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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：张锦文张格王棣孙聆东严纯华北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

稀土硫化物纳米晶在材料和光磁等领域具有较重要的理论价值。根据软硬酸碱理论,稀土硫化物是一类低稳定性的化合物,因此目前缺少针对这类材料的纳米相的合成手段;而稀土离子具有丰富的能级结构,使其发光范围从紫外覆盖到近红外,但是因... 详细信息

稀土硫化物纳米晶在材料和光磁等领域具有较重要的理论价值。根据软硬酸碱理论,稀土硫化物是一类低稳定性的化合物,因此目前缺少针对这类材料的纳米相的合成手段;而稀土离子具有丰富的能级结构,使其发光范围从紫外覆盖到近红外,但是因为这些发光能级间的跃迁属于选律禁阻的f-f跃迁,所以稀土离子跃迁几率很低,因此如何敏化稀土离子发光成为一个重要的问题。基于本课题组在稀土硫化物纳米晶合成方面的工作,针对稀土硫化物纳米晶的发光性质的调控手段这一科学问题,我们设计合成了半导体-稀土硫化物异质结构:以金纳米球诱导成核促进稀土硫化物纳米晶规整生长,再以外延生长、离子交换等手段,构筑贵金属-稀土硫化物-量子点纳米晶多层复合结构;利用激子吸收很强的半导体来敏化稀土纳米晶,利用厚度可控的半导体壳层来控制其向稀土离子的能量传递过程,为增强硫化物基质中稀土离子发光提供新手段。而设计得到的具有优异近红外发光性质的异质结有望为近红外成像提供一类新材料。

关键词：稀土硫化物发光性质调控贵金属纳米晶

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Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶制备与结构及其光学性能表征(英文)

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无机材料学报 2018年第1期33卷 100-106页

作者：王东贺剑桥赖晓芳黄荣铁施鹰徐丽黄富强上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 广东工业大学物理与光电工程学院广州510006 全球能源互联网研究院先进输电技术国家重点实验室电工新材料技术联合实验室北京102209

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,... 详细信息

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,化合物Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4呈现双锥状形貌,沿(111)晶面择优取向生长,带隙分别为1.29和1.45 eV。通过光电器件性能测试,发现两种化合物均表现出良好的光电响应特性,说明它们可以作为一类潜在的、性能优良的光电开关材料。

关键词：单晶生长 Na1.88Bi1.88S4 Na1.36Ca1.28Bi1.36S4 半导体材料

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基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：肖钰源黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的... 详细信息

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的适配性,因此对其电子结构和成键性质的研究对于理解低价稀土的电子态和反应性有着重大意义。在之前报道的钇等稀土金属联苯化合物的基础上,我们合成了传统可变价稀土钐和镱的联苯化合物并研究了其电子结构、成键性质和反应性。实验表征和理论计算表明在钐的联苯化合物中,钐为正三价而联苯是负四价离子,两者以共价性的?键成键,其结构可以在用冠醚移除钾离子后维持;而在镱的联苯化合物中,镱为正二价而联苯是负二价离子,两者主要以离子型的静电相互作用成键,其结构在移除钾离子后解离并生成冠醚配位的镱配合物。钐和镱的联苯化合物在电子结构、成键特性和反应性上的区别显示该稀土芳烃配合物体系具有调控稀土离子4f/5d轨道能量差的作用,对于加深低价稀土离子前沿轨道和成键性质的理解有重要意义。

关键词：低价稀土化学稀土芳烃配合物电子结构和成键特性

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局域屏蔽库伦修正方法及其对EuX(X=O,S,Se,Te)的应用

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中国稀土学报 2017年第1期35卷 124-134页

作者：王越超蒋鸿北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互... 详细信息

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互作用误差,难以正确描述这一类强关联体系的基态性质。被广泛地应用于强关联材料的第一性原理计算的DFT+U方法,通常需要人为指定屏蔽库伦作用参数,削弱了它对新体系的预测能力。本工作中,我们在密度泛函理论的框架下,采用Thomas-Fermi模型,发展了一种体系自洽的局域屏蔽库伦修正方法,该方法基于局域空间内的电子密度自洽地获得体系依赖的屏蔽作用参数。将该方法应用于研究Eu X(X=O,S,Se,Te)体系的电子能带结构和磁性质,取得了较为合理的结果,验证了方法的有效性。

关键词：密度泛函理论屏蔽库伦作用强关联体系局域屏蔽库仑修正

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发光金属Salen配合物作为检测细胞内微黏度的荧光成像探针

