检索结果-内蒙古大学图书馆

化学学报 2020年第6期78卷 516-527页

作者：王辉俞颖唐荣志郭松北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京信息工程大学

由于二次有机气溶胶(SOA)对气候变化、区域污染和人体健康具有明显的影响,因此受到了广泛的关注.基于实验室的方法可以在稳定可控的条件下探讨SOA的生成机制,其中环境烟雾箱和气溶胶生成潜势反应器是最常用的两种模拟工具.本文综述了基... 详细信息

由于二次有机气溶胶(SOA)对气候变化、区域污染和人体健康具有明显的影响,因此受到了广泛的关注.基于实验室的方法可以在稳定可控的条件下探讨SOA的生成机制,其中环境烟雾箱和气溶胶生成潜势反应器是最常用的两种模拟工具.本文综述了基于这两种模拟工具对SOA产率的影响因素、SOA生成机制和SOA老化过程中性质演变特征的研究.影响SOA产率的因素主要包括OH暴露量,NO水平(VOCs/NO),种子颗粒物的浓度及种子颗粒物的化学组成. SOA产率随着OH暴露量、VOCs/NO比值的增加均先增后减;种子颗粒物的存在会通过提高气态中间产物的凝结汇,从而促进物质从气相到颗粒相的转化;酸性种子颗粒物可以通过提高摄取系数并提供酸催化条件促进SOA的生成;种子颗粒物中的金属离子和矿物质也会通过催化作用或者影响氧化剂的产生等过程对SOA的生成和老化产生作用.本综述还总结了不同源排放气态前体物SOA的生成潜势以及生成SOA的特征.等效光氧化龄约为2～3 d时,汽油发动机排放生成SOA量达到最高值,增长倍数(SOA/POA, POA即为一次有机气溶胶)约为10～14, SOA生成潜势约为400～500 mg/kg fuel;生物质燃烧排放,在等效光氧化龄约为3～4 d时, SOA增长倍数最大,平均约为1.42～7.6;而其他源如天然气燃烧、餐饮等排放也具有很高的SOA生成潜势,天然气燃烧排放后SOA的增长倍数高达268倍,餐饮源排放SOA的增长倍数约为3～8倍.不同地区的实际大气中气态前体物氧化生成SOA的最高值出现在等效光化学龄为2～4 d时.综合不同研究中源排放和实际大气中前体物生成SOA演化特征发现,随着OH暴露量的增加, SOA的氧化态逐渐增加, O/C比约从0.2增长到1.3, O/C与H/C变化斜率均在-1到0之间,说明氧化机制可能包括生成羟基、过氧羟基以及羧酸基团的物质;氧化过程中SOA的挥发性逐渐降低,吸湿性逐渐增加. SOA生成过程中间态物种的测量技术开发、复杂体系下SOA生成机制的研究和SOA演化过程中特征的表征是未来SOA研究的重要方面.

关键词：二次有机气溶胶产率生成潜势烟雾箱氧化流动管

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臭氧生成速率研究进展

臭氧生成速率研究进展

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中国环境科学学会2023年科学技术年会

作者：陈熠池素贞王亚茹叶春翔林伟立中央民族大学生命与环境科学学院民族地区生态环境国家民委重点实验室北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室

O生成速率的模拟计算或直接测量有助于区分局地O光化学生成与输送的贡献,以及判断O生成对VOCs和NOx变化的敏感性,从而为O污染控制策略的制定提供科学的依据。本文综述了臭氧生成速率（OPR）的计算方法,包括基于模式计算和直接测量法,重... 详细信息

O生成速率的模拟计算或直接测量有助于区分局地O光化学生成与输送的贡献,以及判断O生成对VOCs和NOx变化的敏感性,从而为O污染控制策略的制定提供科学的依据。本文综述了臭氧生成速率（OPR）的计算方法,包括基于模式计算和直接测量法,重点对影响OPR原位直接测量准确性的因素进行分析和总结,希望对OPR的准确计算和测量提供有益的思路。OPR的模式计算需要准确的自由基浓度,后者测量的挑战性和模拟误差大大影响OPR的准确性。直接测量原理简单明了,测量系统在不断地发展完善,并得益于先进的Ox测量技术的加持。然而,要获得准确的OPR值,测量系统腔室内O和NO等摄取的定量影响需要进一步确认,定量光致臭氧损失和湿度变化的影响可有效校正OPR的测量结果和减少不确定性。

