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第十九届全国分子光谱学学术会议

作者：周相臣郭然翁诗甫曾先哲揭鉴澍徐怡庄北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分了工程学院北京100871

本工作中使用本课题组设计并制造的气体池,通过DAOSD方法考察了甲醇与氯仿在气相条件下的相互作用.通过对混合物气相红外光谱进行二维异步相关处理得到二维谱图,谱图上的交叉峰表示两种分子间存在相互作用.这种方法排除了溶剂的干扰,扩... 详细信息

本工作中使用本课题组设计并制造的气体池,通过DAOSD方法考察了甲醇与氯仿在气相条件下的相互作用.通过对混合物气相红外光谱进行二维异步相关处理得到二维谱图,谱图上的交叉峰表示两种分子间存在相互作用.这种方法排除了溶剂的干扰,扩展了DAOSD及相关方法的应用范围.

关键词：甲醇-氯仿体系气相条件分子间相互作用红外光谱

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Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：王宇豪孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

Re基催化剂能够高效活化羟基、促进C–O键断裂[1],在生物质催化转化领域中占据重要地位[2]。研究表明,Re基双金属催化剂较纯Re纳米材料具有更高的稳定性,但其在催化羟基取代反应中的活性与材料结构的关系仍需进一步探究。

关键词：铂-铼双金属纳米颗粒催化构效关系

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高性能黑色纳米二氧化钛材料研究（英文）

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高等学校化学学报 2015年第11期36卷 2099-2114页

作者：朱桂莲林天全黄富强上海硅酸盐研究所能量转换材料重点实验室及高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050 北京大学化学与工程学院分子科学国家实验室及稀土材料化学与应用国家重点实验室北京100871

二氧化钛是最重要的光电半导体材料之一,纳米二氧化钛作为最重要的光催化剂所面临的巨大挑战是无法吸收可见光而导致太阳能利用效率低下.拓展二氧化钛的光谱响应范围是提高其太阳能利用效率的关键.最近发展的可以有效吸收可见光的黑色... 详细信息

二氧化钛是最重要的光电半导体材料之一,纳米二氧化钛作为最重要的光催化剂所面临的巨大挑战是无法吸收可见光而导致太阳能利用效率低下.拓展二氧化钛的光谱响应范围是提高其太阳能利用效率的关键.最近发展的可以有效吸收可见光的黑色二氧化钛受到广泛关注,我们针对黑色纳米二氧化钛材料展开了一系列工作,发展出多种黑色二氧化钛材料的制备方法,获得了太阳能高吸收、高效光催化的材料.本文综合了我们的部分研究工作,概述了所制备黑色纳米二氧化钛的物化性质、制备方法及其应用,并提出了该材料的研究方向.

关键词：黑色二氧化钛可见光光催化

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808nm激光激发下稀土掺杂上转换纳米晶多光子过程的研究

808nm激光激发下稀土掺杂上转换纳米晶多光子过程的研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：张格董浩孙聆东严纯华稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

在上转换发光过程中,强穿透性的近红外光可以转化成高能量的紫外或可见光。因此上转换发光体系可以在近红外光的激发下产生紫外光,从而发生分子构型的顺反异构、化学键的断裂和形成等过程。我们通过三氟乙酸盐前驱体热分解法合成尺寸5 n... 详细信息

在上转换发光过程中,强穿透性的近红外光可以转化成高能量的紫外或可见光。因此上转换发光体系可以在近红外光的激发下产生紫外光,从而发生分子构型的顺反异构、化学键的断裂和形成等过程。我们通过三氟乙酸盐前驱体热分解法合成尺寸5 nm的Na Gd F:Tm/Yb@Na YF:Nd/Yb的上转换纳米颗粒,在壳层中掺杂Nd、Yb实现Tm在808 nm激光激发下的上转换发光,发光除可见光区外在紫外区产生五光子和四光子的发射(345 nm,362 nm对应I→F,D→H辐射跃迁过程)。光谱测试结果表明,在160 w/cm2的激发功率密度下,该体系的发光强度较已报导文章中Na Gd F:Nd/Yb/Tm@Na YF:Nd(20%)上转换纳米颗粒[1]增强约150倍。在808 nm激光激发下,该体系可使偶氮发生顺反异构。该核壳结构纳米颗粒有望进一步应用于生物体内药物释放、生物传感等领域。

关键词：稀土纳米颗粒上转换发光多光子过程核壳结构

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稀土纳米颗粒MRI及CT双模式造影剂

稀土纳米颗粒MRI及CT双模式造影剂

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中国化学会第30届学术年会

作者：郑晓宇孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

磁共振成像（MRI）与X射线断层扫描成像（CT）是广泛应用于临床诊断与生物医学研究的两种非侵入式成像技术。MRI与CT分别侧重于对较软的组织（如血管、肌肉、肿瘤等）和较硬的组织（如骨头）进行成像。通过同时（或连续）的图像获取与重... 详细信息

