检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2014年第6期72卷 658-666页

作者：郭松胡敏郭庆丰尚冬杰北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算... 详细信息

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算方法包括二次有机示踪物产率法、非一次源OC法、非生物质燃烧水溶性有机碳法(WSOC)和元素碳示踪有机碳/元素碳比值法.通过模拟我国典型的生物质燃烧,建立适合我国的非生物质燃烧WSOC方法,获得方法中重要参数生物质燃烧排放颗粒物中WSOC/OC的比值,我国生物质燃烧颗粒物中该比值平均为0.48±0.04.多种方法的结果均表明,SOA已经成为北京颗粒有机物的重要组成部分,所占比例可以达到50%甚至更高.利用化学质量守恒模型(CMB)和示踪物产率法对颗粒有机物来源进行闭合发现,依靠目前的示踪物技术北京大气颗粒有机物中仍然有20%~27%的来源不清楚.通过综合比较了多种SOC估算方法,确定了各方法在我国的适用性:示踪物产率法、非一次源OC法和EC示踪OC/EC比值法可适用于我国大气中SOC的估算,但是非生物质燃烧WSOC方法仅适用于我国大气中水溶性SOC的估算.本研究还对这几种方法的不确定性做了初步的分析,为其他研究者选择估算方法提供参考和依据.示踪物产率法仅估算了几种特定VOCs前体物对SOC贡献,因此低估了总的SOC;同样地,非生物质燃烧WSOC法仅估算了水溶性的SOC,因此也低估了总的SOC;非一次源OC法高估了SOC,这主要是由于未能解析出的一次源OC造成的.而且这种高估在城市地区更为显著,主要是因为城市地区一次源相对比较复杂造成的;EC示踪OC/EC比值法的主要不确定性来自于一次源OC/EC比值的确定,由于这个比值造成的单点误差最高可高估54%或低估64%.

关键词：二次有机气溶胶二次有机碳估算方法方法适用性比较研究

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基于外场观测的大气二次有机气溶胶研究

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化学学报 2014年第2期72卷 145-157页

作者：郭松胡敏尚冬杰郭庆丰胡伟伟北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

二次有机气溶胶(SOA)是指挥发性有机物在大气中发生光化学氧化进入到颗粒相的产物,由于其具有强烈的环境效应、气候效应和人体健康效应,因此成为大气化学研究的热点.然而由于SOA的复杂性和测量技术的限制,目前对SOA的研究还非常有限.总... 详细信息

二次有机气溶胶(SOA)是指挥发性有机物在大气中发生光化学氧化进入到颗粒相的产物,由于其具有强烈的环境效应、气候效应和人体健康效应,因此成为大气化学研究的热点.然而由于SOA的复杂性和测量技术的限制,目前对SOA的研究还非常有限.总体来说,对SOA的研究手段主要有三种方法:实验室模拟、模式模拟和基于外场观测的SOA研究.由于SOA的研究非常广泛,本文仅综述了基于外场观测的SOA组成、来源和生成机制的研究,重点在于SOA组分的测量和总量的估算.基于外场观测的SOA研究是随着技术的发展而发展的,早期的研究仅仅能对SOA的少数物种进行测量,主要是一些有机酸和多羟基化合物;也有利用一些假设对SOA进行粗略的估算,如受体模型法、非生物质燃烧水溶性有机物法;随着SOA实验室模拟研究和示踪物测量技术的发展,二次有机示踪物法真正做到了对特定前体物VOC生成SOA的估算;随着在线测量技术的提高,EC示踪/CO示踪和OC/EC比值法和基于气溶胶质谱(AMS)-正交矩阵模型(PMF)的方法被广泛应用于SOA的估算.尤其是AMS-PMF联用方法的出现为SOA来源和生成机制的研究开拓了新的方向.对AMS技术和示踪物技术的进一步联合和开发有望成为未来SOA研究重要的方向.