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中国科学：化学 2017年第2期47卷 267-276页

作者：尹昊琰唐娟张俊龙北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

细胞内微黏度是描述细胞状态的重要物理参数,与物质转运和信号转导等一系列扩散控制的生理过程密切相关.构筑对细胞内微黏度响应灵敏的荧光探针是原位实时检测细胞状态的重要手段之一.我们设计含有D-π-A推拉电子结构N,N'-双水杨醛... 详细信息

细胞内微黏度是描述细胞状态的重要物理参数,与物质转运和信号转导等一系列扩散控制的生理过程密切相关.构筑对细胞内微黏度响应灵敏的荧光探针是原位实时检测细胞状态的重要手段之一.我们设计含有D-π-A推拉电子结构N,N'-双水杨醛缩乙二胺类配体(N,N'-thiophene-3,4-bis-4'-(diethylamino)-salicylimine,Salen)的Zn^(2+)和Al^(3+)配合物,考察了其光物理性质,发现该类配合物具有对溶液黏度依赖的荧光增强性质.同时,相比于配合物ZnSalen,[AlSalen]^+Cl^-具有检测灵敏度高、荧光成像信号增强倍数高等优点.利用激光扫描共聚焦荧光成像和荧光寿命成像,[AlSalen]^+Cl^-同样表现出在培养温度降低或细胞自噬下的荧光增强和发光寿命延长等变化,显示其作为检测细胞内微黏度荧光探针的潜在应用价值.

关键词：发光金属配合物荧光探针细胞内微黏度细胞成像荧光寿命成像

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不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响

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肿瘤研究与临床 2018年第6期30卷 365-369页

作者：司少艳李林东王宗烨刘彦君王奎张刚刘新玥宋淑军解放军第三0六医院特种医学实验研究中心北京100101 解放军第三0六医院放疗科北京100101 解放军第三0六医院内分泌科北京100101 北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室 100871

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、... 详细信息

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、模型组、5 nm氧化铈组和25 nm氧化铈组,每组6只.模型组和纳米氧化铈组小鼠经X线一次性全身照射,照射剂量3 Gy;纳米氧化铈组小鼠于照射前4天,1次/d分别腹腔注射10 μg/kg体质量的5 nm氧化铈或25 nm氧化铈,照射后每隔2 d注射1次纳米氧化铈;对照组和模型组小鼠腹腔注射0.9 % NaCl溶液.照射后第10 天处死小鼠,采用全自动血细胞计数仪进行外周血白细胞计数及分类,采用流式细胞术分析淋巴细胞亚群构成.结果与对照组相比,模型组外周血白细胞总数、中性粒细胞数及百分比、单核细胞数及百分比、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T淋巴细胞数及百分比均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;淋巴细胞数、B细胞和NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与模型组相比,5 nm氧化铈组除总T细胞百分比、CD4＋和CD8＋T细胞百分比差异无统计学意义（均P＞0.05）外,其余上述指标均有改善,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与对照组相比,5 nm氧化铈组白细胞总数及淋巴细胞数均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）,其余指标与对照组比较,差异均无统计学意义（均P＞0.05）.与对照组相比,25 nm氧化铈组白细胞总数、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T细胞数及百分比均降低,NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;25 nm氧化铈组淋巴细胞数和CD8＋T细胞数均低于5 nm氧化铈组,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.结论不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠免疫细胞的影响不同,5 nm氧化铈优于25 nm氧化铈.

关键词：纳米氧化铈辐射损伤免疫细胞小鼠

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面向小分子转化反应的稀土多相催化材料的研究进展

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中国稀土学报 2017年第1期35卷 55-68页

作者：郭毓张亚文稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

稀土元素由于具有强碱性、氧化还原性和高配位数等性质,对于许多化学反应都表现出优异的催化性能。本综述以反应为导向,简要总结了稀土催化剂在醇类氧化脱氢、气体小分子氧化、气体小分子重整等小分子转化反应中的多相催化反应性及其结... 详细信息

稀土元素由于具有强碱性、氧化还原性和高配位数等性质,对于许多化学反应都表现出优异的催化性能。本综述以反应为导向,简要总结了稀土催化剂在醇类氧化脱氢、气体小分子氧化、气体小分子重整等小分子转化反应中的多相催化反应性及其结构-活性的关联关系。稀土元素在多相催化体系中可以作为直接产生催化活性的主催化剂,也可以作为分散活性成分的载体,还可以作为与活性成分发生协同作用的助催化剂。预期实验研究与理论计算的结合将对新型稀土多相催化材料的理性设计和开发提供更可靠的理论基础和实验支撑。