关键词： O3生成速率模拟计算直接测量壁损失

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基于人工神经网络算法的大气污染统计预测模型研究进展

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环境污染与防治 2020年第3期42卷 369-375页

作者：屈坤王雪松张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室

人工神经网络算法(ANNs)能够对影响大气污染物各变量间的非线性关系进行较好描述,因而在空气质量预测、重污染预警工作中得到了广泛的应用。随着算法结构的不断发展,基于ANNs的大气污染统计预测模型在其预测精准性上得以显著提升。对近... 详细信息

人工神经网络算法(ANNs)能够对影响大气污染物各变量间的非线性关系进行较好描述,因而在空气质量预测、重污染预警工作中得到了广泛的应用。随着算法结构的不断发展,基于ANNs的大气污染统计预测模型在其预测精准性上得以显著提升。对近年来的相关研究成果进行归纳,从变量的选取与预处理、算法结构的调整与优化等方面总结提升模型预测性能的主要方法,最终形成构建基于ANNs的大气污染统计预测模型的方法体系。

关键词：人工神经网络算法大气污染统计预测模型模型优化

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基于离轴积分腔输出光谱对泰州大气NH 3浓度观测与分析

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光谱学与光谱分析 2021年第2期41卷 360-367页

作者：张国贤胡仁志谢品华王凤阳王怡慧童金钊陈仕意李姝乐邱婉怡刘文清中国科学院环境光学与技术重点实验室中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031 中国科学技术大学科学岛分院安徽合肥230026 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心福建厦门361000 中国科学院大学资源与环境学院北京100049 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

氨(NH 3)是大气中活性氮最主要的还原形式,是形成二次无机铵盐的重要气态前体物。在中国极度污染的条件下,这些铵盐可占PM 2.5质量的40%~60%。NH 3污染不仅影响全球的光辐射强度,而且会加剧大气光化学污染。目前,城市地区氨气来源仍存... 详细信息

氨(NH 3)是大气中活性氮最主要的还原形式,是形成二次无机铵盐的重要气态前体物。在中国极度污染的条件下,这些铵盐可占PM 2.5质量的40%~60%。NH 3污染不仅影响全球的光辐射强度,而且会加剧大气光化学污染。目前,城市地区氨气来源仍存在一定争议。为研究泰州地区NH 3污染情况,并深入了解NH 3的来源。2018年6月6日至15日,基于离轴积分腔输出光谱技术,开展了夏季泰州地区大气NH 3浓度的连续观测。其他污染物浓度(如NH3,NOx,CO,NH4^+)同步进行测量。观测点位距离交通枢纽300 m,观测期间NH 3的平均浓度为25.1±4.5μg·m^-3,相比国内外其他城市,该地区NH3污染处于较高水平。白天与夜间NH 3浓度均值无明显差异,但总体呈现白天降低夜晚升高的趋势。夜间温差大,大气边界层较为稳定,是污染物得以累积的原因之一;晨间NH3浓度急剧升高,主要考虑为夜间沉积在水汽中的NHx(气态NH3与颗粒态NH4^+)的蒸发所带来。随着光照进一步增强,环境水汽中NH x的蒸发逐渐结束,光化学反应过程逐渐占据主导,NH3浓度上涨速度缓慢,逐渐趋于平衡,并在之后出现迅速下降。在湿度较大的夜间,NH x的沉积过程更加明显。结合观测期间的气象参数以及与常规污染物的相关性,讨论了泰州地区的污染物变化趋势及污染水平。结果表明,大部分日期交通排放对泰州地区NH 3浓度影响较小,仅6月7日早高峰期NH3与NOx,CO相关性较好,R^2分别为0.740与0.911,推测当日交通排放影响较大,交通源是NH 3的重要局地源。进一步进行了后向轨迹分析,比较了观测期间不同气团所导致的污染物浓度变化。结合观测结果分析可知,观测点西北方向工业园区污染排放可能是导致6月10日夜间污染事件的重要原因。

