检索结果-内蒙古大学图书馆

Cu单原子与氧空位协同作用增强电催化CO_(2)还原中C_(2)液相产物活性

Chinese Journal of Catalysis 2024年第2期57卷 96-104页

作者：别泉泉尹海波王云龙苏海伟彭悦李俊华清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.... 详细信息

铜(Cu)因具有很好的CO结合能而被认为是目前可将CO_(2)电还原为乙酸、乙醇等多碳产物的重要催化材料.虽然Cu基催化剂表现出较好的还原活性,但产物的低选择性制约了其大规模商业化应用.因此,迫切需要开发高选择性、低成本的Cu基催化剂.研究表明,具有分散Cu-N活性位点的Cu基单原子催化剂是理想的CO_(2)电化学还原反应(CO_(2)RR)催化剂,但仍然存在着与反应关键中间体结合能较高的难题.当前研究多聚焦在诱导单原子的电子配位环境或催化剂的载体结构缺陷,关于二者之间的协同作用研究较少.本文通过简单的水热法与氢溢流策略制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂.X射线光电子能谱和高角度环形暗场扫描透射电子显微镜结果表明,Cu物种以高度分散的单原子形式存在.采用X射线吸收精细结构谱和X射线光电子能谱(XPS)的N 1s能级研究了Cu原子的电子和配位结构,证明了Cu-N键的存在.此外,相较于未经过H_(2)二次处理的Cu SAs/UIO材料和未负载Cu单原子的UIO-H_(2)材料,Cu SAs/UIO-H_(2)样品在电子顺磁光谱中观察到更加明显的氧空位信号,XPS谱的O 1s能级、傅里叶变换红外光谱(FTIR)表征结果均表明大量氧空位的存在,从而证明成功制备了Cu单原子负载的高氧空位UIO66催化剂(Cu SAs/UIO-H_(2)).反应测试结果表明,高氧空位掺杂UIO66耦合Cu-N位点后表现较好的CO_(2)RR性能,在-0.66 V(***)的低电位下对于C_(2)液相产物实现了58.62%的法拉第效率,高于大多数已报道的Cu基催化剂结果.其中,乙醇的法拉第效率达46.28%,是UIO66-NH_(2),Cu SAs/UIO的9.61倍和2.78倍.经过12 h的稳定性测试后,乙醇仍然能够维持46%的法拉第效率,且反应后催化剂形貌和晶体结构几乎未发生改变,表明催化剂具有较高的稳定性和实际应用前景.为进一步分析反应机理,利用原位FTIR技术检测*CHO,*OCCHO和*CH_(3)CH_(2)O等重要反应中间体的形成,从而确定CO_(2)RR产乙醇的反应路径,并通过密度泛函理论分析了溶剂化效应的影响,验证了Cu单原子与大量氧空位协同作用下易于诱导关键中间体*HCCOH的生成,提出了大量氧空位的存在降低了CO_(2)RR产乙醇的反应能垒的理念,并分析计算CO_(2)RR产乙醇和产乙烯两条路径的能垒,讨论Cu SAs/UIO-H_(2)催化剂具有高乙醇选择性的原因.综上所述,Cu基单原子与氧空位协同是提高电催化剂CO_(2)RR活性的有效策略,具有良好的应用前景.本文为在原子尺度上设计高性能Cu单原子催化剂提供了一种新思路.

关键词：铜单原子催化剂氧空位电催化 CO_(2)转换乙醇合成

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区域高时空分辨率VOC天然源排放清单的建立

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环境科学 2001年第6期22卷 1-6页

作者：胡泳涛张远航谢绍东曾立民北京大学环境科学中心环境模拟与污染控制国家重点联合实验室大气环境模拟分室北京100871

将中尺度气象模式MM5应用于估算VOC天然源排放的研究 ,建立了高时空分辨率VOC天然源排放清单的估算方法 .根据方法需要 ,确定了我国部分树木排放异戊二烯和萜烯的标准排放因子 ,各植被类型排放各种VOC的标准排放因子 ,以及各植被类型季... 详细信息

将中尺度气象模式MM5应用于估算VOC天然源排放的研究 ,建立了高时空分辨率VOC天然源排放清单的估算方法 .根据方法需要 ,确定了我国部分树木排放异戊二烯和萜烯的标准排放因子 ,各植被类型排放各种VOC的标准排放因子 ,以及各植被类型季节平均的叶生物量密度 .应用该方法估算了华南地区满足区域空气质量数值模拟要求的高时空分辨率VOC天然源排放清单 .结果表明 ,华南地区夏季典型日的VOC天然源排放总量约 1 .1 2× 1 0 4 t,VOC排放速率具有明显的时空分布 ,其中地理分布取决于植被类型及其分布 ,日变化规律则依赖于太阳辐射和温度的高低 .

