检索结果-内蒙古大学图书馆

北京大学学报（自然科学版） 2015年第4期51卷 647-656页

作者：李建峰宋宇李蒙蒙黄昕北京大学环境科学与工程学院环境科学系环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

为了解江汉平原地区秸秆焚烧的危害,通过入户调查确定该地区主要农作物秸秆露天燃烧的比例,用排放因子法估算2010年该地区主要农作物秸秆焚烧排放的大气污染物量,结合入户调查的结果、MOD/MYD14A1和GLC2000-China的地表覆盖数据,分析该... 详细信息

为了解江汉平原地区秸秆焚烧的危害,通过入户调查确定该地区主要农作物秸秆露天燃烧的比例,用排放因子法估算2010年该地区主要农作物秸秆焚烧排放的大气污染物量,结合入户调查的结果、MOD/MYD14A1和GLC2000-China的地表覆盖数据,分析该地区农作物秸秆焚烧排放的时空分布。结果表明,2010年江汉平原秸秆焚烧共排放73.3 Gg(1 Gg=109g)PM2.5,18.6 Gg OC,3.27 Gg BC,7763 Gg CO2,238 Gg CO,10.6 Gg CH4,28.6 Gg NMHCs,0.382 Gg N2O,5.74 Gg NH3,8.26 Gg SO2和17.1 Gg NOx,其中5月、9月和10月是秸秆焚烧的高峰期。在所有县市中,监利县、仙桃市和天门市是秸秆焚烧排放最多的3个地区,荆州市市辖区是单位面积农田上秸秆焚烧PM2.5排放最高的地区;在所有的农作物中,水稻秸秆焚烧对排放的贡献最大,其次是油菜和小麦。

关键词：江汉平原秸秆焚烧大气污染物排放量

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三维氧化石墨烯气凝胶高效吸附与可见光光催化去除六价铬

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科学通报 2022年第4期67卷 447-458页

作者：盛梦霜余梅尚静朱彤北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 北京大学工程科学与先进技术创新中心北京100080

三维气凝胶材料由于具有大比表面积和优异的光学、电学等性能,近年来引起研究者的关注.本研究以氧化石墨烯(graphene oxide,GO)为前驱体,结合交联法与超临界CO_(2)萃取法制备了三维多孔和易于回收的氧化石墨烯气凝胶(graphene oxide aer... 详细信息

三维气凝胶材料由于具有大比表面积和优异的光学、电学等性能,近年来引起研究者的关注.本研究以氧化石墨烯(graphene oxide,GO)为前驱体,结合交联法与超临界CO_(2)萃取法制备了三维多孔和易于回收的氧化石墨烯气凝胶(graphene oxide aerosol,GOA).采用扫描电子显微镜、X-射线衍射仪、拉曼光谱和氮气吸附法对其理化性质进行了表征,考察了其对于六价铬(Cr(Ⅵ))的吸附和可见光下的光催化还原性能.GOA制备过程中GO被水热还原且基面产生了较多缺陷,三聚氰胺与三聚氰酸作为交联剂增大层间距的同时使GOA拥有大比表面积和丰富的多孔结构.GO、三聚氰胺、三聚氰酸质量比为3:3:3且GO浓度为6 mg L^(-1)时,获得的样品GOA_(333-6)的比表面积和缺陷密度最大,且展现出对Cr(Ⅵ)最优的吸附能力和可见光光催化效率.GOA对Cr(Ⅵ)的吸附行为符合拟二阶动力学模型和Langmuir吸附等温模型,说明该吸附过程为单层的化学吸附,其中初始吸附阶段颗粒内扩散是限速步骤.本研究结合了吸附和光催化技术,制备出的GOA样品对于提高污染物去除效率和GO样品的开发利用都具有参考意义.

