检索结果-内蒙古大学图书馆

中国环境科学 2023年第8期43卷 3867-3876页

作者：韩恒霄夏士勇罗遥曹礼明彭杏黄晓锋何凌燕北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

于2022年在深圳市西部城区点位开展了大气甲醛(HCHO)等光化学污染物的四季在线观测以分析深圳市大气HCHO污染状况及其与气象因素的关系,并基于特征比值和主成分分析法(PCA)识别HCHO的主要来源.观测期间,HCHO平均浓度呈现出冬季(3.67... 详细信息

于2022年在深圳市西部城区点位开展了大气甲醛(HCHO)等光化学污染物的四季在线观测以分析深圳市大气HCHO污染状况及其与气象因素的关系,并基于特征比值和主成分分析法(PCA)识别HCHO的主要来源.观测期间,HCHO平均浓度呈现出冬季(3.67×10^(-9))>秋季(3.29×10^(-9))>夏季(2.39×10^(-9))>春季(2.25×10^(-9)),四季HCHO、O_(3)和过氧乙酰硝酸酯(PAN)的日变化均呈“日间单峰”特征.高温(>25℃)和较强太阳辐射(5.5×10^(-3)生成有显著促进作用,而较高的相对湿度会加速HCHO去除过程.夏季和秋季日间HCHO与O_(3)呈显著的正相关关系(r>0.90),而与NO_(x)相关性不明显,表明了深圳市大气光化学活跃季HCHO的二次生成属性.秋季甲醛与乙醛的浓度比值(C_(1)/C_(2))最高(3.1±0.9),其次是夏季(2.9±1.5)和春季(2.3±0.9),冬季最低(1.7±0.7),夏秋季较高的C_(1)/C_(2)值表明此时HCHO的光化学反应生成最显著.主成分因子分析结果表明,四季日间HCHO的主要来源依次为二次生成源(40.2%)、生物排放源(31.6%)和人为一次排放(14.5%),二次生成源和生物排放源在夏季和秋季的贡献明显高于冬季和春季,而人为一次排放在冬季和春季的贡献约是夏季和秋季的两倍.

关键词：甲醛深圳市污染特征季节变化主成分分析

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深圳市夏季大气挥发性有机物的光化学反应特征及来源解析

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中国环境科学 2024年第8期44卷 4145-4154页

作者：吴浩然彭杏符楠李志杰钟文君何凌燕黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

选取深圳市城市点位在2022年6~8月(夏季)光化学反应活跃季节开展VOCs连续在线观测,利用光化学龄的参数化方法对VOCs测量浓度进行光化学损失校正以获得VOCs初始浓度,并分析VOCs的光化学反应特征,使用特征物种比值分析法和正交矩阵因子模... 详细信息

选取深圳市城市点位在2022年6~8月(夏季)光化学反应活跃季节开展VOCs连续在线观测,利用光化学龄的参数化方法对VOCs测量浓度进行光化学损失校正以获得VOCs初始浓度,并分析VOCs的光化学反应特征,使用特征物种比值分析法和正交矩阵因子模型(PMF)进行VOCs来源解析.研究表明,各类VOCs光化学消耗的浓度在总VOCs(TVOCs)消耗浓度占比为:烯烃(53.5%)、OVOCs(30.8%)、烷烃(10.9%)、芳香烃(4.7%)、乙炔(0.2%).烷烃的初始浓度与测量浓度均在TVOCs中占主导地位,但其光化学损失OFP仅有1.2×10^(-9)远低于烯烃(47.8×10^(-9))、OVOCs(15.8×10^(-9))和芳香烃(4.7×10^(-9)),所以烯烃是臭氧污染防治的关键物种.本研究基于初始值与测量值进行PMF源解析得到6个主要排放源的浓度贡献为(初始-PMF,测量-PMF):工业过程(0.91×10^(-9),0.87×10^(-9))、溶剂使用(2.75×10^(-9),1.84×10^(-9))、汽车尾气(3.49×10^(-9),2.01×10^(-9))、汽油挥发(3.20×10^(-9),2.62×10^(-9))、天然源(0.74×10^(-9),0.56×10^(-9))、燃烧源(2.35×10^(-9),1.16×10^(-9)).结果显示PMF源解析结果受光化学反应影响显著,在进行源解析时应考虑到利用VOCs的初始值而非测量值,否则会对烯烃占主导的汽车尾气与天然源造成显著的低估.

