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中国稀土学会2020学术年会暨江西(赣州)稀土资源绿色开发与高效利用大会

作者：张亚文北京分子科学国家研究中心北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目... 详细信息

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目前,如何通过发展液相控制合成方法构筑结构清晰的纳米催化剂,并利用一些探针催化反应在分子水平上揭示这些催化反应的机制,以获得优化催化性能的方法是该领域内的一个难题[1-2]。本工作将展示我们课题组在稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质上的最新研究进展。近年来,我们围绕氧化铈基、铂基以及钌基纳米催化材料,发展了一些活性结构的调变方法,并利用一些重要的探针催化反应(比如CO氧化反应、醇类电氧化反应、CO2加氢反应等),结合第一性原理计算,深入研究了纳米结构与催化性质之间的关联性[3-11]。我们发现通过在纳米尺度上调节材料中的掺杂效应、合金化效应、晶面效应以及界面效应,可以有效提高这些催化材料的性能。这些研究结果为开发高性能稀土/贵金属纳米催化剂提供了有力的科学依据。

关键词：稀土贵金属纳米催化性能调控催化应用

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基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：肖钰源黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的... 详细信息

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的适配性,因此对其电子结构和成键性质的研究对于理解低价稀土的电子态和反应性有着重大意义。在之前报道的钇等稀土金属联苯化合物的基础上,我们合成了传统可变价稀土钐和镱的联苯化合物并研究了其电子结构、成键性质和反应性。实验表征和理论计算表明在钐的联苯化合物中,钐为正三价而联苯是负四价离子,两者以共价性的?键成键,其结构可以在用冠醚移除钾离子后维持;而在镱的联苯化合物中,镱为正二价而联苯是负二价离子,两者主要以离子型的静电相互作用成键,其结构在移除钾离子后解离并生成冠醚配位的镱配合物。钐和镱的联苯化合物在电子结构、成键特性和反应性上的区别显示该稀土芳烃配合物体系具有调控稀土离子4f/5d轨道能量差的作用,对于加深低价稀土离子前沿轨道和成键性质的理解有重要意义。

关键词：低价稀土化学稀土芳烃配合物电子结构和成键特性

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不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响

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肿瘤研究与临床 2018年第6期30卷 365-369页

作者：司少艳李林东王宗烨刘彦君王奎张刚刘新玥宋淑军解放军第三0六医院特种医学实验研究中心北京100101 解放军第三0六医院放疗科北京100101 解放军第三0六医院内分泌科北京100101 北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室 100871

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、... 详细信息

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、模型组、5 nm氧化铈组和25 nm氧化铈组,每组6只.模型组和纳米氧化铈组小鼠经X线一次性全身照射,照射剂量3 Gy;纳米氧化铈组小鼠于照射前4天,1次/d分别腹腔注射10 μg/kg体质量的5 nm氧化铈或25 nm氧化铈,照射后每隔2 d注射1次纳米氧化铈;对照组和模型组小鼠腹腔注射0.9 % NaCl溶液.照射后第10 天处死小鼠,采用全自动血细胞计数仪进行外周血白细胞计数及分类,采用流式细胞术分析淋巴细胞亚群构成.结果与对照组相比,模型组外周血白细胞总数、中性粒细胞数及百分比、单核细胞数及百分比、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T淋巴细胞数及百分比均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;淋巴细胞数、B细胞和NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与模型组相比,5 nm氧化铈组除总T细胞百分比、CD4＋和CD8＋T细胞百分比差异无统计学意义（均P＞0.05）外,其余上述指标均有改善,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与对照组相比,5 nm氧化铈组白细胞总数及淋巴细胞数均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）,其余指标与对照组比较,差异均无统计学意义（均P＞0.05）.与对照组相比,25 nm氧化铈组白细胞总数、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T细胞数及百分比均降低,NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;25 nm氧化铈组淋巴细胞数和CD8＋T细胞数均低于5 nm氧化铈组,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.结论不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠免疫细胞的影响不同,5 nm氧化铈优于25 nm氧化铈.

关键词：纳米氧化铈辐射损伤免疫细胞小鼠

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基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

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第二十届全国金属有机化学学术讨论会

作者：肖钰源黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室北京市海淀区成府路 202 号100871

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学，而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战，也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域，由于低价稀土离子与芳烃配体有良好... 详细信息

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学，而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战，也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域，由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的适配性，因此对其电子结构和成键性质的研究对于理解低价稀土的电子态和反应性有着重大意义。在之前报道的钇等稀土金属联苯化合物的基础上，我们合成了传统可变价稀土钐和镱的联苯化合物并研究了其电子结构、成键性质和反应性。实验表征和理论计算表明在钐的联苯化合物中，钐为正三价而联苯是负四价离子，两者以共价性的δ键成键，其结构可以在用冠醚移除钾离子后维持;而在镱的联苯化合物中，镱为正二价而联苯是负二价离子，两者主要以离子型的静电相互作用成键，其结构在移除钾离子后解离。钐和镱的联苯化合物在电子结构、成键特性和反应性上的区别显示该稀土芳烃配合物体系具有调控稀土离子 4f/5d 轨道能量差的作用，对于加深低价稀土离子前沿轨道和成键性质的理解有重要的指导意义。