关键词：氧化石墨烯气凝胶六价铬光催化还原吸附动力学

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大气颗粒物中棕色碳的化学组成、来源和生成机制

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化学进展 2020年第5期32卷 627-641页

作者：王玉珏胡敏李晓徐楠北京大学环境模拟与污染控制国家重点联合实验室区域污染控制国际合作联合实验室环境科学与工程学院北京100871 北京大学工程科学与新兴技术高精尖创新中心北京100871

大气颗粒物中棕色碳(BrC)在近紫外波段具有强吸光性,并因其显著的气候效应被广泛关注。BrC组成、来源、演变和光学性质的不确定性是造成气候模型估算气溶胶辐射强迫不确定性的重要因素。本文综述了大气颗粒物中BrC的化学组成、来源和生... 详细信息

大气颗粒物中棕色碳(BrC)在近紫外波段具有强吸光性,并因其显著的气候效应被广泛关注。BrC组成、来源、演变和光学性质的不确定性是造成气候模型估算气溶胶辐射强迫不确定性的重要因素。本文综述了大气颗粒物中BrC的化学组成、来源和生成机制,聚焦分子水平上BrC组成、二次生成机制和吸光间的关联。大气颗粒物中BrC的主要类别包括有机溶剂(甲醇)提取的碳质组分、水溶性有机碳及类腐殖质;分子水平上,硝基芳香烃和含氮杂环有机物是BrC的主要发色团。BrC的来源包括生物质等不完全燃烧一次排放和挥发性有机物氧化二次生成;二次生成途径主要包括人为源芳香烃氧化生成硝基芳香烃等含氮组分、羰基化合物与铵/胺反应生成含氮杂环组分或低聚物。前体物和反应条件影响二次生成BrC的组成和吸光性质;BrC在大气传输过程中还会发生"光漂白"现象。在分子水平上识别和阐明BrC的发色团、二次生成机制及其演变过程是未来该领域的重点研究方向。

关键词：棕色碳二次生成机制来源化学组成硝基芳香烃含氮杂环有机物

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我国城市大气PM_(2.5)与O_(3)浓度相关性的时空特征分析

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科学通报 2022年第18期67卷 2008-2017页

作者：裘彦挺吴志军尚冬杰张子睿徐楠宗韬谋赵罡汤丽姿郭松王帅刀谞王晓斐唐桂刚胡敏北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室教育部区域污染控制国际合作联合实验室北京100871 中国环境监测总站北京100012

近些年,我国大气PM_(2.5)的质量浓度显著降低,O_(3)污染加剧.为了厘清PM_(2.5)和O_(3)浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_(2.5)浓度与O_(3)日最大8 h滑动平均值(MDA8 O_(3))和大气总氧化剂(O_(x)=O_(3)+NO_(2))浓度之间... 详细信息

近些年,我国大气PM_(2.5)的质量浓度显著降低,O_(3)污染加剧.为了厘清PM_(2.5)和O_(3)浓度相关性的时空差异,本研究分析了我国城市大气PM_(2.5)浓度与O_(3)日最大8 h滑动平均值(MDA8 O_(3))和大气总氧化剂(O_(x)=O_(3)+NO_(2))浓度之间的相关性.2015年以来,PM_(2.5)与O_(3)双超标天数大幅下降,现阶段双超标情况主要发生在京津冀地区的4~5月.在40°N以南的地区,PM_(2.5)与O_(3)浓度的相关性呈现显著的“南高北低、夏高冬低”的时空分布规律.较强的正相关关系出现在中纬度京津冀地区的夏季以及低纬度的珠江三角洲地区,表明这些区域O_(3)和PM_(2.5)的浓度具有相同的变化趋势;而在京津冀地区的冬季,由于PM_(2.5)中一次组分占比增高以及较弱的O_(3)光化学生成,O_(3)和PM_(2.5)浓度具有相反的变化趋势.不同于PM_(2.5)与MDA8 O_(3)之间的关系,PM_(2.5)与O_(x)在不同季节均表现出较好的正相关性,表明我国大气的强氧化性驱动了PM_(2.5)中二次组分的生成.在O_(3)超标的情况下(MDA8 O_(3)>160μg/m^(3)),PM_(2.5)和O_(3)浓度的相关性与PM_(2.5)浓度有关,当PM_(2.5)浓度低于50μg/m^(3)时,O_(3)与PM_(2.5)浓度具有较好的正相关性,呈现同步变化趋势;当PM_(2.5)浓度进一步增加时,二者浓度具有相反的变化趋势,说明更高浓度的PM_(2.5)可能会抑制O_(3)生成.

