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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会（暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会）

作者：王倩沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院

目前受到关注最多的甲壳型液晶高分子主链一般为聚苯乙烯类柔性链。这类液晶高分子有很多的优点,例如聚合过程可控,通过一定的方法可以实现相态的调控等等。但是这类高分子由于其聚合机理的特点导致很多对自由基敏感的功能基团无法引入... 详细信息

目前受到关注最多的甲壳型液晶高分子主链一般为聚苯乙烯类柔性链。这类液晶高分子有很多的优点,例如聚合过程可控,通过一定的方法可以实现相态的调控等等。但是这类高分子由于其聚合机理的特点导致很多对自由基敏感的功能基团无法引入到聚合物中。另外,通过自由基聚合无法得到超高分子量的聚合物。然而降冰片烯及其衍生物可以进行开环易位聚合,得

关键词：甲壳型液晶高分子二联苯降冰片烯

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PDMS-b-PMVBP嵌段共聚物的合成与相结构研究

PDMS-b-PMVBP嵌段共聚物的合成与相结构研究

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：吕晓林沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

甲壳型液晶高分子是由体积较大的侧基以腰接形式经由一个非常短的间隔基或没有间隔基直接以碳碳单键横挂于主链,由于主链周围高密度刚性侧基的体积排阻效应迫使主链呈现伸直构象,进而形成液晶相.甲壳型液晶高分子从化学结构上来说更接... 详细信息

甲壳型液晶高分子是由体积较大的侧基以腰接形式经由一个非常短的间隔基或没有间隔基直接以碳碳单键横挂于主链,由于主链周围高密度刚性侧基的体积排阻效应迫使主链呈现伸直构象,进而形成液晶相.甲壳型液晶高分子从化学结构上来说更接近侧链型液晶高分子,但其物理性质却与侧链型液晶高分子有很大的不同,由于大体积侧基的空间排阻而使主链伸直,更接近于主链型液晶高分子刚性强的特点. 文中将甲壳型液晶高分子聚(4'-甲氧基-2-乙烯基联苯-4-甲醚)(poly[4'-(methoxy)2-vinylbiphenyl-4-methyl ether], PMVBP)作为刚性段和聚二甲基硅氧烷(PDMS)作为柔性段构筑的嵌段共聚物，由于其Flory-Huggins参数(χ)很大，约为PDMS-b-PS的2.5倍，所以相分离能力很强，即使聚合度较小，也能够发生微相分离。通过控制嵌段共聚物的聚合度，以PDMS为连续相，PMVBP为分散相，可以形成近10 nm尺度的六方柱状结构，将其制成薄膜后通过刻蚀，可以将其应用到量子点制备、磁性储存介质等方面。在这一工作中，合成的嵌段共聚物结构PDMS-b-PMVBP，它是由端基为Tempo(2,2,6,6-四甲基呱啶-氮-氧化物)的大分子引发剂PDMS-Tempo(聚合度DP=120)和单体MVBP (4'-甲氧基-2-乙烯基联苯-4-甲醚)通过氮氧自由基调控聚合得到。样品PDMS 120-b-PMVBP16在200℃下退火后，形成了有序的六方柱状结构。

关键词：嵌段共聚物甲壳型液晶高分子聚二甲基硅氧烷聚合反应相结构

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以降冰片烯为主链的二联苯甲壳型液晶高分子的设计与合成

以降冰片烯为主链的二联苯甲壳型液晶高分子的设计与合成

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：王倩沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

目前受到关注最多的甲壳型液晶高分子主链一般为聚苯乙烯类柔性链.这类液晶高分子有很多的优点,例如聚合过程可控,通过一定的方法可以实现相态的调控等等.但是这类高分子由于其聚合机理的特点导致很多对自由基敏感的功能基团无法引入到... 详细信息

目前受到关注最多的甲壳型液晶高分子主链一般为聚苯乙烯类柔性链.这类液晶高分子有很多的优点,例如聚合过程可控,通过一定的方法可以实现相态的调控等等.但是这类高分子由于其聚合机理的特点导致很多对自由基敏感的功能基团无法引入到聚合物中.另外,通过自由基聚合无法得到超高分子量的聚合物.然而降冰片烯及其衍生物可以进行开环易位聚合，得到主链含双键的高分子，这类高分子既克服了聚乙烯为主链的甲壳型液晶高分子对敏感性功能基团耐受性差的缺点，又可以通过开环易位聚合反应得到超高分子量的聚合物，拓宽其作为功能材料等的应用。基于以上特点，设计了一种以二联苯侧基为中心基元、主链为聚降冰片烯的聚合物。通过Suzuki偶联、Williamson醚化、Steglich酯化等反应合成了目标单体，并且通过1HNMR、质谱等对其化学结构进行表征，继而使用Grubbs III代催化剂进行开环易位聚合反应，得到了不同分子量的主链含有双键的聚合物，并且通过热重分析、差示扫描量热技术、偏光显微镜、一维和二维广角X射线衍射、小角X射线散射等表征手段证明这一系列聚合物均具有液晶性，并且都形成近晶A相。