磁共振成像（MRI）与X射线断层扫描成像（CT）是广泛应用于临床诊断与生物医学研究的两种非侵入式成像技术。MRI与CT分别侧重于对较软的组织（如血管、肌肉、肿瘤等）和较硬的组织（如骨头）进行成像。通过同时（或连续）的图像获取与重整,可将两种技术有机结合,进而提供更加丰富、准确的信息,而高效的MRI与CT双模式造影剂是实现这一目标的前提。Gd具有最多的未成对电子数和较长的电子弛豫时间,因此被广泛用作T1弛豫增强材料。我们合成得到了一种新型的聚丙烯酸包覆的菱形Gd F3纳米片,该纳米片具有较好的T1弛豫增强效果,其纵向弛豫率（15.8m M-1 s-1）约为临床用的MRI造影剂Gd-DTPA的四倍。稀土离子(如Tb,Dy,Ho等)具有较短的电子弛豫时间和较高的磁矩,可以在高磁场的诱导下产生局域磁场梯度从而缩短横向弛豫时间（T）。我们合成得到了聚乙烯亚胺包覆的Tb F纳米颗粒,发现其在超高磁场强度下（7 T）具有极高的横向弛豫率(395.77 m Ms)。此外,由于稀土元素具有较大的原子序数与X射线衰减系数,这些材料也显示出较好的CT成像效果。

关键词：稀土纳米颗粒磁共振成像 X射线断层扫描成像

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稀土氟化物纳米晶的近红外发光调控

稀土氟化物纳米晶的近红外发光调控

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中国化学会第30届学术年会

作者：张佩值孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

作为一种非侵入式的成像技术,光学成像受到了广泛的关注。然而,其面临的最大挑战就是如何获得穿透深度更深、更清晰和更安全的成像结果。近红外光具有较低的组织吸收和散射作用,因此近红外激发、近红外发射的发光模式可以有效提高成像... 详细信息

作为一种非侵入式的成像技术,光学成像受到了广泛的关注。然而,其面临的最大挑战就是如何获得穿透深度更深、更清晰和更安全的成像结果。近红外光具有较低的组织吸收和散射作用,因此近红外激发、近红外发射的发光模式可以有效提高成像的穿透深度和空间分辨率,进而提高成像的质量。基于此目的,我们制备得到了Nd、Yb共掺的稀土氟化物纳米晶。通过筛选二元稀土氟化物基质,调节掺杂离子浓度及构筑核壳结构的方式,得到了具有较强近红外发射的纳米晶。并证实了具有正交相的氟化物基质有助于Nd、Yb之间的能量传递;合适的掺杂比例有助于获得单一相态的纳米晶,并提高掺杂离子间的能量传递效率;核壳结构的构筑可减少表面缺陷,从而进一步提高近红外发光强度。

关键词：稀土氟化物纳米晶近红外激发近红外发射光学成像

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Al3+掺杂NaREF4体系的合成及其上转换发光增强研究

Al3+掺杂NaREF4体系的合成及其上转换发光增强研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：时朔孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

稀土上转换发光纳米材料具有斯托克斯位移大,发射峰窄,光稳定性好,发光寿命长等优点,在生物成像,治疗诊断,离子检测及信息存储等方面引起了广泛关注。然而,稀土上转换纳米晶发光中心跃迁几率较低,吸收截面较小,量子产率较低,极大地限制... 详细信息

稀土上转换发光纳米材料具有斯托克斯位移大,发射峰窄,光稳定性好,发光寿命长等优点,在生物成像,治疗诊断,离子检测及信息存储等方面引起了广泛关注。然而,稀土上转换纳米晶发光中心跃迁几率较低,吸收截面较小,量子产率较低,极大地限制了其应用。通过调控稀土离子的局域配位场结构,可以有效地提高稀土发光中心的跃迁几率,实现稀土上转换纳米晶的发光增强。在六方相Na Gd F掺杂Yb,Er体系中,通过引入Al可以实现对于稀土发光中心局域配位场结构的调控。利用甲醇辅助共沉淀法合成得到Na Gd F4掺杂Yb,Er,Al的上转换纳米颗粒。上转换发光光谱测试的结果表明Al的引入破坏了发光中心的局域晶体场对称性,从而显著地提高Er在525 nm,540 nm,653 nm处的发光强度。此外,Al的引入可以加快基质由立方相向六方相的转变,提高纳米颗粒的结晶度,调控上转换发光的红绿比。稀土上转换纳米材料发光强度的显著提高为实现安全、高效的上转换发光活体成像应用提供了基础。