关键词：低价稀土化学稀土芳烃配合物电子结构和成键特性

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纳米氧化铈对X射线照射小鼠外周血免疫细胞分布及脾脏T淋巴细胞增殖能力的影响

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中华放射医学与防护杂志 2017年第5期37卷 339-344页

作者：司少艳王宗烨吕广明宋淑军刘彦君秦亚亚吴莹莹严纯华解放军第306医院特种医学实验研究中心北京100101 解放军第306医院放疗科北京100101 解放军第306医院糖尿病中心北京100101 北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室 100871

目的观察纳米氧化铈对X射线引起的小鼠免疫损伤是否具有保护作用。方法小鼠按体重分层分为7组：对照组、模型组、模型＋不同剂量纳米氧化铈组（模型＋10ng组、模型＋100ng组、模型＋1μg组、模型＋10μg组、模型＋100μg组），每组各6... 详细信息

目的观察纳米氧化铈对X射线引起的小鼠免疫损伤是否具有保护作用。方法小鼠按体重分层分为7组：对照组、模型组、模型＋不同剂量纳米氧化铈组（模型＋10ng组、模型＋100ng组、模型＋1μg组、模型＋10μg组、模型＋100μg组），每组各6只。模型组和纳米氧化铈组小鼠经X射线1次性全身照射，照射剂量4Gy，纳米氧化铈组小鼠于照射前4d开始，分别腹腔注射10、100ng／kg，1、10和100μg／kg体重的纳米氧化铈，每周2次，照射后第10天处死小鼠。采用全自动血细胞计数仪进行外周血白细胞计数及分类；采用流式细胞术检测T、B、NK、CD4＋、CD8＋T淋巴细胞的百分比，计算CD4／CD8比值；采用四甲基偶氮唑盐（MTT）法检测脾脏T淋巴细胞增殖能力。结果与对照组相比，经X射线照射小鼠外周血的白细胞总数和NK细胞绝对值，中性粒细胞、单核细胞、总淋巴细胞、T淋巴细胞、CD4＋和CD8＋T淋巴细胞的绝对值及百分比，脾脏T淋巴细胞增殖能力均降低（t=2．26～3．18，P〈0．05）；B淋巴细胞百分比和CD4／CD8比值升高（t=2．45、3．18，P〈0．05）。X射线照射小鼠腹腔注射不同剂量的纳米氧化铈对上述免疫学指标有改善作用，其中以10和100μg纳米氧化铈组改善效果明显，而10μg组改善作用最佳。结论纳米氧化铈能够提高X射线照射小鼠的免疫功能。

关键词：纳米氧化铈辐射损伤免疫细胞 T淋巴细胞细胞增殖

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浓度序列对基于双异步正交样品设计构建的二维异步谱峰信噪比的影响

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光谱学与光谱分析 2015年第5期35卷 1193-1198页

作者：张瑾郭然康廷国贺安琪翁诗甫夏锦明凌晓锋徐怡庄吴瑾光辽宁中医药大学药学院辽宁大连110032 北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871 沈阳度太生物制药研究中心辽宁沈阳110031 北京大学第三医院北京100083

双异步正交样品设计(DAOSD)是通过对样品体系施加浓度的微扰,诱导光谱信号产生动态变化,并通过数学处理研究样品中物质间相互作用的二维相关光谱方法。提高二维谱图的信噪比对于谱图中交叉峰的分辨乃至物质间相互作用的考察有着十分重... 详细信息

双异步正交样品设计(DAOSD)是通过对样品体系施加浓度的微扰,诱导光谱信号产生动态变化,并通过数学处理研究样品中物质间相互作用的二维相关光谱方法。提高二维谱图的信噪比对于谱图中交叉峰的分辨乃至物质间相互作用的考察有着十分重要的意义。通过计算机模拟考察了DAOSD构建二维相关光谱的方法中样品浓度序列对光谱行为影响。结果表明,在溶液数量较少的情况下,通过改变样品的浓度和组合顺序,可以有效提高交叉峰的信噪比,从而得到更高质量的二维谱图。

关键词：双异步正交样品设计红外光谱交叉峰强

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薄层色谱与红外光谱联用中新型固定相氟化钡的制备及应用

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高等学校化学学报 2013年第6期34卷 1347-1352页

作者：刘微吴海军王修鹏祝青康廷国贺安琪翁诗甫杨展澜夏锦明徐怡庄吴瑾光辽宁中医药大学药学院大连116600 北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室北京100871 内蒙古民族大学蒙医药学院通辽028000 山东省临沂市技术监督信息所临沂276004 北京大学工学院工程技术研究所北京100871 沈阳度太生物制药研究中心沈阳110031

采用氟化钠与氯化钡反应制备了满足薄层色谱-红外光谱联用要求的氟化钡颗粒.该方法虽然可以避免产生干扰红外光谱分析的碳酸钡杂质,但氟化钡的产率偏低.通过电感耦合等离子体(ICP)和X射线粉末衍射(XRD)分析证实,氟化钠与氯化钡反应同时... 详细信息