关键词：区域高时空分辨率 VOC 天然源排放清单标准排放因子 MM5 植被大气污染化学

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广州城市大气HO_x化学过程初步研究

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环境科学 2004年第4期25卷 28-31页

作者：任信荣王会祥邵可声唐孝炎北京大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871

根据广州城市大气中OH自由基和其它污染物同步测量结果 ,计算了城市大气HOx(OH +HO2 )化学过程中主要反应的转化速率 ,分析了城市大气化学过程的主要特征 ,并与清洁大气中的化学过程进行了对比 .研究结果表明 :广州城市大气中OH和HO2 ... 详细信息

根据广州城市大气中OH自由基和其它污染物同步测量结果 ,计算了城市大气HOx(OH +HO2 )化学过程中主要反应的转化速率 ,分析了城市大气化学过程的主要特征 ,并与清洁大气中的化学过程进行了对比 .研究结果表明 :广州城市大气中OH和HO2 总的生成速率分别约为 4 5× 1 0 8分子 / (cm3 ·s)和 3 8× 1 0 8分子 / (cm3 ·s) ,比清洁大气中要快得多 ;城市大气中的OH净生成主要来自气相HNO2 的光解 ,而OH的去除主要与VOCs、HCHO、NO2 和CO反应。

关键词：大气OH自由基测量大气光化学源和汇广州

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典型芳香烃大气氧化机理研究进展

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化学学报 2021年第10期79卷 1214-1231页

作者：宋梦迪刘莹李歆陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究... 详细信息

芳香烃作为城市大气臭氧（O3）和二次有机气溶胶（SOA）的重要前体物,由于其对大气二次污染、气候变化及人体健康具有重要影响,因此芳香烃氧化机理研究成为当前大气环境化学领域最具挑战的热点研究之一.本文综述了芳香烃氧化机理的研究成果,详细讨论了它们与OH自由基在高低氮氧化物条件下的各反应通道和影响因素,重点关注近年来芳香烃氧化反应研究中的新发现和新理论.芳香烃的大气氧化反应起始由OH自由基主导,根据其反应产物主要分为醛通道、酚通道、双环RO2通道和环氧化物通道.随着形成多羟基化合物、烷氧自由基环氧化、双环过氧自由基分子内氢转移、醛类化合物氢转移、CO-loss生成低碳产物等新理论的提出,对芳香烃氧化的理解虽然有所提高,但反应过程仍存在碳质量不守恒和自由基不闭合的问题,导致对后续O3和SOA形成机制的认识还十分有限.理论计算和实验室模拟是目前芳香烃氧化机理研究的主要手段.质谱法和光谱法是芳香烃氧化产物最常用的测量技术,在线质谱技术尝试从分子水平上捕捉示踪性中间产物的转化,对揭示芳烃氧化机理具有重要作用.随着示踪物测量技术的发展,特别是色谱-质谱联用技术为中间产物的精准测量和芳香烃氧化机制的完善开拓了新方向.在此基础上,厘清芳烃氧化中的碳平衡和自由基收支等关键科学问题、探究实际大气中芳香烃的环境效应有望成为未来该领域的重点研究方向.

关键词：芳香烃醛途径酚途径双环RO2途径氢转移反应

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城市工业大气污染物排放总量统筹分配研究

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中国环境科学 2018年第12期38卷 4737-4741页

作者：陈佳璇成润禾李巍北京师范大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100875

在持续推进环境空气质量全面达标改善进程中,城市大气污染的产业结构性特征愈发受到关注,但统筹空间和行业因子的大气污染物总量分配和控制研究相对薄弱.对此,在筛选城市大气污染主导行业和主控因子的基础上,综合考虑污染源空间分布和... 详细信息

在持续推进环境空气质量全面达标改善进程中,城市大气污染的产业结构性特征愈发受到关注,但统筹空间和行业因子的大气污染物总量分配和控制研究相对薄弱.对此,在筛选城市大气污染主导行业和主控因子的基础上,综合考虑污染源空间分布和产业结构特征,通过构建指标体系并采用熵权法估算空间与行业总量分配系数,据此形成空间和行业统筹分配技术流程和方法,并应用于鄂尔多斯市.结果表明,该模式可以较好地适应大气污染工业贡献相对突出的城市,兼顾产业布局优化和行业规模调控,有助于完善总量分配体系和提高污染控制效果.

