检索结果-内蒙古大学图书馆

北京大学学报(自然科学版) 2025年第2期61卷 265-276页

作者：祖可欣龚元均董华斌宋梦迪陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。... 详细信息

为探究昆明市春季大气细颗粒物(PM_(2.5))中水溶性无机离子的污染特征及来源,利用大气气态污染物和气溶胶连续收集与在线分析装置(GAC-IC),于2021年4月15日至5月20日在昆明市西山区对PM_(2.5)中水溶性离子及其气态前体物进行在线测量。结果表明,观测期间PM_(2.5)平均浓度为25.0±15.0μg/m^(3),说明昆明市大气处于较清洁水平,水溶性离子平均浓度为8.32±4.83μg/m^(3),占PM_(2.5)浓度的32.1%。水溶性离子及其气态前体物呈现明显的日变化规律,多数情况下体现为夜间浓度升高,清晨达到高值,日间浓度降低。SOR均值为0.55,NOR均值为0.042,说明硫酸盐存在明显的二次转化过程,但硝酸盐二次转化不明显,可能同时存在硝酸盐的生成和NH4NO_(3)的热解。正交矩阵因子分析(PMF)结果表明,PM_(2.5)中水溶性离子有5个主要贡献来源,分别为化石燃料燃烧源和工业排放(贡献率为36%)、二次硫酸盐(贡献率为27%)、生物质燃烧(贡献率为18%)、二次硝酸盐(贡献率为16%)和海盐(贡献率为3%)。

关键词：昆明 PM_(2.5) 水溶性无机离子污染特征来源

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黑碳颗粒物表面SO2的非均相臭氧氧化

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高等学校化学学报 2012年第10期33卷 2295-2302页

作者：宋寒尚静朱彤赵黎叶俊辉北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871

采用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)结合离子色谱(IC)、X射线光电子能谱(XPS)研究了常温常压下SO2与O3在黑碳颗粒物(以Printex U为代表,简称UBC)表面的非均相反应.研究发现,在O3和水气存在的情况下,体系的反应产物主要是SO24-,反应... 详细信息

采用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)结合离子色谱(IC)、X射线光电子能谱(XPS)研究了常温常压下SO2与O3在黑碳颗粒物(以Printex U为代表,简称UBC)表面的非均相反应.研究发现,在O3和水气存在的情况下,体系的反应产物主要是SO24-,反应在一定时间内持续进行.UBC可提供反应活性位点,促进SO2在其表面的臭氧氧化.O3是关键的氧化剂,能显著提高SO2非均相氧化生成SO24-的速率.水气的存在有利于表面活性位点再生,使反应持续发生.当SO2和O3的浓度为1014～1015molecule/cm3、相对湿度为40%时,SO2在UBC(1∶400,以NaCl为稀释剂稀释400倍)表面非均相反应生成SO24-的稳态摄取系数(γBET)为1～6×10-6,SO24-的生成速率为1014～1015ion·s-1·g-1.

关键词：黑碳硫酸根臭氧非均相反应稳态摄取系数

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人体呼出气中内源性挥发性有机物筛选研究

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中国环境科学 2016年第10期36卷 3112-3117页

作者：刘畅郑云昊刘兆荣要茂盛北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871

人体代谢产生的内源性挥发性有机物（VOCs）可用作健康状况的标志物.本研究选择17-26岁无呼吸系统疾病的高校学生（73人）作为观察对象,使用气相色谱-火焰离子化检测器/质谱联用仪（GC-FID/MS）分析收集到的呼出气样本,对呼出气中VOCs... 详细信息

人体代谢产生的内源性挥发性有机物（VOCs）可用作健康状况的标志物.本研究选择17-26岁无呼吸系统疾病的高校学生（73人）作为观察对象,使用气相色谱-火焰离子化检测器/质谱联用仪（GC-FID/MS）分析收集到的呼出气样本,对呼出气中VOCs的种类、浓度进行研究,发现了其5种卤代物的浓度高于室内浓度,其次是室外浓度.其中,在人体呼出气中1,1-二氯乙烯的浓度为室内浓度的近20倍,是室外浓度的近300倍,人体呼出气是环境中1,1-二氯乙烯的一个重要源.定量分析健康人呼出气,对比其与环境空气样本的浓度差异,并进行统计学检验,共筛选出1,1二氯乙烯、丙酮、1-己烯、甲基环己烷、2-戊酮、反-2-戊烯、2,4-二甲基戊烷、3-戊酮、四氯乙烯、对二氯苯、间二氯苯11种特征性内源性VOCs.

