检索结果-内蒙古大学图书馆

物理化学学报 2025年第3期41卷 26-38页

作者：林学宇王瑞琦董武杰黄富强北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学与应用国家重点实验室中国科学院大学化学工程学院中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海交通大学材料科学与工程学院金属基复合材料国家重点实验室

高能量密度、高功率密度的“双高”锂离子电池（LIBs）的实现依赖于创新突破高容量、高倍率及长循环寿命电极材料。插入型负极，以d0过渡金属氧化物为代表，含有强金属-氧键，表现出高循环稳定性和高倍率性能。然而，由于金属离子变价... 详细信息

高能量密度、高功率密度的“双高”锂离子电池（LIBs）的实现依赖于创新突破高容量、高倍率及长循环寿命电极材料。插入型负极，以d0过渡金属氧化物为代表，含有强金属-氧键，表现出高循环稳定性和高倍率性能。然而，由于金属离子变价较少，其比容量相对较低。转化-合金型负极，以p区金属氧化物为代表，具备高理论比容量，但嵌锂过程中的相团聚和体积膨胀易导致容量快速衰减和倍率性能不佳。通过引入插入型或转化型功能基元构建双金属氧化物负极，可以优化电极中的电子/离子传导，从而改善循环性能和倍率性能，有望实现负极材料高容量、高倍率及长循环的统一。本文通过对各类金属氧化物中的化学键及电子结构特征进行分析，并提出一种新的图示表达方式，将负极锂离子插脱嵌的电化学反应储能过程表达为态密度（DOS）图示。文章阐述了双金属氧化物负极的多步储锂机制，并结合近期相关研究进展，为发展高容量、高倍率及高稳定的双金属化合物负极提供理论参考和实践依据。

关键词：锂离子电池负极材料双金属化合物储锂机制

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具有优异热稳定性的磷修饰氧化钛及其对水中污染物的降解(英文)

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催化学报 2011年第7期32卷 1173-1179页

作者：金辰邱顺晨朱月香谢有畅北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在... 详细信息

通过水热法制得磷修饰氧化钛,它在亚甲基蓝和对氯苯酚的降解以及消除大肠杆菌的实验中都表现出高于纯氧化钛的优异活性,甚至优于商品化催化剂P25.在捕获剂中降解亚甲基蓝的实验证实羟基自由基是最主要的活性氧物种,并且磷修饰氧化钛在光照下拥有较强的产生羟基自由基的能力.同时,磷修饰氧化钛具有非常高的热稳定性,直到950oC才会发生从锐钛矿到金红石的相变,这是因为粒子表面的磷酸根阻止了金红石在界面的成核因而抑制了相变发生.磷修饰氧化钛的这种优异性质使得它即使在900oC焙烧后也能有效地降解水中污染物.

关键词：磷修饰氧化钛光催化热稳定性抗菌

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氧化锆负载Pd-Cu双金属催化剂上山梨醇选择性氢解合成乙二醇和丙二醇（英文）

