检索结果-内蒙古大学图书馆

中国科学：化学 2010年第12期40卷 1749-1756页

作者：尚静李佳朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促... 详细信息

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了SO2在TiO2颗粒物表面的非均相反应.研究了氧气浓度、相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明,SO2在TiO2颗粒物上可转化为亚硫酸盐或被氧化为硫酸盐.水汽或者紫外光照可促进SO2在TiO2颗粒物表面的非均相氧化反应,在两者都存在的情况下,对促进硫酸盐的生成有协同效应.在干态无光照条件下和一定湿度(RH=40%)紫外光照条件下,以硫酸盐的生成来计算,SO2在TiO2颗粒物表面的反应级数分别为二级和一级;反应摄取系数γBET分别为1.94×10-6和1.35×***2颗粒物表面的羟基参与了反应,在紫外光照下表面生成的活性氧物种在反应中起重要作用.

关键词： SO2 TiO2 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应

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大气复合污染及灰霾形成中非均相化学过程的作用

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1731-1740页

作者：朱彤尚静赵德峰环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓... 详细信息

城市和区域大气复合污染的特征为污染源排放的一次污染物通过大气中的化学反应生成高浓度的氧化剂(臭氧等)及细颗粒物等二次污染物,它们在静稳天气下积累,导致低能见度的灰霾现象并严重影响人体健康和气候.大气复合污染中同时存在高浓度的一次排放和二次转化的气态及颗粒污染物,这为细颗粒表面非均相反应提供了充足的反应物;而气态污染物在细颗粒表面的非均相反应可改变大气氧化性及颗粒物的化学组分、物化性质和光学性质,从而可能对大气复合污染和灰霾的形成起到促进的作用.利用漫反射红外傅里叶变换光谱和单颗粒显微拉曼原位在线技术,我们对大气气态污染物NO2、SO2、O3、甲醛在CaCO3、高岭石、蒙脱石、NaCl、海盐、Al2O3和TiO2等大气主要颗粒物表面的反应进行了系统的反应动力学和机制研究,我们发现反应主要产物为硫酸盐、硝酸盐或甲酸盐,它们可极大改变颗粒物吸湿性和消光性质.通过分析这些非均相反应的动力学过程,我们识别出NO2-颗粒物-H2O、SO2-颗粒物-O3、有机物/SO2-颗粒物-光照等三元反应体系的协同作用机制,这些协同机制对于阐明大气复合污染及灰霾形成的反馈机制和非线性过程提供了实验证据和理论依据.

关键词：细颗粒物二次污染物氧化性三元反应非线性过程

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甲磺酸气体与碳酸钙和高岭土颗粒物的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1772-1779页

作者：唐明金李梦秋朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用漫反射红外傅立叶变换光谱(diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy,DRIFTS)和离子色谱(ion chromatography,IC),研究了甲磺酸气体与CaCO3和高岭土颗粒物的非均相反应.研究表明,这两个反应都在颗粒物上生成了甲磺酸根离子(methanesulfonate MS-),这同甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物的反应一致.当甲磺酸气体的浓度为1.34×1013 molecules·cm-3时,甲磺酸气体与CaCO3颗粒物反应的摄取系数为(1.21±0.06)×10-8(1σ),与高岭土颗粒物反应的摄取系数为(4.10±0.65)×10-10(1σ).这两个反应的摄取系数都明显低于相应的甲磺酸气体与NaCl和实际海盐颗粒物反应的摄取系数.

关键词：甲磺酸气体非均相反应碳酸钙高岭土

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SO_2在ZnO颗粒物表面的非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1780-1786页

作者：李佳尚静朱彤环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负... 详细信息

使用原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)研究了SO2在ZnO颗粒物表面的非均相反应,考察了相对湿度(RH)及紫外光光照对反应的影响.结果表明:无紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐,RH与生成的亚硫酸盐量呈负相关关系;有紫外光光照条件下,SO2在ZnO颗粒物表面反应的主要产物为亚硫酸盐和硫酸盐,随着相对湿度和紫外光照强度的增加,亚硫酸盐向硫酸盐转化.光照和水汽对SO2在ZnO颗粒物上的氧化反应起到协同促进作用.以亚硫酸盐生成量计算,干态无光条件下反应对SO2的级数为1.6,接近二级反应;在RH为40%且紫外光光照条件下,反应对SO2的级数为0.91,接近一级反应;使用BET比表面积作为反应有效面积,反应初始摄取系数在干态无光照条件和RH=40%且紫外光照条件下分别为4.87×10-6和2.29×10-5.