关键词：城市大气污染工业排放总量统筹分配空间分布主导行业

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北京某小学室内外VOC浓度及有毒害物种识别

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环境科学 2008年第12期29卷 3326-3330页

作者：黄山邵敏陆思华北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

采用美国EPA推荐的TO14/15方法定量分析了北京市某小学室内外夏季观测的空气样品,得到82种挥发性有机物（VOCs）的浓度水平及组成特征,对其中可能危害儿童健康的有毒有害物质进行了识别.结果表明,室内总VOCs浓度高于室外,烷烃是含量最... 详细信息

采用美国EPA推荐的TO14/15方法定量分析了北京市某小学室内外夏季观测的空气样品,得到82种挥发性有机物（VOCs）的浓度水平及组成特征,对其中可能危害儿童健康的有毒有害物质进行了识别.结果表明,室内总VOCs浓度高于室外,烷烃是含量最丰富物种,平均占室内外空气中定量VOCs总浓度的32.8%.室内外VOCs组成相似,异戊烷、苯、甲苯、丙醛、丙烯和二氯甲烷为浓度优势物种,受到室外源的影响较大,室内的对二氯苯、环己烷及间二氯苯较为特征,前2种物质室内/室外浓度比例平均值分别为65.8和10.5,间二氯苯室内平均浓度为2.02×10^-9（体积分数）,而室外浓度低于检测限,这3种物质可能来自室内源.1,3-丁二烯、氯乙烯、苯和氯甲烷4种物质在学校室内、室外及儿童家中都超过1×10^-6的癌症风险值,平均风险值分别为1.3×10^-5、6.4×10^-6、5.1×10^-6和3.3×10^-6,小学室外、室内及儿童家中的累积癌症风险超过1×10^-6的癌症风险值24--39倍.丙烯醛未确认具有致癌性,但具有毒有害性,在室内外及儿童家中超过基准浓度13--72倍.

关键词：挥发性有机物室内空气室外空气有毒有害物质癌症风险

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近壁面猝发湍流对颗粒物起尘机理的探讨

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中国环境科学 2008年第7期28卷 599-602页

作者：林官明北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

应用象限分析对在环境风洞中模拟的平坦近壁面湍流进行了研究,探讨了近壁面湍流的间歇性结构与猝发现象,观察了颗粒物起动的过程,探讨了猝发湍流对颗粒物的作用机理.结果表明,比平均雷诺切应力高1个量级的瞬时雷诺切应力,时间分担率小于... 详细信息

应用象限分析对在环境风洞中模拟的平坦近壁面湍流进行了研究,探讨了近壁面湍流的间歇性结构与猝发现象,观察了颗粒物起动的过程,探讨了猝发湍流对颗粒物的作用机理.结果表明,比平均雷诺切应力高1个量级的瞬时雷诺切应力,时间分担率小于20%,而对平均雷诺切应力的贡献率却达到50%.近壁面层湍流猝发行为中抛射和外交换对颗粒物的飞起有支配作用,导致的瞬时雷诺切应力足以使颗粒物脱离地表进入空中.以10倍平均雷诺应力来估计抛射行为导致的瞬时雷诺切应力,考察瞬时雷诺切应力对颗粒物起动的作用,得到了与经验公式一致的起尘临界摩擦速度公式.在颗粒物起动研究中,对于可表征湍流在空间和时间上间歇性猝发特点的瞬时雷诺切应力,应引起足够的重视.

关键词：颗粒物起动风速象限分析近壁面层湍流

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北京冬季PM_(2.5)中有机气溶胶的化学特征和来源解析

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环境科学 2021年第5期42卷 2101-2109页

作者：徐楠王甜甜李晓唐荣志郭松胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871

为探讨北京冬季大气细颗粒物(PM_(2.5))中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_(2.5)样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物(POM),约占有机物总量的(9.3±1.2)%.其中... 详细信息

为探讨北京冬季大气细颗粒物(PM_(2.5))中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_(2.5)样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物(POM),约占有机物总量的(9.3±1.2)%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹(CWT)模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡(MM-CMB)模型对2016年北京冬季有机碳(OC)进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_(2.5)污染问题至关重要.

