及良好的选择性.与FePc不同,H2Pc和Nafion在乙醇中不能形成可溶性配合物,H2Pc-Pt/C-Nafion催化电极的耐醇性主要由H2Pc微晶的覆盖作用和H2Pc微晶/Pt边界上活性位点对氧还原反应的高催化活性及良好的选择性所致.

关键词：纳米复合物催化剂直接甲醇燃料电池酞菁耐甲醇性氧还原反应

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前驱体对Ba/(Pt/γ-Al_2O_3)催化剂NO_x存储性能的影响

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催化学报 2007年第8期28卷 730-736页

作者：王晖段连运谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx... 详细信息

分别以Ba(NO3)2和Ba(CH3COO)2为Ba的前驱体,利用浸渍法制备了两个系列不同Ba含量的NOx存储还原催化剂Ba/(Pt/γ-Al2O3).采用X射线衍射、X射线光电子能谱、程序升温反应脱附和差热-热重等分析技术对样品进行了表征,并考察了催化剂的NOx存储性能.结果表明,不同前驱体在Pt/γ-Al2O3载体表面的分散能力不同.前驱体为Ba(NO3)2时,Ba的分散阈值为0.047 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比),而前驱体为Ba(CH3COO)2时,Ba的分散阈值为0.149 g/g(Ba/(Pt/γ-Al2O3)质量比).经高温焙烧后,前驱体的分散容量决定催化剂中Ba物种的分散容量.在NOx存储性能评价实验中,以Ba(CH3COO)2为前驱体时,催化剂的NOx等温吸附穿透时间最长为23 min,而以Ba(NO3)2为前驱体时,具有相同Ba含量的催化剂的穿透时间为13 min.因此,在制备NOx存储还原催化剂时,选择易分散的前驱体Ba(CH3COO)2可以获得较高的NOx存储活性的催化剂.

关键词：硝酸钡醋酸钡氮氧化物存储单层分散稀燃

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溶剂热法合成纯单斜和四方晶相氧化锆中的溶剂效应

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物理化学学报 2008年第12期24卷 2172-2178页

作者：李为臻刘海超北京大学化学与分子工程学院绿色化学中心、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京分子科学国家实验室北京100871

在以水或甲醇为溶剂,通过溶剂热反应合成纯单斜相或四方相氧化锆的前期工作基础上,利用X射线衍射手段研究了硝酸氧锆(ZrO(NO3)2·2H2O)和尿素的溶剂热反应产物——水合ZrO2的物相结构在不同反应温度、反应时间及后处理温度等条件下... 详细信息

在以水或甲醇为溶剂,通过溶剂热反应合成纯单斜相或四方相氧化锆的前期工作基础上,利用X射线衍射手段研究了硝酸氧锆(ZrO(NO3)2·2H2O)和尿素的溶剂热反应产物——水合ZrO2的物相结构在不同反应温度、反应时间及后处理温度等条件下的变化过程,提出了不同晶相氧化锆的形成、转变以及稳定的可能机理.不论在水还是甲醇溶液中,最初水解得到的水合ZrO2沉淀即晶相氧化锆前体都具有四方对称性结构.在水热反应条件下,氧化锆沉淀物发生Ostwald熟化(溶解-沉淀)过程,四方对称性结构转变为热力学稳定的单斜对称性结构.而在甲醇热反应条件下,氧化锆沉淀物不溶于甲醇,从而Ostwald熟化过程被抑制,使得四方对称性结构得以保持;同时,尿素与水合锆沉淀物反应脱除所含的结晶水,形成更刚性的四方对称性结构,这样使得高温热处理(400℃)只能促进其晶化过程,但不改变其对称性.因而,不同溶剂对氧化锆沉淀物溶解性的差异以及造成的氧化锆沉淀物与尿素反应性能的差异可能是溶剂热反应合成单一晶相氧化锆的关键因素.

关键词：氧化锆单斜相四方相溶剂热合成溶剂效应尿素水解

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最大熵法分析寡聚核苷酸链内碰撞的荧光相关光谱(英文)

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物理化学学报 2010年第4期26卷 1087-1092页

作者：尹延东周晓雪赵新生北京大学化学与分子工程学院化学生物学系分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

准确地由荧光相关光谱(FCS)的实验数据提取动力学信息一直是一个挑战.本文对比了三种主要的方法:依赖于模型的多指数函数法,经验的拓展指数函数法和不依赖于模型的最大熵法.多指数函数法的物理意义直接但在复杂体系中难以应用和解释.拓... 详细信息

准确地由荧光相关光谱(FCS)的实验数据提取动力学信息一直是一个挑战.本文对比了三种主要的方法:依赖于模型的多指数函数法,经验的拓展指数函数法和不依赖于模型的最大熵法.多指数函数法的物理意义直接但在复杂体系中难以应用和解释.拓展指数函数法简单易行但其物理意义含混不清.最大熵法不依赖于具体的物理模型但拟合结果对实验噪音很敏感.经研究我们发现一个好的选择是将最大熵法和多指数函数法结合在一起使用.对寡聚核苷酸链内碰撞荧光相关光谱的研究发现,在单链DNA中可以形成碱基对时,有两个并行的链内碰撞反应.以前的拓展指数函数法分析则不能提供这样的信息.我们建议在荧光相关光谱研究中审慎地使用最大熵法.