关键词： SO2 ZnO 漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS) 非均相反应紫外光照

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对流层大气NO_3与N_2O_5的实地测量

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化学进展 2015年第7期27卷 963-976页

作者：王海潮陈军陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 上海理工大学能源与动力工程学院上海市动力工程多相流动与传热重点实验室上海200093

大气硝基(NO3)自由基和五氧化二氮(N2O5)是对流层大气化学反应的核心物种,对于理解大气氧化性、二次有机气溶胶生成、活性卤素化学和全球硫素循环等对流层大气化学研究的关键问题具有重要意义。大气NO3自由基和N2O反应活性高、大气寿命... 详细信息

大气硝基(NO3)自由基和五氧化二氮(N2O5)是对流层大气化学反应的核心物种,对于理解大气氧化性、二次有机气溶胶生成、活性卤素化学和全球硫素循环等对流层大气化学研究的关键问题具有重要意义。大气NO3自由基和N2O反应活性高、大气寿命短、浓度低,其定量分析非常具有挑战性。本文总结了大气NO3自由基与N2O5的实地测量方法,并对差分光学吸收光谱(DOAS)、腔衰荡光谱(CRDS)、腔增强光谱(CEAS)、激光诱导荧光光谱(LIF)、电子顺磁共振谱(MIESR)和化学离子化质谱(CIMS)等六类技术方法的准确度、精确度、时间分辨率、测量干扰、标定方法和系统稳定性等方面进行了系统比较。综合分析认为吸收光谱法是对流层NO3自由基与N2O5测量技术的发展方向,其中近期发展起来的腔技术(CRDS和CEAS)显示出较好的应用潜力。但是我国实际大气环境中普遍存在高浓度的颗粒物污染,如何在高颗粒物条件下实现NO3自由基与N2O5的精密准确测量具有挑战性。本文进一步归纳了NO3自由基与N2O5在城市、森林、自由大气和海洋海岸等典型大气环境条件下的浓度水平和主要科学发现,探讨了一些亟待解决的问题和可能的重点研究方向。

关键词：大气硝基自由基五氧化二氮实地测量测量技术化学机理

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宁波-舟山港船舶排放清单及时空分布特征

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中国环境科学 2017年第1期37卷 27-37页

作者：尹佩玲黄争超郑丹楠王雪松田旭东郑君瑜张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871 浙江省环境监测中心浙江杭州310012 华南理工大学环境与能源学院广东广州510006

为了掌握宁波-舟山港船舶的污染排放特征,支撑长江三角洲地区大气污染控制工作,本研究采用基于船舶活动的排放因子法,收集船舶自动识别系统(AIS)提供的当地船舶活动轨迹数据,结合劳氏船级社(LR)等机构的船舶特征信息,建立了2010年宁波-... 详细信息

为了掌握宁波-舟山港船舶的污染排放特征,支撑长江三角洲地区大气污染控制工作,本研究采用基于船舶活动的排放因子法,收集船舶自动识别系统(AIS)提供的当地船舶活动轨迹数据,结合劳氏船级社(LR)等机构的船舶特征信息,建立了2010年宁波-舟山港船舶排放清单,获得了船舶污染源排放的空间分布和小时变化特征谱.结果显示,2010年宁波-舟山港船舶排放的SO_2、NO_x、PM_(10)、PM_(2.5)、VOC和CO总量分别为2.16×10~4、3.50×10~4、2.59×10~3、2.35×10~3、1.50×10~3和3.01×10~3t.集装箱船、散干货船、普通货船、油轮和客船的排放贡献占比分别为45.1%~57.7%、8.9%~12.9%、25.3%~40.7%、4.2%~8.1%和0.2%~0.7%.污染物的排放高峰期出现在9:00~14:00,不同类型船舶的逐时排放呈现不同的规律.排放高值区为由金塘水道、册子水道、螺头水道和虾峙门水道组成的大型航道以及临近的核心港区.

关键词：宁波-舟山港船舶排放源排放清单时空分布

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复合污染大气环境中OH自由基测量干扰的定量研究

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科学通报 2022年第31期67卷 3724-3736页

作者：马雪飞谭照峰陆克定张远航北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点实验室北京100871 Institute of Energy and Climate Research IEK-8:TroposphereForschungszentrum Jülich GmbHJülich 52428Germany

大气OH自由基的原位测量是定量表征大气氧化性的有效方式,也是检验和改进大气化学机制的重要手段.由于大气OH自由基活性强、浓度低,其准确测量是大气领域研究的重要挑战之一.激光诱导荧光(laser-induced fluorescence,LIF)技术因其高灵... 详细信息