关键词：有机气溶胶二次有机气溶胶二次有机碳外场观测

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京津冀郊区站点秋冬季大气PM_(2.5)来源解析

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环境科学 2019年第3期40卷 1035-1042页

作者：王彤华阳许庆成王书肖清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

为了增进对京津冀地区大气PM_(2.5)来源情况的认识,于2014～2015年秋冬季在京津冀地区4个郊区站点进行了PM_(2.5)的采样,并用化学质量平衡模型(chemical mass balance model,CMB)进行了PM_(2.5)源解析工作.结果表明:二次颗粒物(36%～58%... 详细信息

为了增进对京津冀地区大气PM_(2.5)来源情况的认识,于2014～2015年秋冬季在京津冀地区4个郊区站点进行了PM_(2.5)的采样,并用化学质量平衡模型(chemical mass balance model,CMB)进行了PM_(2.5)源解析工作.结果表明:二次颗粒物(36%～58%)、交通(8%～26%)、民用燃煤(8%～16%)和生物质燃烧(5%～16%)是京津冀郊区站点秋冬季PM_(2.5)的主要贡献源.其中,二次硝酸盐是大部分站点秋冬季PM_(2.5)的首要贡献源(11%～27%).不同污染程度的源解析显示,冬季各站点各污染源在重污染天的贡献变化趋势的同步性不如秋季明显,且秋季二次源在重污染天的贡献增加值(47. 2～115. 7μg·m^(-3))明显高于一次源(29. 5～43. 4μg·m^(-3)),但此现象在冬季不显著.对比北京市城区源解析结果,发现郊区燃煤总贡献率较为相似,但郊区燃煤源中多以民用燃煤为主,这说明对于京津冀城郊地区,控制民用燃煤源对PM_(2.5)污染控制有重要意义.

关键词：源解析化学质量平衡模型(CMB) 京津冀 PM2.5重污染民用燃煤

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京津冀地区主要排放源减排对PM_(2.5)污染改善贡献评估

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环境科学 2017年第3期38卷 867-875页

作者：吴文景常兴邢佳王书肖郝吉明清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室北京100084

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源... 详细信息

研究选取2012年1月和7月作为冬夏两季代表时段,利用CMAQ/2D-VBS模型分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM_(2.5)污染的效果.结果表明,工业源对PM_(2.5)污染的贡献最大,其次是民用源,但工业源单位减排量贡献低于民用源,交通源和电厂源的整体贡献和单位减排量贡献均较小.工业部门内贡献最大的为钢铁冶金行业,其次是水泥、工业锅炉、炼焦、石灰砖瓦和化工行业.与各部门各物种排放量的比较反映出各排放源贡献大小与其一次PM_(2.5)排放水平高度相关.因京津冀地区冬季NO_x减排对PM_(2.5)形成的促进作用,以及冬季较弱的大气垂直扩散作用,各排放源夏季减排比冬季普遍更有效,交通源、电厂源以及工业源中的水泥、工业锅炉和石灰砖瓦行业夏季减排效果相比冬季优势明显.民用源由于采暖季排放较高而冬季贡献更明显,农业源因秸秆开放燃烧量大,冬季单位减排量贡献十分显著.从同等幅度减排考虑,应将工业源作为控制重点,优先控制其一次PM_(2.5)排放,在部门内进一步重点控制钢铁冶金行业的NO_x和SO_2排放、水泥行业的夏季NO_x排放以及炼焦行业的SO_2和NMVOC排放.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.

关键词： PM2.5 京津冀地区 CMAQ/2D-VBS 控制对策减排

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工业生态系统多样性评述

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生态学报 2016年第22期36卷 7302-7309页

作者：刘晔石磊清华大学环境学院国家环境模拟与污染控制联合重点实验室北京100084

工业多样性是工业生态学关注和研究的重点,也是工业生态化的重要决策支撑之一。但其含义复杂,指标多种多样。为了深入理解工业多样性的含义及其对工业生态系统的影响,本研究分析了工业生态系统与自然生态系统在结构和功能两方面的异同,... 详细信息

工业多样性是工业生态学关注和研究的重点,也是工业生态化的重要决策支撑之一。但其含义复杂,指标多种多样。为了深入理解工业多样性的含义及其对工业生态系统的影响,本研究分析了工业生态系统与自然生态系统在结构和功能两方面的异同,梳理了工业多样性概念定义的发展过程,整理了现今应用较多的10个工业多样性指标,从工业种类数量和分布均匀程度、工业的可逐级细分性,以及工业间的经济联系和区域产业组合三方面将指标划分为三组,分别介绍其计算方法和含义,并比较了各指标的优缺点。在实际应用中,综合多个工业多样性指标的计算结果,可以较为全面的反映区域工业组成和结构,有助于理解工业多样性对工业生态系统过程的影响。