关键词：二联苯甲壳型液晶高分子结构设计降冰片烯开环易位聚合反应

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含六苯并蔻和倍半硅氧烷的纳米杂化物的合成与自组装

含六苯并蔻和倍半硅氧烷的纳米杂化物的合成与自组装

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：张梦瑶范星河沈志豪北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京 100871

多级有序结构在将分子层面的功能传递到宏观的材料性质上起着重要的作用.为了得到一种有效的获得多级有序结构的方法,人们在这方面做了大量的研究.研究表明,形状两亲性分子能够在本体中形成一系列复杂的多级有序结构.形状两亲性分子是... 详细信息

多级有序结构在将分子层面的功能传递到宏观的材料性质上起着重要的作用.为了得到一种有效的获得多级有序结构的方法,人们在这方面做了大量的研究.研究表明,形状两亲性分子能够在本体中形成一系列复杂的多级有序结构.形状两亲性分子是一类由具有不同形状和作用力的分子纳米粒子组成的化合物.课题组选择了六苯并蔻(HBC)作为核与倍半硅氧烷(POSS)进行共价连接，来研究形成的形状两亲分子的相态结构。HBC是一个具有大的兀共扼体系的平面分子，它能在本体中组装成高度有序的柱状结构丛。在之前的研究中，合成了具有不同连接链长度的HBC-POSS形状两亲分子，发现它们可以形成有序的结构卫。期望通过合成不同的HBC-POSS，能够得到不同的自组装行为，研究影响其自组装的因素。在本体系中，合成了一系列的HBC-POSS形状两亲分子，并通过差示扫描量热仪(DSC)、小角X射线散射((SAXS)、二维广角X射线衍射(2DWARD)以及透射电子显微镜(TEM)等对其自组装行为进行了系统研究，发现新合成的HBC-POSS形状两亲分子形成了各种有序结构。

关键词：纳米杂化物六苯并蔻倍半硅氧烷共价连接形状两亲分子自组装行为

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含盘状六苯并蔻的形状两亲分子的自组装

含盘状六苯并蔻的形状两亲分子的自组装

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：周宇张梦瑶顾克骅张伟沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

形状两亲分子由不同形状的单元组成,它们在本体中可以形成多种复杂的多级结构.六苯并蔻(HBC)是一种盘状的多环芳香碳氢化合物,可以自组装成长程有序的柱状结构并表现出很高的电荷迁移率.烷基链取代的HBC是一类可以用于构建形状两亲分子... 详细信息

形状两亲分子由不同形状的单元组成,它们在本体中可以形成多种复杂的多级结构.六苯并蔻(HBC)是一种盘状的多环芳香碳氢化合物,可以自组装成长程有序的柱状结构并表现出很高的电荷迁移率.烷基链取代的HBC是一类可以用于构建形状两亲分子的优越的盘状构筑单元.文中合成了基于HBC、含三维(3D)富勒烯(C60)或POSSS或者一维(1D)棒状共扼分子的形状两亲分子。这些基于HBC的二元复合物的自组装行为与另一个组分的性质和数目、HBC上的烷基链以及HBC和另一个组分之间的连接链都有着较强的关联性。多数二元复合物在高温时可以形成柱状液晶相，在低温时三类二元复合物都能形成高度有序的超分子晶体。此外，一些形状两亲分子，如盘状一棒状二元复合物，可以形成纳米尺度下的多级结构。

关键词：形状两亲分子盘状六苯并蔻自组装行为多级结构

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以胆甾醇液晶基元为侧链的两亲性交替共聚聚合物刷的多级自组装

以胆甾醇液晶基元为侧链的两亲性交替共聚聚合物刷的多级自组装

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：平静周胜沈志豪范星河北京分子科学国家实验室高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院北京100871

嵌段共聚物(BCP)的微相分离能够提供丰富的纳米结构,有望应用于纳米材料、纳米光子学、固态电解质等领域.当不同侧链顺次连接到主链上,就能得到嵌段共聚聚合物刷.当不同的侧链杂乱的分布在主链上,就得到无规共聚聚合物刷(BRCPs).BRCPs... 详细信息