关键词：呼出气内源性VOCs 无呼吸系统疾病人群 GC-FID/MS

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五氧化二氮(N_2O_5)非均相摄取系数的定量和参数化

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化学进展 2016年第6期28卷 917-933页

作者：王海潮陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871

颗粒物污染是我国超大城市地区面临的主要污染问题,大气化学受到非均相反应的强烈影响。N_2O_5非均相反应过程的定量描述对厘清我国超大城市地区夜间大气氧化性、区域NO_x收支、臭氧生成等问题具有重要意义。本文从反应机理、摄取系数... 详细信息

颗粒物污染是我国超大城市地区面临的主要污染问题,大气化学受到非均相反应的强烈影响。N_2O_5非均相反应过程的定量描述对厘清我国超大城市地区夜间大气氧化性、区域NO_x收支、臭氧生成等问题具有重要意义。本文从反应机理、摄取系数测量技术和不同气溶胶基体测量结果等方面系统总结了N_2O_5非均相反应动力学研究进展。N_2O_5非均相摄取是典型的反应性摄取过程,是气溶胶流动管测量系统的理想应用对象。实验室动力学研究从硫酸盐等模型颗粒物出发,结合外场观测获取的颗粒物信息,模拟使用的颗粒物越来越接近实际大气条件。N_2O_5在不同颗粒物表面摄取系数在0.001~0.2之间,其变化范围超过两个数量级,主要受到环境温度、湿度、颗粒物组分中NO_3^-、Cl^-、SO_4^(2-)、含水量、有机物、颗粒物混合状态和相态等因素影响;颗粒物中H_2O、Cl^-、SO_4^(2-)的浓度升高会提高非均相摄取速率,而NO_3^-、有机物则会对摄取过程产生抑制作用。欧美地区外场观测研究表明这些影响因素并不是线性叠加的,而是存在非常复杂的相互作用,基于实验室测量结果开发的参数化公式不能很好地拟合观测结果。由于N_2O_5和颗粒物的高值区共存于污染城市地区,下一步研究需要在包括我国超大城市地区在内的典型城市大气条件下开展更多的外场实测研究和建立更准确的参数化公式。

关键词：五氧化二氮(N2O5) 气溶胶非均相反应摄取系数参数化

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保定‒雄安地区近地面大气流动与轨迹输送特征

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北京大学学报（自然科学版） 2021年第2期57卷 215-224页

作者：栗涵舸蔡旭晖康凌宋宇环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

基于2016—2017年22个地面气象站点的观测资料和NECP-fnl数据,使用CALMET风场诊断模式,计算保定‒雄安地区两个年份的逐时风场和每日输送轨迹。根据风场与流动轨迹特性,从大气扩散输送的角度,将当地大气流动划分为系统大风型、局地环流... 详细信息

基于2016—2017年22个地面气象站点的观测资料和NECP-fnl数据,使用CALMET风场诊断模式,计算保定‒雄安地区两个年份的逐时风场和每日输送轨迹。根据风场与流动轨迹特性,从大气扩散输送的角度,将当地大气流动划分为系统大风型、局地环流型与弱系统影响型3类。统计分析结果表明:大气流动3个类型的大致比例为10%,50%和40%;系统大风型流动的占比较低,且春夏季较多,秋冬季较少;局地环流型流动以秋冬季较多,春夏季较少;弱系统影响型的出现频率在全年变化不大,但在秋冬季出现频率稍低;大气流动受西北部山地影响,山地‒平原风可控制山前约100 km的范围,覆盖保定市和雄安新区大部;山地‒平原风的转换可在山前区域形成部分时段的小风状况;该地区大气输送的主要路径是西南‒东北方向,对应大尺度背景流动情况;西北‒东南方向的横向输送距离较短,对应山地‒平原风地形环流的影响;在系统大风和弱系统影响下,冬春季会出现部分直接向东南方向的输送轨迹。