采用氟化钠与氯化钡反应制备了满足薄层色谱-红外光谱联用要求的氟化钡颗粒.该方法虽然可以避免产生干扰红外光谱分析的碳酸钡杂质,但氟化钡的产率偏低.通过电感耦合等离子体(ICP)和X射线粉末衍射(XRD)分析证实,氟化钠与氯化钡反应同时会生成氟氯化钡,在沉淀洗涤过程中,氟氯化钡的溶解会造成钡离子的流失和氟化钡产率的下降.本文采用氟化钠溶液洗涤沉淀制备氟化钡,可使氟氯化钡转化为氟化钡,使氟化钡产率得到明显提高.扫描电子显微镜和纳米粒度仪分析结果表明,制备的氟化钡颗粒的粒径约为100 nm.利用沉降挥发法制备了以氟化钡颗粒为固定相的薄层色谱板,实验结果表明用该薄层色谱板可成功分离罗丹明B和孔雀石绿,分离所得样品可被红外光谱检测且不受固定相的干扰.

关键词：氟化钡固定相薄层色谱红外光谱联用

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杯芳烃修饰的六核镝单分子磁体(英文)

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中国科学：化学 2012年第6期42卷 901-902页

作者：毕研峰许贯成廖伍平杜尚超邓瑞平王炳武稀土资源利用国家重点实验室稀土及钍清洁分离工程技术中心中国科学院长春应用化学研究所长春130022 北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

以对叔丁基杯[4]芳烃(H4C4A)为配体合成了三个同构化合物[LnⅢ6(μ4-O)2(C4A)2(NO3)2(HCOO)2- (CH3O)2 (DMF)4(CH3OH)4] (Ln = Gd(1), Tb(2), Dy(3)), 并对其晶体结构、磁性和荧光性质进行了研究. 化合物结构中, 两个尾对尾的杯芳烃分... 详细信息

以对叔丁基杯[4]芳烃(H4C4A)为配体合成了三个同构化合物[LnⅢ6(μ4-O)2(C4A)2(NO3)2(HCOO)2- (CH3O)2 (DMF)4(CH3OH)4] (Ln = Gd(1), Tb(2), Dy(3)), 并对其晶体结构、磁性和荧光性质进行了研究. 化合物结构中, 两个尾对尾的杯芳烃分子和一个夹在中间的稀土八面体构成一个六核的三明治型结构单元, 该结构单元通过超分子堆积形成化合物的三维结构. 磁性和荧光测试表明, 含镝化合物表现为具有光致发光性能的单分子磁体.

关键词：杯芳烃稀土单分子磁体光致发光

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Yb、YbO电子激发态的相对论含时密度泛函理论研究

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中国科学（B辑） 2009年第11期39卷 1484-1493页

作者：许文华张勇刘文剑北京分子科学国家实验室、稀土材料化学与应用国家重点实验室、北京大学化学与分子工程学院理论与计算化学研究所、北京大学科学与工程计算中心北京100871

本文用基于精确二分量哈密顿(exact two-component Hamiltonian)的相对论含时密度泛函理论(time-dependent relativistic density functional theory)计算了Yb和YbO的电子激发态,并利用对称性、自然原子轨道对激发态性质和归属进行了详... 详细信息

本文用基于精确二分量哈密顿(exact two-component Hamiltonian)的相对论含时密度泛函理论(time-dependent relativistic density functional theory)计算了Yb和YbO的电子激发态,并利用对称性、自然原子轨道对激发态性质和归属进行了详细分析,所得结果支持实验对YbO基态与激发态的指认.

关键词：镧系化合物激发态 f-轨道跃迁相对论含时密度泛函理论精确二分量哈密顿

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二茂铁填充的双壁碳纳米管的合成与红外光谱表征

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物理化学学报 2007年第9期23卷 1451-1453页

作者：邱汉迅王志永施祖进顾镇南邱介山大连理工大学化工学院碳素材料研究室纳米材料科学中心精细化工国家重点实验室辽宁大连116024 北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室北京分子科学国家实验室北京100871 大连理工大学化工学院碳素材料研究室纳米材料科学中心精细化工国家重点实验室辽宁大连116024

通过气相法将二茂铁填充到双壁碳纳米管的纳米空腔内部,制备了一种新型纳米杂化材料--二茂铁-双壁碳纳米管.对这种纳米材料进行了高分辨透射电子显微镜结构分析与傅立叶变换红外光谱表征.红外光谱研究结果表明,碳纳米管管壁与内部二茂... 详细信息

通过气相法将二茂铁填充到双壁碳纳米管的纳米空腔内部,制备了一种新型纳米杂化材料--二茂铁-双壁碳纳米管.对这种纳米材料进行了高分辨透射电子显微镜结构分析与傅立叶变换红外光谱表征.红外光谱研究结果表明,碳纳米管管壁与内部二茂铁之间存在强的电子相互作用,并伴有电子转移.

关键词：双壁碳纳米管二茂铁红外光谱电子转移

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