关键词：荧光相关光谱弛豫时间分布拓展指数函数最大熵法寡聚核苷酸光致电子转移

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生物质利用新途径:多元醇催化合成可再生燃料和化学品

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化学进展 2007年第2期19卷 431-436页

作者：沈宜泓王帅罗琛刘海超北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院绿色化学研究中心北京100871

日益严重的全球性能源和环境问题促使开发利用可再生的生物质资源成为当前研究的一个热点。本文概述了生物质基多元醇合成燃料和化学品来实现生物质转化利用的一些最新进展,特别是集中介绍了甘油和山梨醇等多元醇催化水相重整合成氢气... 详细信息

日益严重的全球性能源和环境问题促使开发利用可再生的生物质资源成为当前研究的一个热点。本文概述了生物质基多元醇合成燃料和化学品来实现生物质转化利用的一些最新进展,特别是集中介绍了甘油和山梨醇等多元醇催化水相重整合成氢气和液体烃等燃料、催化选择氢解和氧化合成高附加值化学品或化学中间体等方面的进展,分析了存在的问题和可能的解决措施以及今后的发展趋势,指出生物质基多元醇将成为今后合成可再生燃料和化学品的新型平台分子。

关键词：生物质多元醇燃料和化学品平台分子催化合成

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N-苄叉基-1-氨基-萘及其类似物的构象与分子扭曲的共轭驱动力

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化学学报 2002年第2期60卷 228-233页

作者：郭彦伸虞忠衡金祥林中国科学院化学研究所分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100080 北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

确定了N [(4 二甲基氨基 ) 苄叉基 ] 2 氨基苯并咪唑 (1) ,N [(4 二甲基氨基 ) -苄叉基 ] 2 氨基苯并噻唑 (2 )和N 苄叉基 1 氨基 -萘 (3)的晶体结构 .利用AM1,RHF ,DFT方法和STO 3G ,4 31G ,6 311G及 6 311G 基组 ,优化每个... 详细信息

确定了N [(4 二甲基氨基 ) 苄叉基 ] 2 氨基苯并咪唑 (1) ,N [(4 二甲基氨基 ) -苄叉基 ] 2 氨基苯并噻唑 (2 )和N 苄叉基 1 氨基 -萘 (3)的晶体结构 .利用AM1,RHF ,DFT方法和STO 3G ,4 31G ,6 311G及 6 311G 基组 ,优化每个分子的 2 3个扭曲构象 (θ =0°～ - 89°) .尽管不同方法得到的最优构象的扭角不同 ,分子扭曲的驱动力总是起因于电子作用 .在任一分子、任何电子态中 ,离域的π体系总是失稳定的 ,全平面构象不是π体系最稳定的构象 .π电子的离域是分子扭曲的驱动力之一 ,与经典观点相反 ,非键原子间的核排斥作用是分子扭曲的阻力 ,而不是动力 .

关键词：共轭效应构象扭曲驱动力 N-苄叉基-1-氨基-萘 N-[(4-二甲氨基)-苄叉基]-2-氨基苯并噻唑 N-[(4-二甲基氨基)-苄叉基]-2-氨基苯并唑咪唑

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镁铝复合氧化物负载铜催化剂上甘油选择性氢解合成丙二醇

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化学学报 2012年第18期70卷 1897-1903页

作者：王帅李洋刘海超北京分子科学国家实验室、分子动态与稳态结构国家重点实验室、北京大学化学与分子工程学院、绿色化学研究中心北京100871

我们通过乙醇溶液浸渍法合成出了具有高分散度金属Cu的Cu/MgO-Al2O3(Mg/Al原子比=1/1,3/1,4/1)、Cu/MgO和Cu/Al2O3等催化剂.在200℃,6.0 MPa H2和二氧六环溶剂中,这些催化剂高选择性地将甘油氢解为1,2-丙二醇(选择性>90%),而单位表... 详细信息