关键词：保定‒雄安地区大气流动风场输送轨迹

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基于中国四大城市群计算的最大增量反应活性

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科学通报 2020年第7期65卷 610-621页

作者：邱婉怡刘禹含谭照峰陈肖睿陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871

我国臭氧污染呈逐年加重的趋势,已有研究显示我国大部分城市地区处于臭氧生成的挥发性有机物(volatile organic compound, VOCs)控制区,因此准确计算VOCs对臭氧生成潜势的贡献是对于臭氧污染采取科学有效防控措施的前提条件.本研究使用... 详细信息

我国臭氧污染呈逐年加重的趋势,已有研究显示我国大部分城市地区处于臭氧生成的挥发性有机物(volatile organic compound, VOCs)控制区,因此准确计算VOCs对臭氧生成潜势的贡献是对于臭氧污染采取科学有效防控措施的前提条件.本研究使用基于二代区域大气化学机理(the second regional atmospheric chemistry mechanism,RACM2)的盒子模型,建立我国四大城市群(京津冀、长三角、珠三角以及成渝地区)的基准情景以及最大增量反应活性(MIR)情景,计算了适用于我国大气复合污染条件下的VOCs最大增量反应活性(MIR_CHN).与Carter基于美国39个城市所计算的MIR相比,我国最活跃VOCs与最惰性VOCs之间的最大增量反应活性差异范围更大.若使用基于美国39个城市所计算的MIR对我国城市地区的臭氧生成潜势进行预判,容易造成对于我国城市地区臭氧污染控制过程中特征VOCs的误判.因此本研究计算得到的MIR_CHN能够更准确地评估我国大气条件下VOCs的臭氧生成潜势,且对臭氧生成过程中关键VOCs物种的判定更为准确.

关键词：最大增量反应活性臭氧挥发性有机物 NOx 二代区域大气化学机理(RACM2)

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Models-3/CMAQ和CAMx对珠江三角洲臭氧污染模拟的比较分析

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中国科学：化学 2011年第11期41卷 1750-1762页

作者：沈劲王雪松李金凤李云鹏张远航环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

运用Models-3/CMAQ和CAMx两个区域空气质量模式同时对珠江三角洲2004年10月的臭氧污染进行模拟,利用监测网12个站点的观测数据对两个模式的臭氧模拟效果进行统计评估,并应用过程分析技术,量化各种大气物理、化学过程对臭氧浓度变化的影... 详细信息

运用Models-3/CMAQ和CAMx两个区域空气质量模式同时对珠江三角洲2004年10月的臭氧污染进行模拟,利用监测网12个站点的观测数据对两个模式的臭氧模拟效果进行统计评估,并应用过程分析技术,量化各种大气物理、化学过程对臭氧浓度变化的影响,探讨两个模式结果偏差产生的主要原因.CMAQ与CAMx均能较好地模拟出珠江三角洲大多数站点的臭氧浓度水平和变化趋势,与监测值的相关系数分别为0.73,0.74,标准化平均偏差分别为-8.5%、8.8%、标准化平均误差分别为36.7%和37.9%;两个模式的模拟结果具有很高的相关性(相关系数R为0.92)和较为一致的空间分布,但CMAQ的臭氧模拟浓度总体上较CAMx的结果偏低约17%.两个模式对珠江三角洲不同地区、不同类型站点的模拟结果一致性不尽相同.在干沉降、化学反应参数、垂直输送等方面处理方法上的差异共同造成了两个模式对珠江口沿岸站点臭氧模拟结果上的差别;细网格边界浓度差异是造成上风向区域站点CAMx模拟浓度比CMAQ结果偏高的主要原因.CAMx有必要提供更多干沉降的算法供选择,改善光解速率等计算方法可能改善CMAQ臭氧模拟结果.