嵌段共聚物(BCP)的微相分离能够提供丰富的纳米结构,有望应用于纳米材料、纳米光子学、固态电解质等领域.当不同侧链顺次连接到主链上,就能得到嵌段共聚聚合物刷.当不同的侧链杂乱的分布在主链上,就得到无规共聚聚合物刷(BRCPs).BRCPs很难形成有序的纳米结构,原因在于将侧链有序排列需要克服巨大熵减的阻力.不同于前两种聚合物刷，交替共聚聚合物刷(ACPBs)的侧链是交替排列的。在这一工作中，合成了侧链为含胆甾醇液晶基元(Chol)的液晶高分子和PEO的两亲性交替共聚聚合物刷(AACPB)，它是由端基为苯乙烯的PEO(St-PEO，聚合度DP=25)和端基为马来酞胺的含胆甾醇的聚甲基丙烯酸甲酯(MI-PCho1MA,DP=8)发生普通自由基聚合得到。 AACPB能形成多级自组装结构，一种是尺寸为9.66nm的微相分离层状相，另外一种是尺寸为5.46nm胆甾醇的双层近晶A相(SmAd)。当掺入0.2当量的LiCF3SO3后，AACPB/LiCF3SO3(r=0.2)形成了尺寸更大的层状相。这是由于锂离子与PEO中的氧络合，使得PEO伸直，相分离的尺寸变大。这是首次发现AACPB形成微相分离，并且用AACPB可构建近10nm的有序结构。

关键词：两亲性交替共聚聚合物刷胆甾醇液晶聚氧化乙烯自由基聚合微相分离

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新型氨基酸手性结晶抑制剂的可控制备与拆分性能

新型氨基酸手性结晶抑制剂的可控制备与拆分性能

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会（暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会）

作者：李娜叶曦翀张洁宛新华北京分子科学国家实验室(筹) 北京大学化学学院高分子科学与工程系高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心

对映体选择性结晶是拆分外消旋化合物的最有效方法之一。该工作根据对映体逆向结晶和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的特点,首先,设计、合成了含有Boc保护S-赖氨酸残基的单体α-叔丁氧酰-ε-甲基丙烯酰-S-赖氨酸(MALBoc),以4-氰基-4-[(... 详细信息

对映体选择性结晶是拆分外消旋化合物的最有效方法之一。该工作根据对映体逆向结晶和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的特点,首先,设计、合成了含有Boc保护S-赖氨酸残基的单体α-叔丁氧酰-ε-甲基丙烯酰-S-赖氨酸(MALBoc),以4-氰基-4-[(十二烷基硫烷基硫羰基)硫烷基]戊酸(CDP)为RAFT试剂制备了带有三硫酯端基的PMALBoc-CDP(DP=20)。以它

关键词：结晶抑制剂可控制备大分子链转移剂 CDP 星状聚合物氨基酸

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基于刚性骨架的双核水杨醛亚胺镍催化剂在烯烃聚合中的应用

基于刚性骨架的双核水杨醛亚胺镍催化剂在烯烃聚合中的应用

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中国化学会第30届学术年会

作者：陈忠涛姚二冬王健纯马玉国高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京大学化学与分子工程学院

我们设计并合成了一类基于刚性骨架的双核水杨醛亚胺镍金属催化剂。在刚性骨架以及大位阻取代基的共同作用下,两个金属配位平面彼此接近并采取反向面对面堆积的构象。随着刚性骨架长度的减小,两个金属中心距离减小从而使得其轴向位阻增... 详细信息

我们设计并合成了一类基于刚性骨架的双核水杨醛亚胺镍金属催化剂。在刚性骨架以及大位阻取代基的共同作用下,两个金属配位平面彼此接近并采取反向面对面堆积的构象。随着刚性骨架长度的减小,两个金属中心距离减小从而使得其轴向位阻增大、异构体增多。在乙烯聚合中,催化剂的活性、所得聚合物的分子量以及对含有酯基的极性单体的耐受性均随着镍-镍距离的减小而提高,这是金属中心之间的轴向位阻增大以及协同效应增强导致的。

关键词：双核镍催化剂水杨醛亚胺配体协同作用乙烯(共)聚合极性单体

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基于分子纳米粒子的巨型分子

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化学进展 2015年第10期27卷 1333-1342页

作者：张文彬王晓曼王晓威刘栋韩帅元程正迪北京大学化学与分子工程学院软物质科学与工程中心高分子化学与物理教育部重点实验室北京100871 美国阿克伦大学高分子科学与工程学院高分子科学系俄亥俄443253909

本文聚焦于一类非传统的高分子结构,也即基于分子纳米粒子(或称纳米原子,nano-atoms)的巨型分子(giant molecules)。分子纳米粒子是具有确定化学组成、分子对称性和表面官能团的三维刚性笼状骨架结构。巨型分子是利用分子纳米粒子基元... 详细信息

