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辐射研究与辐射工艺学报 2017年第4期35卷 40-45页

作者：刘思琪曹朋飞彭静李久强翟茂林北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室教育部高分子化学与物理重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

利用?射线辐照引发含双键的丙烯酸12冠4醚酯(V12C4)与丙烯酰胺(AM)发生共聚和交联反应,制备了新型的聚丙烯酰胺-丙烯酸12冠4醚酯(PAM-12C4)水凝胶。采用凝胶分析,显微红外,热重分析对PAM-12C4进行表征,并考察了PAM-12C4对水溶液中Li+的... 详细信息

利用?射线辐照引发含双键的丙烯酸12冠4醚酯(V12C4)与丙烯酰胺(AM)发生共聚和交联反应,制备了新型的聚丙烯酰胺-丙烯酸12冠4醚酯(PAM-12C4)水凝胶。采用凝胶分析,显微红外,热重分析对PAM-12C4进行表征,并考察了PAM-12C4对水溶液中Li+的溶胀度响应性。研究表明,γ射线辐照可成功引发V12C4与AM发生共聚及交联反应,辐照至吸收剂量10 k Gy时得到PAM-12C4的凝胶分数为94%。该新型含冠醚基团的水凝胶具有良好的热稳定性,在水溶液中对Li+具有明显的选择性溶胀度响应。

关键词：辐射共聚合冠醚水凝胶锂离子离子响应性溶胀

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聚二甲基硅氧烷在过氧化氢溶液中的伽玛辐射效应

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辐射研究与辐射工艺学报 2017年第4期35卷 46-50页

作者：曹可敖银勇陈建彭静黄玮李久强翟茂林北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室教育部高分子化学与物理重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 中国工程物理研究院核物理与化学研究所绵阳621900

研究了6%过氧化氢(H_2O_2)溶液中的聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)橡胶材料的g辐射效应。首先利用拉伸实验测试了辐照前后PDMS橡胶材料力学性能的变化,然后利用甲苯平衡溶胀法,差示扫描量热分析和傅里叶变换衰减全反射红外... 详细信息

研究了6%过氧化氢(H_2O_2)溶液中的聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)橡胶材料的g辐射效应。首先利用拉伸实验测试了辐照前后PDMS橡胶材料力学性能的变化,然后利用甲苯平衡溶胀法,差示扫描量热分析和傅里叶变换衰减全反射红外光谱分析(Attenuated total reflection-Fourier transform infrared,ATR-FTIR)法对其辐照前后的化学结构变化进行了表征。结果表明,在H_2O_2溶液中辐照的PDMS仍发生以辐射交联为主的反应,且在相同的吸收剂量下,相较于空气中辐照的PDMS,在H_2O_2溶液中辐照的PDMS的断裂伸长率较高,弹性模量较小,交联密度较低。这可能是由于H_2O_2溶液在辐照过程中产生的氧化性活性物质能够捕获PDMS辐照生成的大分子活性自由基,从而降低了PDMS发生交联反应的概率。ATR-FTIR结果则进一步表明,随着吸收剂量的增加,PDMS表面出现一定程度的氧化,而相较于空气中辐照的样品,在H_2O_2溶液中辐照的样品表面氧化程度并未明显增强。

关键词：聚二甲基硅氧烷伽玛辐射效应过氧化氢溶液

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99TcmO标记的不同链长MAG3-2-硝基咪唑乏氧显像剂在肉瘤鼠体内的生物分布

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中华核医学与分子影像杂志 2017年第1期37卷 25-30页

作者：梅雷杨志褚泰伟北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室、北京分子科学国家实验室 100871 北京大学肿瘤医院暨北京市肿瘤防治研究所核医学科、恶性肿瘤发病机制及转化研究教育部重点实验室 100142

目的探讨99TcmO标记的不同链长的MAG3－2－硝基咪唑乏氧显像剂性能。方法制备4个带有不同长度侧链的MAG3－2－硝基咪唑化合物BzMAG3－2NIEA（1）、BzMAG3－2NIPA（2），BzMAG3－2NIHA（3）和BzMAG3－2NIUA（4），并对其进行99TcmO标记。... 详细信息