关键词：氨气排放源后向轨迹蒸发效应

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基于腔衰减相移光谱法的二氧化氮分析仪的设计与应用

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环境科学学报 2020年第8期40卷 2970-2976页

作者：况彩菱曾立民陈仕意汲惠德环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044

基于腔衰减相移光谱法设计了一套二氧化氮在线分析仪,通过优化测量参数,该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为60 s,检出限为0.191 ppb,在0~300 ppb范围内,NO2气体浓度与相位正切信号值具有较好的二次拟合关系,R2为0.9995.另外,该仪器在... 详细信息

基于腔衰减相移光谱法设计了一套二氧化氮在线分析仪,通过优化测量参数,该仪器可长期稳定运行,其时间分辨率为60 s,检出限为0.191 ppb,在0~300 ppb范围内,NO2气体浓度与相位正切信号值具有较好的二次拟合关系,R2为0.9995.另外,该仪器在泰安站进行了长期外场观测,并与改装后的进口商品化仪器PKU-Thermo 42i-TL进行比对实验,结果表明,两者的测量结果一致性较好,R2=0.9811,表明其具有良好的运行稳定性和测定结果准确性,适用于环境大气二氧化氮浓度的在线监测.外场观测结果表明,春季泰安站二氧化氮浓度均值为12.39 ppb,有明显日变化规律.

关键词：二氧化氮腔衰减相移法在线检测仪器研发

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槟榔林冠穿透雨空间格局的时间稳定性

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生态学报 2020年第6期40卷 1967-1976页

作者：赵赫文志刘艳秋郑华欧阳志云中国科学院生态环境研究中心城市与区域国家重点实验室北京100085 中国科学院大学北京100049 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

槟榔林是热带地区广泛种植典型经济林,独特的树冠结构改变了穿透雨的空间格局,但针对穿透雨空间格局的时间稳定性研究很少,影响对穿透雨生态效应的认识与调控。以海南岛槟榔林为研究对象,基于33场降雨数据,研究了穿透雨的空间格局及时... 详细信息

槟榔林是热带地区广泛种植典型经济林,独特的树冠结构改变了穿透雨的空间格局,但针对穿透雨空间格局的时间稳定性研究很少,影响对穿透雨生态效应的认识与调控。以海南岛槟榔林为研究对象,基于33场降雨数据,研究了穿透雨的空间格局及时间特性,结果显示:(1)槟榔树冠内不同位置穿透雨差异极显著(P<0.01),穿透雨率分别为:树干附近(85.6%)、冠幅中央(48.3%)、冠幅边缘(59.8%),穿透雨空间格局表现为向树干附近汇集的特点;不同方位的穿透雨率仅东面显著高于南面(P<0.1),表明风向对穿透雨空间格局具有一定影响。(2)槟榔树冠下各位点穿透雨时间变异程度大(65.7%),但槟榔树冠幅中央穿透雨时间稳定性较好(55.6%),而树干旁边和冠幅边缘穿透雨时间稳定性较差(25%、19.4%),各方位穿透雨的时间稳定性相差不大(约1/3)。(3)距树干距离和降雨量影响穿透雨的时间稳定性,距树干不同距离平均叶片倾斜角度的差异是造成穿透雨在时间上不稳定的关键因素,平均叶片倾斜角度与穿透雨时间不稳定程度呈现显著正相关关系(P<0.05);穿透雨时间稳定性在中等降雨条件下最差,随着降雨量增加,冠层对穿透雨的“屏蔽效应”减弱,“滴水效应”增加。揭示槟榔植株个体穿透雨的空间格局及时间稳定性,可为认识乔木个体尺度穿透雨时空特征提供参考,也可为解释林地小尺度土壤水分和土壤侵蚀的空间格局及时间动态提供依据。