关键词：工业生态系统工业多样性概念指标计算

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消毒副产物生成的温度影响和动力学模型

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环境科学 2012年第11期33卷 4046-4051页

作者：张小璐杨宏伟王小■ 付静解跃峰清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京100084

在水厂和供水管网中,加氯消毒副产物(DBPs)的生成浓度会随着季节转换和水温变化而出现明显波动.为了探究不同温度条件下DBP生成浓度的变化规律,本研究利用腐殖酸(HA)作为有机前体物进行加氯消毒,参照DBP统一生成条件(uniform formation ... 详细信息

在水厂和供水管网中,加氯消毒副产物(DBPs)的生成浓度会随着季节转换和水温变化而出现明显波动.为了探究不同温度条件下DBP生成浓度的变化规律,本研究利用腐殖酸(HA)作为有机前体物进行加氯消毒,参照DBP统一生成条件(uniform formation condition,UFC),在不同水温下监测DBP[包括三卤甲烷(THM)和卤乙酸(HAA)]的生成浓度,并从动力学角度对该生成反应的机制做出分析,进而建立初步的浓度预测模型.结果表明,对于检测到的3种典型DBPs[三氯甲烷(CHCl3)、二氯乙酸(DCAA)和三氯乙酸(TCAA)],水温升高均能够明显提高其生成速率和最大生成浓度,其中后者随着温度的升高近似呈指数增长(R2>0.90).根据一级反应动力学模型对各组温度条件下的DBP实测值进行拟合,得到了较好的相关性(R2>0.94).为了进一步验证该动力学模型的准确性和可靠性,在20℃和30℃条件下分别采用该模型对DBP的实际生成浓度进行预测,并与实测值进行比较,均得到了良好的预测结果.为定量研究温度对DBP生成速率的影响规律,利用阿伦尼乌斯公式计算得到CHCl3、DCAA和TCAA的表观反应活化能分别为22.3、25.5和40.8 ***-1.

关键词：消毒副产物水温动力学模型 UFC 速率常数

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典型芳香烃大气氧化机理研究进展

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化学学报 2021年第10期79卷 1214-1231页

作者：宋梦迪刘莹李歆陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究... 详细信息

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究成果,详细讨论了它们与OH自由基在高低氮氧化物条件下的各反应通道和影响因素,重点关注近年来芳香烃氧化反应研究中的新发现和新理论.芳香烃的大气氧化反应起始由OH自由基主导,根据其反应产物主要分为醛通道、酚通道、双环RO2通道和环氧化物通道.随着形成多羟基化合物、烷氧自由基环氧化、双环过氧自由基分子内氢转移、醛类化合物氢转移、CO-loss生成低碳产物等新理论的提出,对芳香烃氧化的理解虽然有所提高,但反应过程仍存在碳质量不守恒和自由基不闭合的问题,导致对后续O3和SOA形成机制的认识还十分有限.理论计算和实验室模拟是目前芳香烃氧化机理研究的主要手段.质谱法和光谱法是芳香烃氧化产物最常用的测量技术,在线质谱技术尝试从分子水平上捕捉示踪性中间产物的转化,对揭示芳烃氧化机理具有重要作用.随着示踪物测量技术的发展,特别是色谱-质谱联用技术为中间产物的精准测量和芳香烃氧化机制的完善开拓了新方向.在此基础上,厘清芳烃氧化中的碳平衡和自由基收支等关键科学问题、探究实际大气中芳香烃的环境效应有望成为未来该领域的重点研究方向.