关键词：细颗粒物臭氧大气污染相关性分析

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SO_2在TiO_2颗粒物表面的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1749-1756页

作者：尚静李佳朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促... 详细信息

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促进SO2在TiO2颗粒物表面的非均相氧化反应,在两者都存在的情况下,对促进硫酸盐的生成有协同效应.在干态无光照条件下和一定湿度(RH=40%)紫外光照条件下,以硫酸盐的生成来计算,SO2在TiO2颗粒物表面的反应级数分别为二级和一级;反应摄取系数γBET分别为1.94×10-6和1.35×***2颗粒物表面的羟基参与了反应,在紫外光照下表面生成的活性氧物种在反应中起重要作用.

关键词： SO2 TiO2 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应

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深圳大气降水的化学组成特征

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环境科学 2008年第4期29卷 1014-1019页

作者：牛彧文何凌燕胡敏北京大学深圳研究生院城市人居环境科学与技术重点实验室深圳518055 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家联合重点实验室北京100871

为了了解近年来深圳降水的化学特征与大气污染状况,连续2 a采集了深圳降水样品,分析其化学组分.结果表明,与北京等中国北方内陆城市相比,深圳降水中离子浓度比较低,但降水的酸化程度和酸化频率非常高,雨量加权pH值在2004年和2005年分别... 详细信息

为了了解近年来深圳降水的化学特征与大气污染状况,连续2 a采集了深圳降水样品,分析其化学组分.结果表明,与北京等中国北方内陆城市相比,深圳降水中离子浓度比较低,但降水的酸化程度和酸化频率非常高,雨量加权pH值在2004年和2005年分别为4.48和4.68,酸化频率分别为88%和91%,降水酸化严重;相对中国内陆酸雨城市,深圳降水中SO42-对雨水酸性贡献相对较低,而NO3-和Cl-对雨水阴离子总量及降水酸性的贡献相对较大;Cl-和Na+对雨水阴阳离子的贡献较高,深圳降水受海洋的影响显著;SO42-、NO3-、NH4+等二次组分在雨水中占有很高比例,三者之和超过离子总量的40%,表明深圳大气环境中二次污染突出;降水中不同组分的来源差别较大,Cl-、K+、Na+主要来自海洋源,而SO42-、NO3-、Ca2+、Mg2+主要来自非海洋源;甲酸、乙酸和乙二酸是深圳降水中主要的有机酸,三者之和在2004年和2005年分别占检测到的有机酸总量的94%和99%.

关键词：大气降水 pH值化学组分有机酸深圳

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甲磺酸气体与碳酸钙和高岭土颗粒物的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1772-1779页

作者：唐明金李梦秋朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅立叶变换光谱(diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,DRIFTS)和离子色谱(ion chromatography,IC),研究了甲磺酸气体与CaCO3和高岭土颗粒物的非均相反应.研究表明,这两个反应都在颗粒物上生成了甲磺酸根离子(methanesulfonate MS-),这同甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物的反应一致.当甲磺酸气体的浓度为1.34×1013 molecules·cm-3时,甲磺酸气体与CaCO3颗粒物反应的摄取系数为(1.21±0.06)×10-8(1σ),与高岭土颗粒物反应的摄取系数为(4.10±0.65)×10-10(1σ).这两个反应的摄取系数都明显低于相应的甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物反应的摄取系数.

