检索结果-内蒙古大学图书馆

高分子学报 2024年第2期55卷 235-254页

作者：张德逸李佳烨许准王欢北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心教育部高分子化学与物理重点实验室北京100871

电子显微镜被广泛用于表征高分子的形态、晶态结构、机械性质及组装行为,其在溶液态高分子的动态过程研究的应用中刚刚起步.近年来,由于在电镜真空腔中能稳定封存液体样品的纳米技术的发展以及对电子束与样品的作用机制的逐渐清晰,液相... 详细信息

电子显微镜被广泛用于表征高分子的形态、晶态结构、机械性质及组装行为,其在溶液态高分子的动态过程研究的应用中刚刚起步.近年来,由于在电镜真空腔中能稳定封存液体样品的纳米技术的发展以及对电子束与样品的作用机制的逐渐清晰,液相电镜实验实现了对溶液态高分子的高时空分辨、原位、实时、时空的“分子录影”.单分子原位成像实验提供了新的机遇去探索被传统系综测量掩盖的分子动力学行为.我们总结了液相电镜技术在高分子单链物理性质、单分子反应、组装体与组装行为、相分离等领域的研究进展,阐述了其中实验难点以及核心技术突破,详细讨论了电子束与样品相互作用和单分子成像实验揭示的关于高分子科学的新现象、新问题和新思考.最后,展望了突破目前纳米级空间分辨率和百毫秒时间分辨率可行的方案、面临的挑战和所需的技术支持,以及该目标实现后将给我们带来新的研究机遇.

关键词：液相电镜高分子动力学单分子成像图像处理

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结晶性生物可降解聚羟基脂肪酸酯的化学合成

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高分子学报 2023年第10期54卷 1426-1467页

作者：廖曦秦娇娇唐小燕北京分子科学国家研究中心、北京大学化学与分子工程学院、高分子化学与物理教育部重点实验室北京100871

天然聚羟基脂肪酸酯(PHAs)是一种源于微生物合成的等规高分子材料,表现出优异的生物相容性和生物可降解性,具有替代石油基高分子材料的潜力.化学合成PHAs因合成效率高、可控性好以及产品质量易于控制等特点而具有巨大的应用价值.由于PHA... 详细信息

天然聚羟基脂肪酸酯(PHAs)是一种源于微生物合成的等规高分子材料,表现出优异的生物相容性和生物可降解性,具有替代石油基高分子材料的潜力.化学合成PHAs因合成效率高、可控性好以及产品质量易于控制等特点而具有巨大的应用价值.由于PHAs的立构规整性以及结晶性对其热学性能、机械性能和降解效率等都有很大的影响,因此控制PHAs的立构规整性以及结晶性是合成过程中的一个关键问题,也是一个难点问题.本综述从单体分类的角度总结了近六十年化学合成立构规整性PHAs的研究进展,包括四元环内酯单体(β-丁内酯(β-BL)及其衍生物(BPL和MLA),以及其他不同α-、β-和α,β-取代的β-丙内酯(β-PL)),八元环和十二元环内酯单体(即β-BL的二、三聚体(8DL,TBL))以及环氧烷烃/CO等立体选择性开环(共)聚合,重点关注和评述了不同催化剂体系对立构选择性的影响,总结了相应聚合物的机械性能和热力学性能,最后对PHAs的降解回收策略做概述,并对立构规整PHAs的合成策略进行了展望.

关键词：生物可降解聚合物聚羟基脂肪酸酯结晶性聚合物立构选择性聚合开环聚合

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机器学习辅助高分子合成研究进展

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科学通报 2025年第4期70卷 471-480页

作者：张泽熙蔡展翔张文彬吕华陈茂聚合物分子工程国家重点实验室复旦大学高分子科学系上海200433 北京分子科学国家研究中心高分子化学与物理教育部重点实验室软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

聚合物为人类社会生活发展提供了不可或缺的物质基础.在研发聚合物材料的过程中,庞大的结构空间、复杂的聚合机制为建立聚合物材料的构效关系带来重大挑战.机器学习有望突破高分子合成研究的传统范式,推进新型聚合物材料的化学创制,近... 详细信息