目的探讨99TcmO标记的不同链长的MAG3－2－硝基咪唑乏氧显像剂性能。方法制备4个带有不同长度侧链的MAG3－2－硝基咪唑化合物BzMAG3－2NIEA（1）、BzMAG3－2NIPA（2），BzMAG3－2NIHA（3）和BzMAG3－2NIUA（4），并对其进行99TcmO标记。将4个化合物分别注射于5只荷S180肉瘤鼠体内，观察其在生物体内的分布情况。采用两样本t检验处理数据。结果制备的4个99TcmO－MAG3标记物稳定性均较高，带负电荷，脂溶性随链长增加呈增加趋势。生物分布实验表明，注射后2 h中短碳链99TcmO－1和99TcmO－2肿瘤摄取较高，分别为（0.67±0.18）和（0.65±0.18） %ID/g；长碳链的99TcmO－3和99TcmO－4肿瘤摄取较低，分别为（0.19±0.03）和（0.39±0.05） %ID/g（t＝2.78～5.88，均P〈0.05）。结论标记物连接基团的链长结构对99TcmO标记MAG3－2－硝基咪唑类化合物的理化性质与乏氧靶向性有显著影响，以中短碳链的乏氧选择性最好。

关键词：硝基咪唑类同位素标记锝肉瘤放射性核素显像小鼠

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离子印迹技术在放射化学领域的应用

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核化学与放射化学 2016年第3期38卷 129-144页

作者：梁和乐陈庆德沈兴海北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

离子印迹技术(ion-imprinting technology,ⅡT)是以某一目标离子为模板,制备对该离子具有强结合能力和高选择性的功能聚合物,即离子印迹聚合物(ion-imprinted polymers,ⅡPs)的过程。ⅡPs在复杂体系中分离、富集特定金属离子方面具有独... 详细信息

离子印迹技术(ion-imprinting technology,ⅡT)是以某一目标离子为模板,制备对该离子具有强结合能力和高选择性的功能聚合物,即离子印迹聚合物(ion-imprinted polymers,ⅡPs)的过程。ⅡPs在复杂体系中分离、富集特定金属离子方面具有独特的优势。放射化学领域涉及许多金属离子分离、富集的问题,其特点是目标离子浓度非常低、样品成分复杂且带有放射性,ⅡPs的特点使其在放射化学领域有很好的应用前景。本文在简述ⅡT的基本原理和ⅡPs制备方法的基础上,综述了ⅡT在放化分析、海水提铀、低放废液处理等放射化学领域所取得的进展,涉及的离子有UO_2^(2+)、Th^(4+)、Sr^(2+)、Cs^+、ZrO^(2+)和镧系金属离子。最后,本文还对ⅡT在放射化学领域更广泛的应用进行了分析和展望。

关键词：离子印迹技术离子印迹聚合物放射化学金属离子分离

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Th4+-印迹聚合物的制备及其性能研究

Th4+-印迹聚合物的制备及其性能研究

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第四届全国核化学与放射化学青年学术研讨会

作者：梁和乐陈庆德沈兴海北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

钍是一种重要的资源,但具有化学毒性以及放射毒性,因此需要对废水中微量的Th4+进行分析与富集.常规溶剂萃取、离子交换等均被用于Th的提取,但在处理低浓度Th4+溶液时还存在回收率低和选择性较差等不足,因而有必要开发新的方法.离子印迹... 详细信息

钍是一种重要的资源,但具有化学毒性以及放射毒性,因此需要对废水中微量的Th4+进行分析与富集.常规溶剂萃取、离子交换等均被用于Th的提取,但在处理低浓度Th4+溶液时还存在回收率低和选择性较差等不足,因而有必要开发新的方法.离子印迹聚合物(Ion-imprinted Polymers,IIPs)是一种新型的吸附剂,对模板离子具有特异结合能力.因此有一些工作制备了Th4+-IIP,其于Th4+具有很好的选择性和印迹效果,但文献中所制备的Th4+-IIP大多利用羧酸基团和氨基来配位,不能用于pH＜1的强酸性环境下.以磷酸氢二(甲基丙烯酰氧乙基)酯为功能单体,乙二醇二甲基丙烯酸酯为交联剂,合成了Th4+-IIP.用31PNMR、EXAFS、元素分析等优化了配体与Th4+的比例，并对合成的IIP用红外、热重、BET等进行了表征。该Th4+-IIP在1 mo/L的盐酸中仍有33.3 mg/g的吸附容量，相比于La3+、Eu3+、Yb3+、U022+和Fe3+，IIP对Th4+具有很好的选择性。