关键词：大气细颗粒物有机气溶胶北京冬季来源解析

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基于红外光谱聚类分析的纳滤膜污染动态发展行为研究

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光谱学与光谱分析 2019年第2期39卷 421-427页

作者：李梦晨肖康黄霞清华大学环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100084 中国科学院大学资源与环境学院北京100049

污水再生利用是解决水资源短缺问题的有效对策。纳滤技术由于能够生产高质量的再生水,成为污水深度处理、再生利用的有效方法之一。然而,在纳滤过程中存在复杂的、动态的膜污染现象,会导致产水通量、产水质量下降等问题。研究膜污染动... 详细信息

污水再生利用是解决水资源短缺问题的有效对策。纳滤技术由于能够生产高质量的再生水,成为污水深度处理、再生利用的有效方法之一。然而,在纳滤过程中存在复杂的、动态的膜污染现象,会导致产水通量、产水质量下降等问题。研究膜污染动态发展的行为,对于膜污染的分阶段针对性控制具有重要意义。有机物是污染层动态发展过程的重要指示性成分,红外光谱是表征污染层发展过程中表面有机物官能团变化情况的重要手段。但由于红外光谱中峰的数量多,系列样品之间峰强度的差别较小(尤其是当膜污染过程中的采样间隔较小时),利用直观观察不易甄别不同样品间的谱图差异及其变化趋势,在此水平上难以对膜污染阶段进行准确识别、对各阶段特征进行有说服力的分类概括。为探索膜污染的动态发展过程,本研究将傅里叶变换红外光谱与统计学聚类分析相结合,对膜污染过程中不同时间点的膜样本进行红外光谱分析,再对红外光谱数据进行一系列预处理和系统聚类分析,从而客观解读膜污染动态发展过程中系列样品红外光谱分阶段变化规律。考虑到类别间距离度量方法、红外吸收峰强度标准化、峰之间自相关性、峰与样本之间交互作用等因素的影响,研究采用对应分析对红外数据进行预处理,提取各样本在主要维度上的得分,随后基于标准化欧式距离对各样本进行聚类。在为期一个月的城市污水深度处理纳滤试验过程中,由于污染物在膜表面累积,纳滤膜发生了较为严重的污染。通过对13个不同时间点的膜样本进行红外光谱聚类发现,膜污染可清晰划分为如下阶段:空白膜、阶段Ⅰ(3h～8d)、阶段Ⅱ(10～15d)和阶段Ⅲ(20～30d)。采用红外聚类,得到膜表面X射线光电子能谱(XPS)和三磷酸腺苷(ATP)含量分析等方法的交互验证。结果表明,随着膜污染的发展,膜表面有机物成分与共存微生物量发生协同变化,各阶段大致特征为:阶段Ⅰ各类有机污染物初步覆盖,微生物开始富集;阶段Ⅱ多糖类污染物比例上升,微生物的富集趋于稳定;阶段Ⅲ整体污染趋于成熟,有机污染物氢键特征更加明显。该研究通过对红外数据进行聚类分析,能够灵敏地探测各红外图谱之间的差别,有助于对红外光谱规律的深度挖掘,为膜污染阶段的识别和划分提供了一种客观、自动、可量化的辅助性方法,并且有助于归纳出不同阶段的污染层特征,可作为膜污染时序特征的侦查手段。此外,除了膜污染的研究,在材料、吸附等领域,只要有一系列变化的红外光谱,均可尝试采用红外光谱聚类分析方法,获取基于红外特征的定类信息或分阶段规律。

关键词：红外光谱聚类分析纳滤膜污染动态发展

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大气中气相和颗粒相三氟乙酸浓度测定

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分析化学 2013年第8期41卷 1140-1146页

作者：胡瑕吴婧翟紫含张博雅张剑波北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学公共卫生学院

建立了我国大气中气相和颗粒相三氟乙酸(Trifluoroacetic acid,TFA)的采集和分析方法。采用环形扩散管-滤膜联用装置分离气相和颗粒相,利用环形扩散管的碱性涂层吸附气相TFA,石英滤膜吸附颗粒相物质。对气相和颗粒相样品分别处理,以2,4... 详细信息

建立了我国大气中气相和颗粒相三氟乙酸(Trifluoroacetic acid,TFA)的采集和分析方法。采用环形扩散管-滤膜联用装置分离气相和颗粒相,利用环形扩散管的碱性涂层吸附气相TFA,石英滤膜吸附颗粒相物质。对气相和颗粒相样品分别处理,以2,4-二氟苯胺作为衍生剂,与TFA反应生成TFA的苯胺产物,采用GC/MS进行分析。本方法在0.31～4.91μg/L浓度范围内呈线性关系(R2=0.9991),检出限为66 ng/L。采样装置回收率为(101±3)%,当采样量为48 m3,TFA大气浓度检出限为31 pg/m3。于2012年4～10月在北京大学采样点采集大气,测得其中TFA总浓度在501～7447 pg/m3范围,TFA在气相中的浓度大于在颗粒相中的浓度,气固分配系数Kp随温度变化。

关键词：三氟乙酸采集环形扩散管衍生 GC/MS 气固分配系数

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