聚合物为人类社会生活发展提供了不可或缺的物质基础.在研发聚合物材料的过程中,庞大的结构空间、复杂的聚合机制为建立聚合物材料的构效关系带来重大挑战.机器学习有望突破高分子合成研究的传统范式,推进新型聚合物材料的化学创制,近年来成为了高分子化学家关注的前沿领域.机器学习技术实现了反应条件、化学结构、材料性能之间潜在关联的发掘,提高了对聚合反应空间的研究效率,为反应条件优化、链结构设计提供了系统性指导.数据驱动的生物大分子结构解析是多领域关注的焦点,机器学习助力实现了蛋白质结构预测的跨越式进步,迈入了生物大分子研究的新阶段.在此基础上,结合自动化技术,发展数智化合成,进一步降低试错成本,加速聚合物材料研发,推动理论知识发展.本文对机器学习在预测聚合物性能、设计聚合物结构与合成条件、生物大分子研究中取得的重要进展进行简要介绍与讨论.目前,机器学习辅助的高分子合成研究仍面临聚合物结构表示方法有限、高质量数据稀缺、自动化技术落地合成生产困难等挑战,亟须加大研究投入,深入开展跨学科研究,发展人工智能赋能的高分子合成,推动高端材料创新.

关键词：高分子合成机器学习人工智能聚合物生物大分子

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锌卟啉共价有机框架和共轭微孔聚合物的光催化可逆加成-断裂链转移聚合

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高分子学报 2023年第10期54卷 1521-1532页

作者：莫依天刘衣铭王晓鸽童瑜洁魏瑶马玉国北京分子科学国家实验室、北京大学高分子化学与物理教育部重点实验室、软物质科学与工程中心、化学与分子工程学院北京100871

制备基于锌卟啉共价有机框架(COFs)和共轭微孔聚合物(CMPs)的异相光催化剂用于催化光诱导电子转移可逆加成-断裂链转移(PET-RAFT)聚合.这些光催化剂可以高效地将电子转移到链转移剂制备得到具有窄分子量分布(<1.20)和高链端保真度的... 详细信息

制备基于锌卟啉共价有机框架(COFs)和共轭微孔聚合物(CMPs)的异相光催化剂用于催化光诱导电子转移可逆加成-断裂链转移(PET-RAFT)聚合.这些光催化剂可以高效地将电子转移到链转移剂制备得到具有窄分子量分布(<1.20)和高链端保真度的聚丙烯酰胺和聚丙烯酸酯,聚合速率高于具有相似构建单元的卟啉或镍卟啉光催化体系.同时,对于锌卟啉COF和CMP材料,不同堆积模式和共轭程度影响了光催化剂的结构和光物理性质.比较两者的结构性质和催化性能,说明了在光控聚合中选择高效催化性质的构建单元是催化剂设计的关键要素.此外,相比于COF,CMP光催化剂具有更高的化学稳定性,可以被有效分离并循环使用.这项工作阐明了多孔有机聚合物在光控聚合中的设计要素,为实现异相的光聚合提供重要借鉴.

关键词：共价有机框架共轭微孔聚合物异相光催化剂光诱导电子转移可逆加成-断裂链转移聚合

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柱状侧链高分子体系的结构、黏弹性及功能应用

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高分子学报 2023年第10期54卷 1468-1485页

作者：范祎宁杨子凡吴佳慧赵凌夏玮张龙龙王婕陈季俞孙铭鹤栗佳骅杨爽陈尔强北京分子科学国家研究中心高分子化学与物理教育部重点实验室软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院

近年来，具有柱状结构的侧链高分子体系，如瓶刷状聚合物等，因其特殊的超软、超弹性、快速应变硬化等有趣的黏弹性而受到学术界高度重视.本综述对相关研究进展做了一些梳理和总结.主要介绍了瓶刷链、树枝化聚合物、甲壳型液晶高分子等... 详细信息

近年来，具有柱状结构的侧链高分子体系，如瓶刷状聚合物等，因其特殊的超软、超弹性、快速应变硬化等有趣的黏弹性而受到学术界高度重视.本综述对相关研究进展做了一些梳理和总结.主要介绍了瓶刷链、树枝化聚合物、甲壳型液晶高分子等几类经典的以“单链超分子柱”为特征的侧链高分子的结构和线性黏弹性，并以楔形侧链高分子为例介绍了“多链超分子柱”的性质.在简述柱状侧链高分子体系功能应用方面的探索之后，也扼要讨论了研究中存在的问题与挑战.虽然目前柱状侧链高分子的缠结及微相分离带来的复杂松弛行为的物理机制还不十分明晰，但对于这类高分子的深入研究无疑将为新型黏弹材料的设计和制造提供新的思路和坚实的理论基础.