关键词：挥发性有机物(VOCs) 光化学损失特征物种比值分析法正交矩阵因子分析

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光化学氧化对深圳市含黑碳气溶胶混合态和光吸收的影响

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中国环境科学 2024年第6期44卷 2970-2976页

作者：彭妍林晓玉谢婷婷魏静李征宇何凌燕黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

于2021年2月在深圳开展了含黑碳气溶胶混合态和光学性质的测量,结合奇氧数(Ox)的同步分析,以探究光化学氧化对城市大气中含黑碳气溶胶包裹物、形貌与光吸收能力的影响.结果表明:观测期间黑碳颗粒群平均相对包裹物量(包裹物与黑碳核质量... 详细信息

于2021年2月在深圳开展了含黑碳气溶胶混合态和光学性质的测量,结合奇氧数(Ox)的同步分析,以探究光化学氧化对城市大气中含黑碳气溶胶包裹物、形貌与光吸收能力的影响.结果表明:观测期间黑碳颗粒群平均相对包裹物量(包裹物与黑碳核质量比,MR)平均值为4.3±0.7,有效密度平均值为(1.35±0.10)g/cm^(3),整体颗粒群形貌为球形的观测时段占比为70%,表明深圳城市点含黑碳气溶胶主要为中等不规则形貌的内部混合态颗粒.光化学氧化在含黑碳气溶胶混合态演变过程中起到重要作用.随着Ox的增加,颗粒群平均MR增幅约为38%,平均有效密度从1.32g/cm^(3)增至1.44g/cm^(3),动力学形状因子从1.05递减至1.00,表明光化学氧化过程促使非黑碳组分累积并使颗粒趋向于形成更致密的核壳球形.此外,Ox增加过程中,吸光增强(Eabs)增幅约为20%,增长速率为0.002/10-9,表明光化学氧化对城市点含黑碳气溶胶光吸收起到关键的驱动作用.

关键词：光化学氧化含黑碳气溶胶混合态吸光性

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深圳市东部沿海地区大气挥发性有机物污染若干特征

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环境科学学报 2022年第6期42卷 295-305页

作者：陈迎朱波黄沛荣程勇何凌燕黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室深圳518055

挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧(O_(3))的重要前体物,珠三角地区夏、秋季O_(3)污染频发,科研人员在其城市地区已开展多项VOCs观测研究,但对珠三角背景地区的VOCs组成和来源认识不足.本研究于深圳市东部沿海地区的大鹏半岛开展VOCs多点位... 详细信息

挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧(O_(3))的重要前体物,珠三角地区夏、秋季O_(3)污染频发,科研人员在其城市地区已开展多项VOCs观测研究,但对珠三角背景地区的VOCs组成和来源认识不足.本研究于深圳市东部沿海地区的大鹏半岛开展VOCs多点位同步监测,初探该背景区域VOCs的污染特征.结果表明,整个区域VOCs浓度水平呈现出西高东低的空间分布;观测期间平均总VOCs(TVOCs)浓度为27.4×10^(-9)(体积分数,下同),最主要的组分是含氧有机物(OVOCs)、烷烃和卤代烃,浓度合计占80.4%;OVOCs、芳香烃和烯烃是臭氧生成潜势(OFP)和羟基自由基损耗速率(L_(·OH))占比最高的3类组分,总OFP为86.5×10^(-9),合计L_(·OH)为8.6 s^(-1),需重点关注乙醛、异戊二烯、丙醛、正丁醛和间/对-二甲苯等高活性物种.整个区域气团较为老化,受到来自东北方向气团区域传输的影响.解析出VOCs主要的5个来源为车辆排放、溶剂和其他工业源、二次生成、生物质燃烧和生物排放.研究表明,需在区域尺度联合防控VOCs污染以有效控制珠三角地区的臭氧污染.