关键词：印迹聚合物制备工艺废水处理钍离子吸附性能

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二氧化钍纳米球在碳酸铀酰铵溶液中对铀的吸附性能

二氧化钍纳米球在碳酸铀酰铵溶液中对铀的吸附性能

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第四届全国核化学与放射化学青年学术研讨会

作者：刘小冬陈庆德沈兴海北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

二氧化钍(ThO2)是一种天然存在的锕系金属氧化物,不仅是一种重要的核燃料,而且在诸如固体电解质、催化剂、吸附剂以及磷光剂等其他领域也有着广泛的应用.近年来,作为吸附剂的ThO2对阴阳离子展现出良好的吸附性能,从而引起研究人员对ThO... 详细信息

二氧化钍(ThO2)是一种天然存在的锕系金属氧化物,不仅是一种重要的核燃料,而且在诸如固体电解质、催化剂、吸附剂以及磷光剂等其他领域也有着广泛的应用.近年来,作为吸附剂的ThO2对阴阳离子展现出良好的吸附性能,从而引起研究人员对ThO2吸附应用研究的广泛兴趣.其中,Gupta等发现水合ThO2在弱酸性的硝酸铀酰溶液中可以吸附UO22+.但是,在弱碱性及中性的放射性废液和海水中,存在着大量低浓度的、以UO2(CO3)34-形式存在的铀.ThO2能否在CO32-竞争情况下有效提取铀,还未见文献报道. 研究了水热法合成的多晶ThO2纳米球在(NH4)4[UO2(CO3)3]溶液中对铀的吸附性能。结果表明，在含有2 mmol·L-1 NH4HCO3的(NH4)4[UO2(CO3)3]溶液(pH=8.45)中，ThO2,纳米球对铀的吸附符合准二级动力学吸附模型，在初始铀浓度为20mg·L-1时，ThO2纳米球对铀的吸附容量可以达到6.52mg·g-1;ThO2纳米球对铀的等温吸附符合Freundlich模型。吸附铀后的ThO2纳米球可通过低浓度的盐酸进行高效洗脱。在机理研究中，发现ThO2的零电荷点随离子强度增大而降低;在实验条件下，ThO2纳米球带负电荷，通过阳离子吸附机理，即以UO22+的形式吸附铀，但容易受到Mg2+和Ca2+等阳离子的竞争而出现吸附容量下降的情况。本文的研究工作对提取弱碱性及中性放射性废液和海水中的铀具有参考价值。

关键词：二氧化钍纳米球碳酸铀酰铵溶液放射性铀吸附性能

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葫芦脲-Th(Ⅳ)新型晶体的制备及表征

葫芦脲-Th(Ⅳ)新型晶体的制备及表征

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第四届全国核化学与放射化学青年学术研讨会

作者：孟丹梁和乐陈庆德沈兴海北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

葫芦脲端口的极性羰基可以结合碱金属和碱土金属离子、过渡金属离子、Ln3+和An3+,从而能够用于废水中金属离子的分离.对于Th4+的萃取分离一直是一个重要的研究方向.葫芦脲能否用于Th4+的萃取,探究其与Th4+的配位作用甚为关键,也最为基础... 详细信息

葫芦脲端口的极性羰基可以结合碱金属和碱土金属离子、过渡金属离子、Ln3+和An3+,从而能够用于废水中金属离子的分离.对于Th4+的萃取分离一直是一个重要的研究方向.葫芦脲能否用于Th4+的萃取,探究其与Th4+的配位作用甚为关键,也最为基础.目前,仅有为数不多的文献报道了葫芦脲与Th4+的配位结构.葫芦脲[6](简写为CB6)与ThCl4在HCl体系中可以得到组成为[{Th(H2O)5Cl}2(C36H36N24O12)]Cl6·13H2O的单晶,其中Th4+的配位数为9,CB6作为一个六齿配体与两个Th4+进行配位,每个Th4+分别与CB6上的三个羰基,五个水分子和一个C1-进行配位.而CB6和Th(NO3)4在HReO4中得到组成为[Th(NO3)(H2O)8][(ReO4)(CB6)](ReO4)2·3H2O的单晶,在此晶体中CB6与Th4+并没有直接的配位作用,而是通过氢键与Th4+配位的水分子作用而形成Th4+的第二配位层.对于矿石和乏燃料中钍的提取主要是在HNO3体系中进行,因而有必要研究此体系中葫芦脲与Th4+的配位作用. 通过常温蒸发法用Th(NO3)4- 4H2O与CB6在HNO3水溶液中制备出了一种新的CB6-Th4+单晶Th(NO3)2(H2O)6·(CB6)·2H2O·2NO3。在此晶体中，Th4+的配位数为10，其中六个水分子以单齿配位的方式与Th4+配位，两个NO3-分别作为二齿配体与Th4+配位，而CB6通过氢键与Th4+配位的H2O作用形成第二配位层。此外，在此Th4+CB6基晶体结构中存在两个自由的水分子和两个作为反离子的NO3-。在HCl体系中主要由于Th4+和cl-间的配位作用较弱，因此Th4+倾向于和CB6直接配位。而在HReO4和HNO3体系中，相对于NO3-，CB6与Th4+的配位作用比较弱，只是通过氢键形成第二层配位结构。这说明配体与Th4+的配位强度会影响Th4+和CB6间的配位模式，从而导致CB6和Th4+在不同体系中发生配位结构的改变。这对基于葫芦脲萃取体系的设计具有一定的指导意义。