关键词：稀土多相催化小分子转化结构-活性的关联关系酸碱位点氧化还原位点

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高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：于文竹王伟伟贾春江司锐严纯华山东大学化学与化工学院胶体与界面化学教育部重点实验室中国科学院上海应用物理研究所上海同步辐射光源北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气... 详细信息

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气煅烧处理得到1CuCe-800催化剂。CO催化氧化测试结果显示该烧结催化剂在120°C下的CO消耗速率为6,100μmolCO·gCu·s,超出以往报道的任何铜催化剂至少20倍,更是超出近期Science中报道的高活性Pt催化剂的30倍。同时在恶劣的循环反应(200?600°C)条件下仍然具有优异的长期稳定性。基于深入的结构表征和机理研究,我们发现在烧结的1CuCe-800中构建了稳定的配位不饱和的原子分散CuO物种,CO和O分子都在此位点上被吸附活化,从而展现出优异CO氧化活性。进一步研究发现CuO物种是通过高温煅烧CuO转化而来。在本体系中,我们首开先河,通过在烧结的氧化铜-二氧化铈催化剂中构筑不饱和的CuO位点实现高活性与高稳定性并存,为在多相催化中设计高性能催化剂提供了新的途径。

关键词：氧化铜-二氧化铈催化剂 CO氧化反应 Cu1O3活性位点

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仿生设计近红外发光稀土配合物探针及应用

仿生设计近红外发光稀土配合物探针及应用

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中国化学会第八届全国物理无机化学学术会议

作者：张俊龙宁莹莹刘一苇杨字舒北京分子科学国家实验室(筹) 稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土发光在照明、显示、激光、太阳能转换、生物成像领域有广泛应用。由于生物成像深度,近红外激光材料以及光纤通讯的重要需求,稀土近红外发光材料受到越来越多的重视。近红外发光稀土离子的f-f跃迁能级差小,具有元素特征的近红外发射... 详细信息

稀土发光在照明、显示、激光、太阳能转换、生物成像领域有广泛应用。由于生物成像深度,近红外激光材料以及光纤通讯的重要需求,稀土近红外发光材料受到越来越多的重视。近红外发光稀土离子的f-f跃迁能级差小,具有元素特征的近红外发射,易受到碳氢键,氧氢键等振动"淬灭",内量子产率低是长期存在的问题。另外,稀土离子的f-f轨道跃迁禁阻,吸收截面小,难于激发。因此,如何设计具有高量子产率的近红外稀土配合物是困扰该领域多年的基本化学问题。我们从传能效率和发光内量子产率两方面,实现近红外区域光物理性质的精准调控,优化稀土近红外发光的敏化过程,获得迄今为止最高量子产率的稀土（镱）配合物,探索金属配合物在细胞成像、光动力治疗等领域的生物应用。

关键词：发光稀土配合物量子产率仿生设计

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太阳能光伏材料Cu_(1-x)Li_xInSe_2的合成和物理特性（英文）

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无机材料学报 2017年第1期32卷 101-106页

作者：黄荣铁郑明隋丽芳蔡传兵黄富强上海大学理学院物理系上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所中国科学院能量转换材料重点实验室上海200050 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

将原料封装入真空石英管,在873 K进行固相反应制备了Li掺杂的Cu_(1-x)Li_xInSe_2(x=0–0.4)块体材料,并对该材料的结构、电学和光学特性进行了系统性的研究。Li掺杂之后,样品的晶体结构还保持黄铜矿结构,并能得到更大的晶粒。而电阻率从... 详细信息

将原料封装入真空石英管,在873 K进行固相反应制备了Li掺杂的Cu_(1-x)Li_xInSe_2(x=0–0.4)块体材料,并对该材料的结构、电学和光学特性进行了系统性的研究。Li掺杂之后,样品的晶体结构还保持黄铜矿结构,并能得到更大的晶粒。而电阻率从1.98×10~2??cm增大到2.73×10~8??cm。光学能隙也从0.90 e V提高到1.33 e V,增大了光伏开路电压。实验结果表明,Li掺杂的Cu_(1-x)Li_xInSe_2能有效提高光电材料的性能。

关键词：黄铜矿结构太阳能电池块体材料物理特性 CuInSe2

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