本文聚焦于一类非传统的高分子结构,也即基于分子纳米粒子(或称纳米原子,nano-atoms)的巨型分子(giant molecules)。分子纳米粒子是具有确定化学组成、分子对称性和表面官能团的三维刚性笼状骨架结构。巨型分子是利用分子纳米粒子基元构筑的具有精确结构的高分子。受到蛋白质中结构域概念的启发,我们提出经过表面官能化修饰的分子纳米粒子可以作为合成高分子的结构域和功能域,通过逆功能分析,结合包括点击化学在内的高效化学反应,来实现巨型分子的快速模块化合成、可控组装和功能评估,并利用其中得到的构效关系,更为系统地理解材料的性质和指导材料的进一步优化设计。同时,这种新型高分子也可被看成是尺寸放大的小分子。它的许多有趣的自组装行为和相应小分子既有相似之处,又有截然不同之处。比如,巨型表面活性剂在溶液中能像小分子表面活性剂一样组装成为尾链被拉伸的胶束,在本体中则像嵌段聚合物一样形成纳米相分离的结构。这些组装展现出对于一级化学结构不同寻常的敏感性,并容易形成一些非传统的罕见相态,包括Frank-Kasper相态、在低分子量层状晶体PEO中出现的非整数折叠以及在溶液组装中出现的多级结构。因此,我们认为巨型分子作为功能材料在将来的技术领域中将具有广阔的应用前景。

关键词：分子纳米粒子纳米原子巨型分子巨型表面活性剂笼状寡聚倍半硅氧烷

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新型氨基酸手性结晶抑制剂的可控制备与拆分性能

新型氨基酸手性结晶抑制剂的可控制备与拆分性能

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2016年两岸三地高分子液晶态与超分子有序结构学术研讨会暨第十四届全国高分子液晶态与超分子有序结构学术论文报告会

作者：李娜叶曦翀张洁宛新华北京分子科学国家实验室(筹) 北京大学化学学院高分子科学与工程系高分子化学与物理教育部重点实验室北京大学软物质科学与工程中心北京100871

对映体选择性结晶是拆分外消旋化合物的最有效方法之一.该工作根据对映体逆向结晶和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的特点,首先,设计、合成了含有Boc保护S-赖氨酸残基的单体α-叔丁氧酰-ε-甲基丙烯酰-S-赖氨酸(MALBoc),以4-氰基-4-[(... 详细信息

对映体选择性结晶是拆分外消旋化合物的最有效方法之一.该工作根据对映体逆向结晶和可逆加成-断裂链转移聚合(RAFT)的特点,首先,设计、合成了含有Boc保护S-赖氨酸残基的单体α-叔丁氧酰-ε-甲基丙烯酰-S-赖氨酸(MALBoc),以4-氰基-4-[(十二烷基硫烷基硫羰基)硫烷基]戊酸(CDP)为RAFT试剂制备了带有三硫酯端基的PMALBoc-CDP(DP=20).以它为大分子链转移剂调控苯乙烯在甲醇中的RAFT分散聚合，利用嵌段共聚物可以在选择性溶剂中因微相分离而组装的特点，通过控制聚合时间原位得到一系列聚苯乙烯链段长度不同、组装形貌不同的PMAL-b-PS聚集体溶液。原位脱除Boc后，可用于rac-Glu·HCl的手性拆分。在待拆物浓度为1 g/5 mL的5.0 M盐酸中，球形胶束调控结晶时可以得到94％ ee、产率为14%的晶体。聚集体稳定，长期放置或结晶的过程中形貌保持不变。然后，以α-叔丁氧酰-ε-4-乙烯基苯甲酰-S-赖氨酸(VBZLysBoc)为单体、CDP为RAFT试剂，通过RAFT聚合制备了三种不同分子量的窄分布PV-CDP(PDI＜1.11)。以PV-CDP为大分子链转移剂、二乙烯基苯(DVB)为交联单体、苯乙烯(S)为共聚单体、AIB N为引发剂，在甲醇中通过RAFT分散聚合法制备了核交联星状聚合物。通过改变[PV-CDP]/[DVB]/[S]/[AIBN]的投料摩尔比、PV-CDP段长度和聚合时间，优化了聚合条件，最终得到分子量高、分布窄(PDI＜1.25、产率高(＞90%)的核交联星状聚合物(CCS)。通过GPC,GPC-MALLS,TEM和光散射对CCS的结构进行了表征，研究发现PV-CDP分子量越大，则CCS的臂数越少。这是一种耐溶剂能力强、结构新颖的氨基酸对映体选择结晶抑制剂。

关键词：氨基酸手性结晶抑制剂合成工艺分子结构拆分性能

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