关键词：葫芦脲[6] 四价钍晶体制备配位模式

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锂离子电池用高离子电导率聚合物凝胶电解质的辐射合成研究

锂离子电池用高离子电导率聚合物凝胶电解质的辐射合成研究

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第二届中国（国际）能源材料化学研讨会

作者：王艺蒙邱景义彭静李久强翟茂林北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室防化研究院

锂离子电池是当今使用的最广泛的先进二次电池,与传统铅蓄电池相比,其重量轻、能量高,目前被广泛用于电动汽车、电动自行车以及便携设备手机、手提电脑等小型电子设备中。而聚合物凝胶电解质对于提高锂离子电池的安全性能起着非常重要... 详细信息

锂离子电池是当今使用的最广泛的先进二次电池,与传统铅蓄电池相比,其重量轻、能量高,目前被广泛用于电动汽车、电动自行车以及便携设备手机、手提电脑等小型电子设备中。而聚合物凝胶电解质对于提高锂离子电池的安全性能起着非常重要的作用。本文首先合

关键词：锂离子电池离子电导率聚合物凝胶电解质合成研究

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仙人球状FeP2/CNTs锂离子电池负极材料的一步法合成及其性能研究

仙人球状FeP2/CNTs锂离子电池负极材料的一步法合成及其性能研究

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第二届中国（国际）能源材料化学研讨会

作者：陈熙邦邱景义彭静李久强翟茂林北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室防化研究院

磷化铁因价格低廉、储量丰富和容量高可望用做锂离子电池负极材料但是目前依然存在导电性低,离子迁移率低,颗粒易团聚和锂离子的嵌入与迁出会导致磷化铁体积膨胀引起的粉化等问题。本文通过化学气相沉积法,在高温高压条件下一步合成了... 详细信息

磷化铁因价格低廉、储量丰富和容量高可望用做锂离子电池负极材料但是目前依然存在导电性低,离子迁移率低,颗粒易团聚和锂离子的嵌入与迁出会导致磷化铁体积膨胀引起的粉化等问题。本文通过化学气相沉积法,在高温高压条件下一步合成了一种新型的磷化铁复

关键词：锂离子电池负极材料 FeP2/CNTs 磷化铁一步法合成

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基于密度泛函理论研究锂—冠醚复合物的结构和热力学参数

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物理化学学报 2016年第7期32卷 1681-1690页

作者：赵岩敖银勇陈建宋宏涛黄玮彭静中国工程物理研究院核物理与化学研究所四川绵阳621900 北京大学化学与分子工程学院放射化学与辐射化学重点学科实验室北京分子科学国家实验室北京100871

冠醚对碱金属离子具有高选择性,在锂元素的分离富集上有着广泛的应用。本文基于密度泛函理论(DFT)研究了冠醚环大小、取代基种类、配位原子种类和数量等因素对冠醚空间结构和热力学参数的影响。结果表明,苯并冠醚系列中的苯并-15-冠-5... 详细信息

冠醚对碱金属离子具有高选择性,在锂元素的分离富集上有着广泛的应用。本文基于密度泛函理论(DFT)研究了冠醚环大小、取代基种类、配位原子种类和数量等因素对冠醚空间结构和热力学参数的影响。结果表明,苯并冠醚系列中的苯并-15-冠-5具有更好的配位能力,取代基、配位原子对冠醚的络合能力均有一定影响,因此可通过选择合适的冠醚环,引入供电子基团和含氮杂原子等方法来改善冠醚的分离富集能力。这对冠醚体系分离富集锂元素具有重要的指导意义。

关键词：锂冠醚密度泛函理论分子结构热力学参数

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