关键词：挥发性有机物(VOCs) 臭氧生成潜势(OFP) 羟基自由基损耗速率区域传输深圳

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深圳大气中甲酸的季节变化和来源解析

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环境科学学报 2024年第9期44卷 1-9页

作者：陆骏铭曹礼明焦伯旸李志杰姜震何凌燕黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室深圳518055

近年来,我国PM_(2.5)浓度逐年下降,而O_(3)污染问题愈发突出,并已成为深圳市乃至珠三角地区的首要大气污染物.挥发性有机物(VOCs)的光化学氧化是O_(3)生成的最主要途径,而甲酸(HCOOH)是大气中一种典型的光化学产物,其生成途径涉及多种V... 详细信息

近年来,我国PM_(2.5)浓度逐年下降,而O_(3)污染问题愈发突出,并已成为深圳市乃至珠三角地区的首要大气污染物.挥发性有机物(VOCs)的光化学氧化是O_(3)生成的最主要途径,而甲酸(HCOOH)是大气中一种典型的光化学产物,其生成途径涉及多种VOCs前体物及大气氧化剂,与臭氧污染密切相关.本研究使用化学电离质谱(CIMS),于2022年10月-2023年9月对深圳市大气甲酸进行了为期1年的在线测量,分析了其日变化和季节特征,并通过相关性分析和光化学龄参数化法评估其主要的来源.观测结果表明,深圳市大气甲酸在干季和湿季的平均浓度分别为3.1μg·m^(-3)和2.5μg·m^(-3)(1h平均),并在干季与O_(3)浓度有较强的正相关性.进一步分析表明,甲酸的来源主要为光化学反应的二次生成,天然源的贡献最大,其次为人为二次源和背景,人为一次源和生物质燃烧源的贡献很小.本研究显示天然源排放对深圳大气光化学反应具有重要作用.

关键词：大气甲酸臭氧光化学反应季节变化源解析

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深圳大气中亚硝酸和甲醛的四季污染特征

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中国环境科学 2024年第6期44卷 2961-2969页

作者：姜震唐梦雪邵宇铭曹礼明何礼廖松地朱曼妮黄晓锋何凌燕北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055 暨南大学环境与气候研究院广东广州511443

亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈... 详细信息

亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈现出冬季(0.71×10^(-9))>秋季(0.64×10^(-9))>春季(0.59×10^(-9))>夏季(0.49×10^(-9)),HCHO平均浓度呈现出夏季(3.79×10^(-9))>秋季(2.74×10^(-9))>冬季(2.44×10^(-9))>春季(2.13×10^(-9)).HONO四季日变化均呈现明显的昼夜变化趋势,存在白天谷值和夜间峰值,还会在早晚高峰时期受到交通排放源的影响,HCHO则呈现较明显的日间单峰型的日变化特征,光化学生成特征突出.对OH自由基贡献的分析表明,HONO光解是深圳市OH自由基产率的主要贡献者(60%),并且对清晨的光化学反应活性有明显的促进作用,特别是在冬季;而HCHO则在夏季和午间发挥了相对更重要的作用.因此,通过有效控制HONO和HCHO可以降低大气氧化性,从而有助于控制O3污染.