关键词：稀土纳米颗粒发光增强

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高效近红外发光稀土纳米颗粒的生物成像研究

高效近红外发光稀土纳米颗粒的生物成像研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：秦青松孙聆东严纯华北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

荧光探针被广泛应用于光学成像及生物诊疗中[1]。与可见光相比,近红外光（700-1600 nm）受到生物组织的吸收和散射作用更小,可实现深层组织的光学成像,因此发展近红外发光探针具有重要意义。稀土掺杂的近红外发光纳米颗粒具有优异的光... 详细信息

荧光探针被广泛应用于光学成像及生物诊疗中[1]。与可见光相比,近红外光（700-1600 nm）受到生物组织的吸收和散射作用更小,可实现深层组织的光学成像,因此发展近红外发光探针具有重要意义。稀土掺杂的近红外发光纳米颗粒具有优异的光学性质,比如大的斯托克斯位移,良好的光稳定性以及低毒性。我们利用热分解方法合成了钕离子掺杂的稀土氟化物复盐纳米颗粒,在808 nm激光激发下,纳米颗粒表现出860 nm,1060 nm和1350 nm的近红外发光。进一步,我们通过外延生长的方式得到了核壳结构的纳米颗粒,有效增强了纳米颗粒的近红外发光。在140 m W/cm的激发功率下,纳米颗粒的发光可有效地穿透厚度为20 mm的猪肉组织。通过尾静脉注射,可以清晰地观察到裸鼠血管图像。这些结果表明我们发展的近红外发光纳米颗粒在生物光学成像中具有很大的应用潜力。

关键词：生物成像近红外发光稀土纳米颗粒

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Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十七分会：纳米催化

作者：王宇豪孙聆东严纯华北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

Re基催化剂能够高效活化羟基、促进C–O键断裂,在生物质催化转化领域中占据重要地位。研究表明,Re基双金属催化剂较纯Re纳米材料具有更高的稳定性,但其在催化羟基取代反应中的活性与材料结构的关系仍需进一步探究。本文通过在乙二醇溶... 详细信息

Re基催化剂能够高效活化羟基、促进C–O键断裂,在生物质催化转化领域中占据重要地位。研究表明,Re基双金属催化剂较纯Re纳米材料具有更高的稳定性,但其在催化羟基取代反应中的活性与材料结构的关系仍需进一步探究。本文通过在乙二醇溶液中还原不同比例的乙酰丙酮铂和高铼酸铵,得到了一系列不同组成的Pt-Re双金属纳米颗粒,尺寸均在3 nm左右。增加Pt的比例,有助于Pt-Re双金属纳米颗粒晶化程度的提高。XPS测试表明Re元素更倾向于在表面富集,并且易于形成高氧化态物种。在1,3-二苯基-2-丙烯-1-醇与乙醇的催化脱水反应中,Re含量更高的Pt-Re双金属纳米颗粒具有更高的比质量活性。

关键词：铂-铼双金属纳米颗粒催化构效关系

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铱基和铑基的超薄纳米片的可控合成及其催化硝基苯的选择性还原

铱基和铑基的超薄纳米片的可控合成及其催化硝基苯的选择性还原

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第十四届固态化学与无机合成学术会议

作者：张治平王新宇袁堃张亚文北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

贵金属的超薄纳米片具有大的比表面积和高密度的活性位点,因此正成为一类新型的催化剂材料。但是一方面受限于贵金属本身固有的立方面心的三维对称性、另一方面由于超薄结构将会增加纳米颗粒的表面自由能,因此贵金属的超薄二维结构的制... 详细信息

贵金属的超薄纳米片具有大的比表面积和高密度的活性位点,因此正成为一类新型的催化剂材料。但是一方面受限于贵金属本身固有的立方面心的三维对称性、另一方面由于超薄结构将会增加纳米颗粒的表面自由能,因此贵金属的超薄二维结构的制备一直是个挑战。我们利用苯甲醇作为溶剂、通过固液界面来调控金属离子的还原速率制备出了超薄的铱、铑以及铱-铑的纳米片。在固液界面的调控下,金属离子被还原形成高度缺陷的纳米颗粒,接着这些缺陷位点将诱导纳米颗粒种子进行二维定向连接,最终形成纳米片结构（Fig.1）。这些铱基和铑基的纳米片对于硝基苯还原成氧化偶氮苯的催化选择性高达83.9%-88.5%。

关键词：纳米片固液界面硝基苯选择性还原。

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