关键词：侧链高分子柱状结构黏弹性缠结逐次松弛

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氢键构筑的甲壳型液晶高分子的设计合成和自组装

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高分子学报 2023年第10期54卷 1555-1567页

作者：刘赟杨世楚沈志豪范星河周其凤北京分子科学国家研究中心、高分子化学与物理教育部重点实验室、北京大学软物质科学与工程中心、化学与分子工程学院北京100871

通过引入氢键的方法,以聚(4-乙烯基吡啶)(P4VP)为氢键受体、含羧基的小分子为氢键给体,构筑了一类新结构的超分子甲壳型液晶高分子(MJLCP).利用傅里叶红外光谱(FTIR)、广角X射线散射等表征手段证明了氢键的形成,并系统研究了小分子的化... 详细信息

通过引入氢键的方法,以聚(4-乙烯基吡啶)(P4VP)为氢键受体、含羧基的小分子为氢键给体,构筑了一类新结构的超分子甲壳型液晶高分子(MJLCP).利用傅里叶红外光谱(FTIR)、广角X射线散射等表征手段证明了氢键的形成,并系统研究了小分子的化学结构对超分子型MJLCPs液晶相行为的影响.结果表明,由于结构中只含1个(8MP)和3个苯环(4TP、6TP)且烷基尾链较短的氢键给体小分子在与P4VP复合时的“甲壳”效应较弱,P4VP(4TP)_(x)、P4VP(6TP)_(x)和P4VP(8MP)_(x)3类复合物在复合比例_(x)=1.0时仍处于无序状态.而尺寸更大的小分子氢键复合物P4VP(8TP)_(x)、P4VP(10TP)_(x)、P4VP(12MP)_(x)和P4VP(16MP)_(x)则随着复合比例的增加可以出现从无定形态向近晶(Sm)相结构的转变,并且随着烷基尾链长度和小分子刚性的增加,出现液晶相的最低复合比例逐渐减小.对于P4VP(12TP)_(x)这类氢键给体分子刚性较强且具有长烷基尾链的复合物,P4VP链在更高的复合比例下,为了容纳更多的小分子,还发生了从Sm相到六方柱状(Colh)相的结构转变.然而,氢键给体分子过大会阻碍氢键的形成,P4VP(8PP)_(x)在复合比例很低时出现了宏观相分离现象.氢键的引入大大简化了MJLCPs的构筑方法,通过对小分子化学结构和复合比例的控制可以实现对液晶相结构的灵活调控,为具有复杂结构的MJLCPs的分子设计提供了新的思路.

关键词：甲壳型液晶高分子氢键超分子液晶自组装

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智能物质的创制与应用

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科学通报 2024年第26期69卷 3914-3924页

作者：蒋冯逸邵宇张文彬北京大学化学与分子工程学院软物质科学与工程中心高分子化学与物理教育部重点实验室北京分子科学国家研究中心北京100871 北京智源人工智能研究院北京100084

人工智能的崛起正深刻地影响着我们的社会,也催生出智能物质这一新兴的交叉研究领域.智能物质是由分子组装而成的复杂物质体系,包含传感、存储和驱动基元及其之间的相互作用网络.复杂相互作用导致“涌现”现象的产生,使智能物质能够胜... 详细信息

人工智能的崛起正深刻地影响着我们的社会,也催生出智能物质这一新兴的交叉研究领域.智能物质是由分子组装而成的复杂物质体系,包含传感、存储和驱动基元及其之间的相互作用网络.复杂相互作用导致“涌现”现象的产生,使智能物质能够胜任特定的功能,并可实现自主的学习、适应和进化.目前,智能物质的创制主要有“自下而上”和“自上而下”两种策略,前者通过设计分子基元及其相互作用,构造全新的智能体系;后者通过改造生命体等已有体系,赋予全新的功能角色.智能物质具有独特的应用场景,本文以柔性器件与软体机器人、生物医学应用为例,阐述了智能物质的优势和广阔前景.智能物质的研究是物质科学的机遇与挑战,也是人工智能领域的新方向.

关键词：智能物质分子组装相互作用网络涌现合成生物学软体机器人

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高分子催化剂:值得挖掘的催化剂富矿

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高分子学报 2022年第8期53卷 873-875页

作者：宛新华北京分子科学国家研究中心高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

高分子合成化学家通常采用“试错法”构筑聚合反应催化剂,即先确定一个能够催化单体聚合的母体结构,然后再逐步优化.尽管这一策略取得了巨大成功,但受困于规律性缺乏,优化过程耗时耗力.最近中国科学院长春应用化学研究所的王献红团队通... 详细信息

高分子合成化学家通常采用“试错法”构筑聚合反应催化剂,即先确定一个能够催化单体聚合的母体结构,然后再逐步优化.尽管这一策略取得了巨大成功,但受困于规律性缺乏,优化过程耗时耗力.最近中国科学院长春应用化学研究所的王献红团队通过可聚合卟啉铝与助催化剂的共聚合,将不同活性基团构建在一个高分子链中,成功用于二氧化碳与环氧化物的共聚反应,解决了单分子卟啉铝催化效率和选择性较低的问题.这种高分子催化剂设计策略可实现高分子内多重协同效应的调控,从而提高催化剂设计的“容错率”.得益于多种单体的适应性和高分子结构调控的高选择性,高分子催化剂有望成为高分子合成化学领域值得深入发掘的一个富矿,为高分子科学的知识宝库添砖加瓦.