关键词：亚硝酸(HONO) 甲醛(HCHO) OH自由基四季变化污染特征

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深圳工业区夏秋季大气挥发性有机物来源研究

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中国环境科学 2023年第8期43卷 3857-3866页

作者：张月夏士勇魏成波刘侍奇曹礼明于广河黄晓锋北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055 深港产学研基地(北京大学香港科技大学深圳研修院) 广东深圳518057

于2021年夏秋季(7~10月)在深圳北部工业区开展大气挥发性有机物(VOCs)长期在线观测,以分析O3污染日和非污染日VOCs污染特征,并利用特征物种比值法和正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs来源进行精细化解析,以探究各类排放源的浓度贡献、臭氧生... 详细信息

于2021年夏秋季(7~10月)在深圳北部工业区开展大气挥发性有机物(VOCs)长期在线观测,以分析O3污染日和非污染日VOCs污染特征,并利用特征物种比值法和正交矩阵因子模型(PMF)对VOCs来源进行精细化解析,以探究各类排放源的浓度贡献、臭氧生成潜势(OFP)贡献以及气象条件对其产生的影响.结果表明,深圳工业区夏秋季总挥发性有机物(TVOCs)平均浓度为50.48×10^(-9),其中浓度最高的为烷烃,其次为含氧有机物(OVOCs)和芳香烃,分别占比41.3%、22.2%和17.0%.与非污染日相比,OVOCs浓度在污染日上升幅度最高(63.1%).特征物种比值则表明该地区主要受到机动车排放和有机溶剂使用的影响.利用PMF源解析出5个主要排放源,其中机动车排放及汽油挥发的浓度贡献最大(28.2%),其次为工艺过程排放(25.0%)、溶剂使用(22.9%)和生物质燃烧(20.4%).在污染日,工艺过程排放和溶剂使用这两类源的OFP贡献超过70%.各类排放源风场分布特征结果表明,机动车排放及汽油挥发、工艺过程排放和溶剂使用主要来自于本地排放,而生物质燃烧则更多地受到东北方向的传输贡献.建议加大本地工业源和交通源管控,同时关注生物质燃烧,加强与周边区域的联防联控.

关键词：工业区挥发性有机物臭氧生成潜势特征物种比值法正交矩阵因子分析

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深圳市工业区大气PAN污染特征与影响因素

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中国环境科学 2023年第2期43卷 497-505页

作者：于广河夏士勇曹礼明张月李歆黄晓锋深港产学研基地(北京大学香港科技大学深圳研修院) 广东深圳518057 北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

于2018、2020和2021年秋季(9月25日~10月31日)在深圳市典型工业区开展了大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)及其前体物VOCs在线观测以分析该地大气光化学污染状况,并使用广义相加模型(GAM)探究气象因素和前体物等对PAN生成影响.观测期间,PAN平均... 详细信息

于2018、2020和2021年秋季(9月25日~10月31日)在深圳市典型工业区开展了大气过氧乙酰硝酸酯(PAN)及其前体物VOCs在线观测以分析该地大气光化学污染状况,并使用广义相加模型(GAM)探究气象因素和前体物等对PAN生成影响.观测期间,PAN平均浓度呈现出2018年(1.01×10^(-9))>2021年(0.90×10^(-9))>2020年(0.63×10^(-9)),日变化特征表明不同年份的PAN夜间背景浓度相当,年际间浓度差异取决于日间光化学反应生成.PAN和O3之间相关性良好,R^(2)为0.64~***模型结果表明,多因子分析能很好的表征PAN与气象、关键前体物之间的非线性关系,模型的调整判定系数R^(2)达到了0.85~0.95,显著优于单因子分析.Ox、NO_(2)光解速率(JNO_(2))、气温、相对湿度、乙醛和NO等因子与PAN浓度有显著的非线性关系.其中,Ox、JNO_(2)以及乙醛与PAN呈现显著的非线性正相关,而当温度和相对湿度高于25℃和50%时,温度和相对湿度与PAN呈现明显的非线性负相关.