我们通过乙醇溶液浸渍法合成出了具有高分散度金属Cu的Cu/MgO-Al2O3(Mg/Al原子比=1/1,3/1,4/1)、Cu/MgO和Cu/Al2O3等催化剂.在200℃,6.0 MPa H2和二氧六环溶剂中,这些催化剂高选择性地将甘油氢解为1,2-丙二醇(选择性>90%),而单位表面Cu原子的甘油转化速率则随催化剂表面碱中心与Cu原子比例的提高而增大.N2O化学吸附-H2程序升温还原实验表明Cu粒子的本征氢解能力不随其负载量以及载体中的Mg/Al原子比发生明显改变,加之碱性MgO-Al2O3载体本身不催化甘油的转化,我们推测在甘油氢解反应中金属Cu粒子与载体界面处的碱中心辅助Cu粒子活化甘油分子的α位C—H键,从而加速甘油脱氢为甘油醛步骤以及甘油氢解反应的进行.CO2程序升温脱附实验以及对甘油氢解反应中Cu/MgO-Al2O3催化剂稳定性的考察结果暗示在甘油氢解反应中起主要作用的碱中心是载体表面上与Mg2+键连的羟基基团(即B碱OH-).这些对甘油氢解反应中金属中心与碱性中心协同作用的认识对进一步理性设计高效的甘油或其它多元醇分子氢解催化剂具有重要指导意义.

关键词：甘油选择性氢解丙二醇 Cu/MgO-Al2O3 载体效应

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基于SPHD及FRET技术的蛋白质传感器

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物理化学学报 2006年第8期22卷 917-920页

作者：郭素廖玮魏芳钱民协赵新生北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院化学生物学系北京100871

蛋白质传感器作为一种分析蛋白质与其他分子之间作用力的有效手段已经越来越显示出其优点,但是蛋白质在基底表面的变性问题对于研究者来说仍然是一个挑战.作者介绍了一种具有高灵敏度的蛋白质传感器,即利用DNA引导固定(DDI)方法,将DNA-... 详细信息

蛋白质传感器作为一种分析蛋白质与其他分子之间作用力的有效手段已经越来越显示出其优点,但是蛋白质在基底表面的变性问题对于研究者来说仍然是一个挑战.作者介绍了一种具有高灵敏度的蛋白质传感器,即利用DNA引导固定(DDI)方法,将DNA-蛋白质复合物通过DNA双链特异性杂交固定在硅基底表面,从而有效保持了蛋白质的活性,并且引入荧光共振能量传递(FRET)技术以及电势扫描发卡去杂交(SPHD)技术降低非特异性吸附带来的荧光信号.这种蛋白质传感器在蛋白质识别以及DNA杂交方面具有显著区分不同体系荧光信号的能力.

关键词：蛋白质传感器 FRET 电位控制 SPHD 微阵列

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非水溶剂中囊泡等分子有序组合体的形成

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物理化学学报 2003年第8期19卷 779-784页

作者：黄建滨韩峰吴涛北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

总结了各类表面活性剂在乙醇等非水及混合溶剂中的囊泡、胶束等聚集体的形成规律,着重讨论了非水体系中介电常数改变对正负离子表面活性剂混合体系中聚集体形成的影响.对反胶束等不同分子有序组合体在非水体系中的形成情况也进行了概述.

关键词：非水溶剂囊泡分子有序组合体胶束表面活性剂乙醇沉淀体系

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一新种型含肉桂酸的Bola型两亲分子在LB膜中的分子排列和分子识别(英文)

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物理化学学报 2005年第5期21卷 550-555页

作者：阎云郭素熊玮黄建滨李子臣马季铭分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

制备了一种含肉桂酸基团的Bola型两亲分子HDC(4-(10-羟基癸氧基)-10-羟基癸氧基肉桂酸酯).该分子在空气/水界面形成多分子层Langm uir膜结构.紫外光照可使膜中H D C 分子发生光致二聚,也可使H D C与1,16-十六碳二醇形成的混和膜中HDC ... 详细信息

制备了一种含肉桂酸基团的Bola型两亲分子HDC(4-(10-羟基癸氧基)-10-羟基癸氧基肉桂酸酯).该分子在空气/水界面形成多分子层Langm uir膜结构.紫外光照可使膜中H D C 分子发生光致二聚,也可使H D C与1,16-十六碳二醇形成的混和膜中HDC 分子发生二聚.光照前后膜中分子倾角分别为58.8°和53.2°.从实验结果推测了分子排列模型,认为HDC 分子在LB膜中有序排列,这来源于分子间π-π相互作用和疏水亚甲基链的Z 型构象堆积.

关键词： Bola型肉桂酸衍生物 LB膜光致二聚分子排列分子识别

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