关键词：穿透雨空间格局空间异质性时间稳定性槟榔

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基于质子转移反应质谱(PTR⁃MS)对北方冬季大气氨的观测研究

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环境科学学报 2020年第11期40卷 4133-4144页

作者：史林林房鑫杨栋森郭松郑军马嫣马鑫南京信息工程大学环境科学与工程学院南京210044 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室南京210044 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,... 详细信息

氨是大气中广泛存在的碱性气体,已有的研究表明,氨能够参与包括硫酸/水体系的三元成核过程,进而促进新粒子的形成;同时,氨也是大气二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物,对二次有机气溶胶的形成具有不可忽视的影响.了解大气中氨的污染情况,实现对大气中氨的高时间分辨率的在线观测,对于研究大气中氨的时空分布及来源解析,进而加深对气溶胶生成机理及气溶胶在大气辐射平衡与气候变化中作用的认识有重要意义.本研究使用一台自主搭建的质子转移反应质谱仪(PTR⁃MS),以丙酮作为反应试剂,由电晕放电离子源产生质子化的丙酮反应试剂离子((C3H6O)n H+)(n=1,2),与大气中的气态氨及其他碱性气体发生质子转移反应后进行质谱检测.丙酮(C3 H6 O)相较于水(H2 O)和乙醇(C2H5OH),具有更高的质子亲和力(PA=194.1 kcal·mol-1),对PA较高的碱基化合物的选择性更好,可减少其他物质对四极杆质谱检测结果的影响.本研究在2017年11月9日—2018年1月10日和2018年11月12日—2019年1月2日华北地区气溶胶生成机理综合研究联合外场观测期间,将PTR⁃MS部署于山东省德州市平原县气象局观测场内,对大气中的氨气进行实时在线观测.结果表明,两次观测的气态氨平均值分别为(5.89±5.27)ppbv和(2.65±2.41)ppbv,均呈现出一个明显的日变化规律,即上午6:00—7:00出现峰值,随后逐渐下降,在下午大约15:00浓度达到最低值,随后上升.结合正交矩阵因子分解法(Positive Matrix Factorization,PMF)模型对当地近地面大气中氨气进行初步的来源分析,发现当地大气中氨气的来源主要是周边农村在冬季大量使用生物质燃料燃烧取暖造成的生活排放和当地交通源排放.两次冬季观测中当地农村取暖等生活排放分别占到66.0%和55.0%;交通排放在两次观测中分别占到27.0%和36.8%;农田土壤释放、畜牧养殖排放和工业排放等其他来源占比较低,分别是6.2%和7.5%;外部传输来源只占到很少一部分,分别是0.8%和0.7%.2018年的冬季观测相较于2017年,氨气浓度总体出现下降,主要来源还是以当地农村冬季生活和取暖燃烧排放为主,但通过相关政策管控,这一污染来源得到改善.

关键词：氨气质子转移反应质谱正交矩阵因子分解法(PMF) 农业源北方平原

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大气冰核:研究进展与挑战

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大气科学 2021年第4期45卷 759-776页

作者：吴志军陈洁陈景川顾文君唐明金丁德平银燕胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 南京信息工程大学大气环境与装备技术协同创新中心南京210044 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广州510640 北京市人工影响天气办公室北京100089 南京信息工程大学中国气象局气溶胶云相互作用重点实验室南京210044 云降水物理研究和云水资源开发北京市重点实验室北京100089

大气冰核参与初始冰晶的异质形成,影响冰云的微物理过程和辐射性质。阐明大气冰核浓度、来源、性质及活化成冰的微观机制,是深入认识气溶胶与云相互作用的关键。本文梳理了近年来国内外在冰核测量技术、冰核活化机制、外场观测及其参数... 详细信息