关键词：过氧乙酰硝酸酯气象因素乙醛广义相加模型

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深圳市城区冬季大气PM_(2.5)在线来源解析

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中国环境科学 2023年第2期43卷 506-513页

作者：林楚雄姚沛廷彭杏古添发孙天乐云龙何凌燕黄晓锋广东省深圳生态环境监测中心站广东深圳518049 北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日~2021年1月31日在深圳观测了PM_(2.5)及其化学组分.结果显示,深圳市PM_(2.5)在观测期间平均浓度为(32.2±... 详细信息

利用颗粒物同步混合实时监测仪、气溶胶化学组分监测仪(ACSM)、大气多金属元素在线监测仪、黑碳仪等在线仪器于2020年12月27日~2021年1月31日在深圳观测了PM_(2.5)及其化学组分.结果显示,深圳市PM_(2.5)在观测期间平均浓度为(32.2±17.0)µg/m^(3).其中,有机物在PM_(2.5)中浓度最高,均值为(15.4±9.5)µg/m^(3),其次是NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、BC、NH_(4)^(+)和元素,浓度分别为(4.3±3.9),(3.8±2.1),(2.7±1.6),(2.5±1.7)和(1.9±1.2)µg/m^(3).本研究将ACSM获取的有机质谱信息(m/z 44)作为二次有机气溶胶(SOA)的示踪物纳入PMF(正交矩阵因子分解)模型,成功地识别了SOA.源解析结果显示,SOA对深圳市冬季PM_(2.5)贡献了23.8%,机动车排放、二次硝酸盐、二次硫酸盐、生物质燃烧和扬尘分别贡献了21.7%、15.3%、15.2%、8.2%和5.7%,船舶排放、工业排放和燃煤对PM_(2.5)的贡献在1.6%~3.3%.污染源的日变化分析和潜在来源分析结果表明,SOA、二次硝酸盐、机动车、扬尘、工业排放等污染源受本地排放的影响更突出,二次硫酸盐、生物质燃烧、燃煤、船舶排放受区域传输的影响更突出.结果表明未来深圳市PM_(2.5)污染防治应强化机动车、扬尘、工业等本地污染源的排放控制,同时针对燃煤、生物质燃烧和船舶排放要加强与周边城市大气污染联防联控工作.

关键词： PM_(2.5) 在线来源解析 PMF模型日变化潜在来源

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深圳市冬季夜间大气中N_(2)O_(5)污染特征

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中国环境科学 2022年第12期42卷 5506-5513页

作者：云龙牛英博罗遥陆骏铭王均睿林楚雄古添发邱志诚黄晓锋何凌燕广东省深圳生态环境监测中心站广东深圳518049 北京大学深圳研究生院环境与能源学院大气观测超级站实验室广东深圳518055

于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器(ToF-CIMS)对气态N_(2)O_(5)和HNO_(3)进行了现场测量.冬季N_(2)O_(5)的夜间平均浓度为(174.3±262.0)×10^(-12),最高可达到4535.1×10^(-12).... 详细信息

于2022年1月2~17日在深圳进行了为期15d的观测,基于化学电离飞行时间质谱仪器(ToF-CIMS)对气态N_(2)O_(5)和HNO_(3)进行了现场测量.冬季N_(2)O_(5)的夜间平均浓度为(174.3±262.0)×10^(-12),最高可达到4535.1×10^(-12).较高的N_(2)O_(5)反应活性表明夜间化学活动活跃,τ(N_(2)O_(5))^(-1)平均值在8.3×10^(-2)s^(-1),通过N_(2)O_(5)非均相水解反应形成的硝酸盐潜力大.通过对NO、NO_(2)、O_(3)和pNO_(3)^(-)的同步测量,量化表征了深圳市冬季夜间活性氮的化学行为;此外,通过奇数氧的收支分析发现,夜间HNO_(3)和pNO_(3)^(-)占据了O_(x)的主要成分且当(HNO_(3)+pNO_(3)^(-))系数为1.5时收支闭合,这表明N_(2)O_(5)的非均相水解是冬季夜间O_(x)去除的关键机制.

关键词：五氧化二氮氮氧化物夜间化学反应奇数氧

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