关键词：芳香烃醛途径酚途径双环RO2途径氢转移反应

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北京某小学室内外VOC浓度及有毒害物种识别

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环境科学 2008年第12期29卷 3326-3330页

作者：黄山邵敏陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

采用美国EPA推荐的TO14/15方法定量分析了北京市某小学室内外夏季观测的空气样品,得到82种挥发性有机物（VOCs）的浓度水平及组成特征,对其中可能危害儿童健康的有毒有害物质进行了识别.结果表明,室内总VOCs浓度高于室外,烷烃是含量最... 详细信息

采用美国EPA推荐的TO14/15方法定量分析了北京市某小学室内外夏季观测的空气样品,得到82种挥发性有机物（VOCs）的浓度水平及组成特征,对其中可能危害儿童健康的有毒有害物质进行了识别.结果表明,室内总VOCs浓度高于室外,烷烃是含量最丰富物种,平均占室内外空气中定量VOCs总浓度的32.8%.室内外VOCs组成相似,异戊烷、苯、甲苯、丙醛、丙烯和二氯甲烷为浓度优势物种,受到室外源的影响较大,室内的对二氯苯、环己烷及间二氯苯较为特征,前2种物质室内/室外浓度比例平均值分别为65.8和10.5,间二氯苯室内平均浓度为2.02×10^-9（体积分数）,而室外浓度低于检测限,这3种物质可能来自室内源.1,3-丁二烯、氯乙烯、苯和氯甲烷4种物质在学校室内、室外及儿童家中都超过1×10^-6的癌症风险值,平均风险值分别为1.3×10^-5、6.4×10^-6、5.1×10^-6和3.3×10^-6,小学室外、室内及儿童家中的累积癌症风险超过1×10^-6的癌症风险值24--39倍.丙烯醛未确认具有致癌性,但具有毒有害性,在室内外及儿童家中超过基准浓度13--72倍.

关键词：挥发性有机物室内空气室外空气有毒有害物质癌症风险

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九龙江河口湾区冬季海水二甲基硫浓度的分布特征

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环境科学 2004年第5期25卷 47-51页

作者：马奇菊胡敏刘玲莉朱彤戴民汉北京大学环境学院环境科学系环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京100871 厦门大学海洋环境实验室厦门361005

以九龙江河口湾区为研究区域探寻受人为干扰严重的河口湾区DMS排放规律 .2 0 0 1年冬季采样调查发现在九龙江河口和湾口区叶绿素、盐度和营养盐等环境因子呈现出区域差异 ,海水DMS也存在明显的空间分布特征 ,平均浓度分别为1 0 1 0和 2... 详细信息

以九龙江河口湾区为研究区域探寻受人为干扰严重的河口湾区DMS排放规律 .2 0 0 1年冬季采样调查发现在九龙江河口和湾口区叶绿素、盐度和营养盐等环境因子呈现出区域差异 ,海水DMS也存在明显的空间分布特征 ,平均浓度分别为1 0 1 0和 2 4 2 1ng·L-1 .随着海水盐度从低到高 ,DMS浓度出现先降低后升高的现象。

关键词：九龙江河口二甲基硫盐度营养盐河口最大浑浊带

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基于化学发光–光解转化法的大气氮氧化物精确测量原理与数值修正

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北京大学学报（自然科学版） 2023年第6期59卷 991-1002页

作者：李泫陈仕意陆克定曾立民张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室国家环境保护大气臭氧污染防治重点实验室北京100871

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光... 详细信息

2017年夏季和冬季,将两台自主研发的蓝光光解转化–化学发光法(BLC-PCL)NOx分析仪与传统的钼转化法(MCL)NOx分析仪(Thermo 42i-TL)进行同期性能对比实验,详细阐述两种方法实现大气氮氧化物精确测量的原理,并重点讨论PCL法测量结果的光化学零点、水汽和光化学干扰的数值修正方法。数据显示,两种方法对NO的测量性能稳定(R2=0.994,斜率为0.98),MCL法对NO2的测量比PCL法偏高25%~30%。干扰的修正结果表明,观测期间水汽干扰可造成NOx信号被低估0.2%~13.2%;光化学干扰可导致NO信号被低估0~13.3%,还可导致NO2信号被高估0~8.8%。以上结果表明,在NOx的常规监测与数据处理中,对上述干扰的修正非常必要,为降低干扰,需要谨慎地设计光解转化效率、管路停留时间以及管路湿度控制等相关参数。

关键词：大气氮氧化物化学发光法精确测量数值修正

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