关键词：高分子催化剂分子内协同效应卟啉铝二氧化碳二氧化碳共聚物

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空间位阻对氢键构筑的嵌段共聚物微相分离结构的影响

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高分子学报 2023年第11期54卷 1681-1696页

作者：陈凯锋刘赟沈志豪范星河原小涛北京科技大学化学与生物工程学院北京100083 北京分子科学国家研究中心、高分子化学与物理教育部重点实验室、北京大学软物质科学与工程中心、化学与分子工程学院北京100871

基于氢键构筑的嵌段共聚物已有广泛的研究,但关于空间位阻对这类体系微相分离结构影响的相关报道仍较少.通过选用分子量和体积分数相近的聚苯乙烯-b-聚(4-乙烯基吡啶)(PS-b-P4VP)和聚苯乙烯-b-聚(2-乙烯基吡啶)(PS-b-P2VP)2种含吡啶基... 详细信息

基于氢键构筑的嵌段共聚物已有广泛的研究,但关于空间位阻对这类体系微相分离结构影响的相关报道仍较少.通过选用分子量和体积分数相近的聚苯乙烯-b-聚(4-乙烯基吡啶)(PS-b-P4VP)和聚苯乙烯-b-聚(2-乙烯基吡啶)(PS-b-P2VP)2种含吡啶基团的嵌段共聚物,与合成的羧酸小分子Ben通过氢键构筑超分子型嵌段共聚物PS-b-P4VP(Ben)x和PS-b-P2VP(Ben)x,其中x为氢键给体Ben与氢键受体P4VP或P2VP的摩尔比.通过对复合比例x的调控,有效地控制了氢键复合物的微相分离结构.首先利用傅里叶红外光谱(FTIR)对复合物进行表征,确认了氢键的形成.随后利用示差扫描量热(DSC)和广角X射线散射(WAXS)技术研究了氢键复合物的相行为,发现超分子链段的玻璃化温度基本上随复合比例的增大而降低,而超分子链段P4VP(Ben)x和P2VP(Ben)x均没有液晶性.最后利用小角X射线散射(SAXS)技术对2种氢键复合物的微相分离结构进行探究,并通过绘制相图总结氢键所在位置不用导致的位阻差异对氢键复合物自组装结构的影响.这一工作为有效调控超分子型嵌段共聚物的微相分离结构提供了参考.

关键词：氢键甲壳型聚合物嵌段共聚物空间位阻微相分离

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环状聚合物合成新路线:分子内受阻Lewis酸碱对催化下的高浓度合成

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高分子学报 2023年第4期54卷 409-412页

作者：王献红宛新华中国科学院长春应用化学研究所长春130022 北京分子科学国家研究中心、高分子化学与物理教育部重点实验室、北京大学化学与分子工程学院北京100871

与传统线形聚合物的合成不同,环状聚合物的合成通常需要特殊的催化剂设计且容易引入主体单体以外的其他化学结构.最近,吉林大学张越涛团队将两分子硼路易斯酸(LA)与一分子磷路易斯碱(LB)以共价键相连,合成出分子内受阻路易斯酸碱对B-P-... 详细信息

与传统线形聚合物的合成不同,环状聚合物的合成通常需要特殊的催化剂设计且容易引入主体单体以外的其他化学结构.最近,吉林大学张越涛团队将两分子硼路易斯酸(LA)与一分子磷路易斯碱(LB)以共价键相连,合成出分子内受阻路易斯酸碱对B-P-B三官能催化剂,通过分子内和分子间的双重协同作用实现了1+1>>2的催化效果,进而成功以γ-甲基-α-亚甲基-γ-丁内酯(MMBL)为单体合成了完全由一种丙烯酸酯类单体构成的环状聚合物c-PMMBL.值得指出的是,与合成环状聚合物的传统策略不同,该催化剂可以在较高浓度下简单快速地合成环状聚合物,开创了环状聚合物宏量高效合成的新路线.

关键词：环状聚合物受阻路易斯酸碱对三官能催化剂分子内协同效应分子间协同效应

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