关键词：珠江三角洲 CMAQ CAMx 臭氧过程分析

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二次有机气溶胶估算方法比较研究

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化学学报 2014年第6期72卷 658-666页

作者：郭松胡敏郭庆丰尚冬杰北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算... 详细信息

为研究北京夏季二次有机气溶胶(SOA)浓度,比较多种SOA估算方法的不确定性和在我国的适用性,在CAREBEIJING 2008大型观测期间在城市点北大点和郊区点榆垡点采集大气颗粒物PM2.5样品,利用多种方法对二次有机碳(SOC)的浓度进行了估算,估算方法包括二次有机示踪物产率法、非一次源OC法、非生物质燃烧水溶性有机碳法(WSOC)和元素碳示踪有机碳/元素碳比值法.通过模拟我国典型的生物质燃烧,建立适合我国的非生物质燃烧WSOC方法,获得方法中重要参数生物质燃烧排放颗粒物中WSOC/OC的比值,我国生物质燃烧颗粒物中该比值平均为0.48±0.04.多种方法的结果均表明,SOA已经成为北京颗粒有机物的重要组成部分,所占比例可以达到50%甚至更高.利用化学质量守恒模型(CMB)和示踪物产率法对颗粒有机物来源进行闭合发现,依靠目前的示踪物技术北京大气颗粒有机物中仍然有20%~27%的来源不清楚.通过综合比较了多种SOC估算方法,确定了各方法在我国的适用性:示踪物产率法、非一次源OC法和EC示踪OC/EC比值法可适用于我国大气中SOC的估算,但是非生物质燃烧WSOC方法仅适用于我国大气中水溶性SOC的估算.本研究还对这几种方法的不确定性做了初步的分析,为其他研究者选择估算方法提供参考和依据.示踪物产率法仅估算了几种特定VOCs前体物对SOC贡献,因此低估了总的SOC;同样地,非生物质燃烧WSOC法仅估算了水溶性的SOC,因此也低估了总的SOC;非一次源OC法高估了SOC,这主要是由于未能解析出的一次源OC造成的.而且这种高估在城市地区更为显著,主要是因为城市地区一次源相对比较复杂造成的;EC示踪OC/EC比值法的主要不确定性来自于一次源OC/EC比值的确定,由于这个比值造成的单点误差最高可高估54%或低估64%.

关键词：二次有机气溶胶二次有机碳估算方法方法适用性比较研究

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大气新粒子生成机制的研究

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化学学报 2013年第4期71卷 519-527页

作者：王志彬胡敏吴志军岳玎利北京大学环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

大气中新粒子生成机制和增长特性的研究对于理解区域空气污染和全球气候变化具有十分重要的意义.但是现有的研究对于生成机制的认识有限.因此,如何通过外场观测、实验室模拟和模型计算对新粒子的生成机制进行探讨成为大气环境科学界的... 详细信息

大气中新粒子生成机制和增长特性的研究对于理解区域空气污染和全球气候变化具有十分重要的意义.但是现有的研究对于生成机制的认识有限.因此,如何通过外场观测、实验室模拟和模型计算对新粒子的生成机制进行探讨成为大气环境科学界的研究热点和前沿.综述了目前环境大气中新粒子生成机制和增长特性的研究方法,总结了典型大气环境下外场观测的研究结果,阐述了国内外新粒子生成机制研究进展,指出了新粒子生成研究中尚待解决的关键科学和技术问题.

关键词：新粒子生成生成机制增长特性测量技术前体物

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乙二醛在沙尘颗粒物表面吸附与转化的红外光谱研究

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光谱学与光谱分析 2012年第11期32卷 2946-2949页

作者：申晓莉陈忠明赵岳黄道北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京100871

乙二醛是大气中一种重要挥发性有机物。它在大气中气相、水相及二次无机酸性颗粒物表面反应均可生成二次有机气溶胶(SOA)。然而乙二醛与沙尘非均相反应研究却未见报道。本研究选取二氧化硅(SiO2)和三氧化二铝(α-Al2O3)颗粒作为实际沙... 详细信息

乙二醛是大气中一种重要挥发性有机物。它在大气中气相、水相及二次无机酸性颗粒物表面反应均可生成二次有机气溶胶(SOA)。然而乙二醛与沙尘非均相反应研究却未见报道。本研究选取二氧化硅(SiO2)和三氧化二铝(α-Al2O3)颗粒作为实际沙尘模型,探讨了乙二醛与沙尘颗粒非均相吸附与转化机理。利用透射傅里叶变换红外光谱(T-FTIR)原位跟踪反应进程,再结合色谱和质谱分析了反应产物。结果发现,在无光照和无氧化剂参与条件下,乙二醛在以上两种沙尘组分颗粒表面吸附后均生成了低聚物,在α-Al2O3上还能生成有机酸;水汽能促进颗粒对乙二醛摄取,并有利于低聚物生成,但会抑制有机酸生成。这些发现对于认识大气乙二醛与沙尘非均相反应生成SOA具有重要意义。

关键词： FTIR 非均相反应乙二醛沙尘二次有机气溶胶

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