关键词：甲磺酸气体非均相反应碳酸钙高岭土

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SO_2在ZnO颗粒物表面的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1780-1786页

作者：李佳尚静朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负... 详细信息

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负相关关系;有紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐和硫酸盐,随着相对湿度和紫外光照强度的增加,亚硫酸盐向硫酸盐转化.光照和水汽对SO2在ZnO颗粒物上的氧化反应起到协同促进作用.以亚硫酸盐生成量计算,干态无光条件下反应对SO2的级数为1.6,接近二级反应;在RH为40%且紫外光光照条件下,反应对SO2的级数为0.91,接近一级反应;使用BET比表面积作为反应有效面积,反应初始摄取系数在干态无光照条件和RH=40%且紫外光照条件下分别为4.87×10-6和2.29×10-5.

关键词： SO2 ZnO 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应紫外光照

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大气复合污染及灰霾形成中非均相化学过程的作用

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1731-1740页

作者：朱彤尚静赵德峰环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓... 详细信息

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓度的一次排放和二次转化的气态及颗粒污染物,这为细颗粒表面非均相反应提供了充足的反应物;而气态污染物在细颗粒表面的非均相反应可改变大气氧化性及颗粒物的化学组分、物化性质和光学性质,从而可能对大气复合污染和灰霾的形成起到促进的作用.利用漫反射红外傅里叶变换光谱和单颗粒显微拉曼原位在线技术,我们对大气气态污染物NO2、SO2、O3、甲醛在CaCO3、高岭石、蒙脱石、NaCl、海盐、Al2O3和TiO2等大气主要颗粒物表面的反应进行了系统的反应动力学和机制研究,我们发现反应主要产物为硫酸盐、硝酸盐或甲酸盐,它们可极大改变颗粒物吸湿性和消光性质.通过分析这些非均相反应的动力学过程,我们识别出NO2-颗粒物-H2O、SO2-颗粒物-O3、有机物/SO2-颗粒物-光照等三元反应体系的协同作用机制,这些协同机制对于阐明大气复合污染及灰霾形成的反馈机制和非线性过程提供了实验证据和理论依据.

关键词：细颗粒物二次污染物氧化性三元反应非线性过程

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复合污染大气环境中OH自由基测量干扰的定量研究

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科学通报 2022年第31期67卷 3724-3736页

作者：马雪飞谭照峰陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 Institute of Energy and Climate Research IEK-8:TroposphereForschungszentrum Jülich GmbHJülich 52428Germany

大气OH自由基的原位测量是定量表征大气氧化性的有效方式,也是检验和改进大气化学机制的重要手段.由于大气OH自由基活性强、浓度低,其准确测量是大气领域研究的重要挑战之一.激光诱导荧光(laser-induced fluorescence,LIF)技术因其高灵... 详细信息

大气OH自由基的原位测量是定量表征大气氧化性的有效方式,也是检验和改进大气化学机制的重要手段.由于大气OH自由基活性强、浓度低,其准确测量是大气领域研究的重要挑战之一.激光诱导荧光(laser-induced fluorescence,LIF)技术因其高灵敏度和高选择性而成为最为广泛应用的技术.但是,已有研究表明,在高挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)条件下,采用传统光谱调制法的LIF仪器可能存在测量干扰,且干扰来源未知.本研究基于北京大学激光诱导荧光系统(Peking University laser-induced fluorescence,PKU-LIF),开发了化学调制法,通过定量化学背景值分离干扰,从而实现OH自由基准确测量.在2016年北京冬季观测中,首次实现了基于化学调制法和光谱调制法的OH自由基同步测量,获取了两套OH自由基浓度时间序列.考虑到两套自由基的不确定性为31％,两种方法的测量结果呈高度一致(相关斜率:0.88±0.01),表明在冬季观测期间,PKU-LIF基于传统光谱调制法测量并无显著干扰.但是,采用LIF技术测量OH自由基是否受到干扰以及干扰的程度与具体的仪器设计和所处环境条件密切相关,因此未来应用LIF技术进行复杂环境大气中OH自由基浓度测量时,应增加化学调制法来排除或定量干扰,实现OH自由基的无干扰测量.

关键词： OH自由基激光诱导荧光技术测量干扰光谱调制法化学调制法

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