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催化学报 2015年第9期36卷 1552-1559页

作者：贾玉庆刘海超北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用R... 详细信息

山梨醇和木糖醇等多元醇是可再生生物质转化合成液体燃料和化学品的重要平台分子,其中,可通过选择氢解反应一步制备乙二醇和丙二醇等重要化工原料,有望代替从乙烯和丙烯制备二元醇的传统石油化工工艺.目前文献中多元醇氢解反应主要使用Ru基和Ni基催化剂等,但是不可避免地生成C-C键非选择性断裂的副产物甲烷等.与之相比,非贵金属Cu基催化剂往往具有较优异的选择性,但其活性较低和水热稳定性较差.因此,到目前为止研制具有高活性和选择性、以及良好水热稳定性的Cu基催化剂用于生物质基多元醇氢解反应仍然存在挑战.在本文中,我们采用贵金属修饰的方法提高Cu基催化剂在山梨醇选择氢解反应中的活性和水热稳定性.通过分步浸渍法合成了1%Pd-3%Cu/ZrO2、1%Pt-3%Cu/ZrO2和1%Ru-3%Cu/ZrO2双金属催化剂,并比较了它们在山梨醇氢解反应中的催化性能.在相同的反应条件下,上述催化剂中1%Pd-3%Cu/ZrO2（Cu/Pd=5）具有最优的活性及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.以固体碱La（OH）3为助剂,1%Pd-3%Cu/ZrO2的山梨醇氢解活性高达20.3 h-1,是单金属1%Pd/ZrO2（8.7 h-1）和3%Cu/ZrO2（6.5 h-1）催化剂活性的2-3倍,也高于含有相同Pd、Cu含量的1%Pd/ZrO2和3%Cu/ZrO2机械混合体系的活性（12.2 h-1）.而且,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂对C2-C3低碳多元醇的选择性也明显优于Pd/ZrO2和Cu/ZrO 2以及二者的机械混合体系.这些结果说明Pd对Cu/ZrO2的促进作用不仅仅需要Pd与Cu两种金属的共同存在,还需要它们两者之间的相互作用.进一步发现,Pd-Cu/ZrO2双金属催化剂在Cu/Pd比为1.5-10.0的较宽范围内都表现出了较高的反应活性（17.8-20.3 h-1）以及乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性（57.3%-62.8%）,说明较低含量Pd的存在就能够有效地改善Cu催化剂的催化性能.在493 K和5.0 MPa H2的反应条件下,以1%Pd-3%Cu/ZrO2为催化剂,在山梨醇接近完全转化时,获得了61.7%的乙二醇、丙二醇和甘油的总选择性.同时,Pd的加入还能有效地抑制水热反应条件下Cu粒子的团聚,使得Pd-Cu/ZrO2催化剂在山梨醇氢解反应中具有优良的水热稳定性和循环使用性能.在5次循环实验中1%Pd-3%Cu/ZrO2的活性和选择性基本保持不变;X-射线粉末衍射结果表明,反应后的催化剂上未观察到Cu的特征衍射峰,Cu粒子仍然保持良好的分散状态.而对于没有Pd修饰的单金属3%Cu/ZrO2催化剂,经5次循环使用后山梨醇氢解反应的活性则下降了42%;在循环反应中Cu粒子显著地聚集而长大到~30 ***吸附漫反射红外光谱结果揭示了Cu粒子倾向于在Pd粒子表面沉积,随着Cu/Pd原子比的增大,Cu粒子逐渐稀释并覆盖Pd的表面位点,说明Pd与Cu粒子之间存在紧密的接触.氢气程序升温还原结果表明,可能与氢溢流有关,Pd的加入促进了CuO的还原.然而,不同于Pd/ZrO2和Cu/ZrO2机械混合样品的TPR图谱,其显示PdO和CuO各自的还原峰,Pd-Cu双金属催化剂则只存在一个宽化的还原峰,这说明了Pd-Cu之间结构上的紧密接触使得两种金属之间存在强相互作用,其中可能存在从Pd向Cu的电子转移.综合这些结构和电子效应,可以推测Pd的存在促进了Cu粒子对山梨醇的脱氢能力和不饱和中间体的加氢能力,进而提高了Cu基催化剂在山梨醇氢解反应中的活性及目标产物的选择性.同时Pd-Cu之间的强相互作用和氢溢流效应抑制了Cu粒子在水热反应条件下的聚集,提高了催化剂的稳定性.这些结果和认识有助于指导人们为多元醇氢解和其它生物质基化学品的转化反应设计具有更高效率和水热稳定性的新型Cu基催化剂.

关键词：选择性氢解山梨醇乙二醇丙二醇钯-铜双金属催化剂

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碱性条件下Ru/C催化5-羟甲基糠醛选择氧化反应

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催化学报 2014年第6期35卷 937-944页

作者：解佳翰聂俊芳刘海超北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家实验室、分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实... 详细信息

以活性炭负载金属钌(Ru/C)为催化剂, 在碱性水溶液中研究了5-羟甲基糠醛(HMF)选择氧化反应.与MgO, Ca(OH)2和NaOH相比, 加入具有合适碱强度的镁铝水滑石有利于生成5-甲酰基-2-呋喃甲酸(FFCA)或2,5-呋喃二甲酸(FDCA).X射线光电子能谱实验表明金属态的钌是活性催化中心.同位素示踪结果则表明水而非氧气提供了5-甲酰基-2-呋喃甲酸及2,5-呋喃二甲酸等羧酸产物的氧源.根据这些结果, 并结合HMF和2,5-呋喃二甲醛氧化的动力学研究, 我们提出HMF选择性氧化制备FFCA遵循Langmuir-Hinshelwood反应机理.其中, HMF在金属Ru表面饱和解离吸附, 在解离吸附的氧原子的协助下发生β-脱氢生成2,5-呋喃二甲醛(DFF)吸附物种.该DFF物种进一步发生水合与氧化形成FFCA产物.

关键词： 5-羟甲基糠醛氧化反应 2,5-呋喃二甲醛 5-甲酰基-2-呋喃甲酸镁铝水滑石钌基催化剂反应机理

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在氧气中焙烧C/γ-Al2O3复合物快速制备α-Al2O3微粉

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无机材料学报 2008年第5期23卷 996-1000页

作者：王培林莉朱月香谢有畅北京分子科学国家实验室分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧... 详细信息

提出了一种快速制备α-Al_2O_3微粉的方法,以淀粉为碳源、γ-Al_2O_3为前体制备了C/γ-Al_2O_3复合物,然后在800℃、氧气氛中焙烧制备α-Al_2O_3微粉.N_2物理吸附及SEM分析结果表明,所制得的α-氧化铝颗粒细小,约为2μm.该方法具有焙烧温度低、焙烧时间短的优点,同时,淀粉及γ-Al_2O_3均为廉价的工业原料,且该方法所需淀粉量较少,最少仅需0.3g/gγ-Al_2O_3,对应的C/γ-Al_2O_3复合物碳含量约为6wt%,因而极具工业化应用前景.