大气冰核参与初始冰晶的异质形成,影响冰云的微物理过程和辐射性质。阐明大气冰核浓度、来源、性质及活化成冰的微观机制,是深入认识气溶胶与云相互作用的关键。本文梳理了近年来国内外在冰核测量技术、冰核活化机制、外场观测及其参数化方案等几个方面取得的进展,明晰了冰核研究存在的挑战。此外,本文也指出了我国加强大气冰核研究的必要性和迫切性。

关键词：大气冰核气溶胶云气候变化

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硝酰氯的大气化学

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化学进展 2020年第10期32卷 1535-1546页

作者：王海潮唐明金谭照峰彭超陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室广东省环境保护与资源利用重点实验室广州510640 Institute of Energy and Climate Research IEK-8:TroposphereForschungszentrum Jülich GmbHJulich 52425

硝酰氯(nitryl chloride,ClNO2)是大气中一种重要的气态污染物,对大气氧化性、一次污染物的降解和二次污染物的生成具有重要影响,并在全球氮循环和氯循环中扮演着不可忽视的角色。本文归纳了ClNO2的基本物理化学性质及其在大气中的生成... 详细信息

硝酰氯(nitryl chloride,ClNO2)是大气中一种重要的气态污染物,对大气氧化性、一次污染物的降解和二次污染物的生成具有重要影响,并在全球氮循环和氯循环中扮演着不可忽视的角色。本文归纳了ClNO2的基本物理化学性质及其在大气中的生成和去除机制,并介绍了实验室研究和外场观测中ClNO2的主要测量方法。在此基础上,本文总结了过去十几年报道的ClNO2在实际大气中的时空分布特征,通过分析实验室模拟和外场观测的研究结果系统讨论了ClNO2非均相生成的机制、产率及其影响因素,探讨了ClNO2对氯自由基、大气氧化性以及臭氧和硝酸盐形成的影响。我们指出,ClNO2既耦合了气相化学和非均相化学,又耦合了夜间大气化学和日间光化学,在我国大气复合污染中可能起着非常重要的作用。最后,本文提出了ClNO2大气化学研究中尚待解决的关键科学问题,并简要讨论了该领域的未来发展方向。

关键词：硝酰氯氯化学夜间氮化学大气氧化性非均相反应臭氧硝酸盐

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缸内直喷汽油车颗粒物排放特征及影响因素

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环境科学学报 2020年第3期40卷 846-853页

作者：唐荣志谭瑞王辉宋锴刘珂凡俞颖沈睿哲张文彬张周帅石金郭松环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871 清华大学汽车安全与节能国家重点实验室北京100084 江苏省大气环境与装备技术协同创新中心南京信息工程大学南京210044

随着经济的发展,机动车排放已成为大气颗粒物的重要来源,能够影响人类健康和气候变化.本研究通过整车转鼓实验对国V缸内直喷(GDI)汽油车的颗粒物排放水平及化学组成进行了研究,并探究了汽油车颗粒物排放的影响因素.研究结果表明,我国GD... 详细信息

随着经济的发展,机动车排放已成为大气颗粒物的重要来源,能够影响人类健康和气候变化.本研究通过整车转鼓实验对国V缸内直喷(GDI)汽油车的颗粒物排放水平及化学组成进行了研究,并探究了汽油车颗粒物排放的影响因素.研究结果表明,我国GDI汽油车的PM、OC、EC排放因子分别为(43.4±16.2)、(11.0±3.5)及(20.5±8.1)mg·kg-1,其中EC的排放显著高于同类研究.为探索导致颗粒物排放区别的影响因素,本研究探讨了燃油类型、启动方式和循环设定对汽油车颗粒物排放的影响.结果表明,燃油类型(添加体积分数10%的乙醇与纯汽油)对颗粒物排放影响不大.冷启动会排放更多的颗粒物.同时,循环方式也会影响颗粒物排放,中国工况循环(CLTC)会排放比全球测试循环(WLTC)更多的颗粒物,这可能与我国更多的缓加速情况相关.

关键词：缸内直喷汽油车颗粒物排放特征影响因素

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