关键词：超细α-Al2O3粉淀粉 C/γ-Ak2O3复合

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非水溶剂中囊泡等分子有序组合体的形成

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物理化学学报 2003年第8期19卷 779-784页

作者：黄建滨韩峰吴涛北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

总结了各类表面活性剂在乙醇等非水及混合溶剂中的囊泡、胶束等聚集体的形成规律,着重讨论了非水体系中介电常数改变对正负离子表面活性剂混合体系中聚集体形成的影响.对反胶束等不同分子有序组合体在非水体系中的形成情况也进行了概述.

关键词：非水溶剂囊泡分子有序组合体胶束表面活性剂乙醇沉淀体系

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一新种型含肉桂酸的Bola型两亲分子在LB膜中的分子排列和分子识别(英文)

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物理化学学报 2005年第5期21卷 550-555页

作者：阎云郭素熊玮黄建滨李子臣马季铭分子动态与稳态结构国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

制备了一种含肉桂酸基团的Bola型两亲分子HDC(4-(10-羟基癸氧基)-10-羟基癸氧基肉桂酸酯).该分子在空气/水界面形成多分子层Langm uir膜结构.紫外光照可使膜中H D C 分子发生光致二聚,也可使H D C与1,16-十六碳二醇形成的混和膜中HDC ... 详细信息

制备了一种含肉桂酸基团的Bola型两亲分子HDC(4-(10-羟基癸氧基)-10-羟基癸氧基肉桂酸酯).该分子在空气/水界面形成多分子层Langm uir膜结构.紫外光照可使膜中H D C 分子发生光致二聚,也可使H D C与1,16-十六碳二醇形成的混和膜中HDC 分子发生二聚.光照前后膜中分子倾角分别为58.8°和53.2°.从实验结果推测了分子排列模型,认为HDC 分子在LB膜中有序排列,这来源于分子间π-π相互作用和疏水亚甲基链的Z 型构象堆积.

关键词： Bola型肉桂酸衍生物 LB膜光致二聚分子排列分子识别

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温度调控表面活性剂溶液有序结构转变研究新进展

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物理化学学报 2005年第11期21卷 1324-1330页

作者：尹海清黄建滨北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

总结了近年来在温度调控表面活性剂有序结构转变研究方面的新进展.主要介绍了囊泡的相转变,温度诱导的胶束/囊泡转化,离子表面活性剂胶束体系中的浊点现象,温度控制的囊泡聚集以及温度诱导液晶相的形成与转化等五个方面的相关工作.

关键词：温度表面活性剂溶液分子有序组合体囊泡

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荧光探针技术在水溶液两亲分子有序组合体研究中的应用

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物理化学学报 2010年第4期26卷 840-849页

作者：赵莉阎云黄建滨北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室北京100871

总结了荧光探针技术在两亲分子有序组合体研究中的应用.在两亲分子有序组合体研究中,荧光技术的应用非常广泛.尤其是荧光探针技术的应用,为两亲分子有序组合体微观信息的获取提供了一个简单便利的渠道.根据荧光探针分子的荧光光谱,如最... 详细信息

总结了荧光探针技术在两亲分子有序组合体研究中的应用.在两亲分子有序组合体研究中,荧光技术的应用非常广泛.尤其是荧光探针技术的应用,为两亲分子有序组合体微观信息的获取提供了一个简单便利的渠道.根据荧光探针分子的荧光光谱,如最大发射波长、荧光强度及荧光寿命等参数,可以得到临界聚集浓度、微粘度、微极性等信息;根据探针的荧光猝灭,尤其是时间分辨荧光猝灭技术,可探测有序组合体的聚集数、聚集数变化相应的聚集体转化及表面电荷等信息.近年来发展起来的含荧光基团的两亲分子因其可以对聚集体微环境进行原位检测而引起了了广泛的关注.本文对上述几个方面的相关工作分别作了介绍.

关键词：荧光探针猝灭有序组合体两亲分子聚集体转变表面活性剂

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非肽类凝血酶抑制剂的比较分子力场分析

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化学学报 2003年第7期61卷 1136-1139页

作者：韩晓峰刘莹高莹来鲁华北京大学化学与分子工程学院分子动态与稳态结构国家重点实验室

在血栓症和止血疗法中凝血酶起重要的生物调节作用,凝血酶抑制剂由于其溶血栓作用成为药物设计的热点.对非肽类芳基磺酸酯系列凝血酶抑制剂进行了三维定量构效关系研究,用Autodock方法和比较分子力场分析相结合构建了该类分子的定量构... 详细信息

在血栓症和止血疗法中凝血酶起重要的生物调节作用,凝血酶抑制剂由于其溶血栓作用成为药物设计的热点.对非肽类芳基磺酸酯系列凝血酶抑制剂进行了三维定量构效关系研究,用Autodock方法和比较分子力场分析相结合构建了该类分子的定量构效关系模型,得到三维等值线图.模型的传统相关系数r^2=0.956,交叉验证系数q^2=0.681,F_(4.16)=85.985,标准偏差S=0.158.该模型为凝血酶抑制剂的进一步结构改造提供了有益的启示.

关键词：非肽类凝血酶抑制剂比较分子力场分析结构血栓症止血疗法三维定量构效关系

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