大气OH自由基的原位测量是定量表征大气氧化性的有效方式,也是检验和改进大气化学机制的重要手段.由于大气OH自由基活性强、浓度低,其准确测量是大气领域研究的重要挑战之一.激光诱导荧光(laser-induced fluorescence,LIF)技术因其高灵敏度和高选择性而成为最为广泛应用的技术.但是,已有研究表明,在高挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)条件下,采用传统光谱调制法的LIF仪器可能存在测量干扰,且干扰来源未知.本研究基于北京大学激光诱导荧光系统(Peking University laser-induced fluorescence,PKU-LIF),开发了化学调制法,通过定量化学背景值分离干扰,从而实现OH自由基准确测量.在2016年北京冬季观测中,首次实现了基于化学调制法和光谱调制法的OH自由基同步测量,获取了两套OH自由基浓度时间序列.考虑到两套自由基的不确定性为31％,两种方法的测量结果呈高度一致(相关斜率:0.88±0.01),表明在冬季观测期间,PKU-LIF基于传统光谱调制法测量并无显著干扰.但是,采用LIF技术测量OH自由基是否受到干扰以及干扰的程度与具体的仪器设计和所处环境条件密切相关,因此未来应用LIF技术进行复杂环境大气中OH自由基浓度测量时,应增加化学调制法来排除或定量干扰,实现OH自由基的无干扰测量.

关键词： OH自由基激光诱导荧光技术测量干扰光谱调制法化学调制法

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深圳大气VOCs浓度的变化特征与化学反应活性

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中国环境科学 2012年第12期32卷 2140-2148页

作者：朱少峰黄晓锋何凌燕陆思华冯凝北京大学深圳研究生院环境与能源学院城市人居环境科学与技术重点实验室广东深圳518055 北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

对深圳2010年4个季节大气中VOCs进行了监测,研究了VOCs组分、季节变化和日变化特征.结果表明,烷烃是大气中含量最丰富的VOCs物种,占总VOCs的50%以上,其他依次是芳香烃和烯烃.总VOCs浓度季节变化表现为冬季最高和夏季最低,日变化特征则... 详细信息

对深圳2010年4个季节大气中VOCs进行了监测,研究了VOCs组分、季节变化和日变化特征.结果表明,烷烃是大气中含量最丰富的VOCs物种,占总VOCs的50%以上,其他依次是芳香烃和烯烃.总VOCs浓度季节变化表现为冬季最高和夏季最低,日变化特征则表现为夜晚浓度高、白天浓度低,峰值出现在早晨7:00左右,最低值则出现在下午14:00.通过VOCs物种间的比值特征分析了部分物种的来源,结果显示,反式-2-丁烯和顺式-2-丁烯主要来源于机动车尾气,甲苯和正己烷则受到了溶剂挥发的影响.利用最大增量反应活性(MIR)计算了各类VOCs的臭氧生成潜势(OFP),大气各类VOCs的OFP芳香烃最高、其次为烯烃,烷烃最低,甲苯、间,对-二甲苯和乙烯对臭氧生成的贡献在VOCs物种中排名前3.

关键词：挥发性有机物季节变化日变化臭氧生成潜势深圳

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显微拉曼光谱用于研究大气单颗粒表面非均相反应

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中国科学：化学 2010年第12期40卷 1741-1748页

作者：赵德峰朱彤陈琦刘颖君张泽锋环境模拟与污染控制国家重点实验室北京大学环境科学与工程学院北京1000871

大气单颗粒表面的非均相反应研究因更接近大气实际条件,避免了堆积态研究中人为引入的误差,能够得到真实的反应过程与机理,获得反映大气实际条件的动力学参数.本研究建立了使用显微拉曼光谱研究大气单颗粒非均相反应的研究方法,并初步... 详细信息

大气单颗粒表面的非均相反应研究因更接近大气实际条件,避免了堆积态研究中人为引入的误差,能够得到真实的反应过程与机理,获得反映大气实际条件的动力学参数.本研究建立了使用显微拉曼光谱研究大气单颗粒非均相反应的研究方法,并初步用于研究NO2与单颗粒CaCO3的非均相反应.研究结果表明显微拉曼光谱可同时获得颗粒物的化学组成和形貌变化,并能得到化学环境如相态的信息,对于研究反应过程很有帮助;而颗粒物沉降在基质上得到的拉曼光谱因不受形貌共振影响,有利于获得高质量的光谱.此外,将拉曼光谱研究单颗粒的方法与其他单颗粒非均相反应的研究方法进行了综合比较,表明显微拉曼光谱技术在单颗粒非均相反应研究中具有重要的特点和应用价值.

关键词：显微拉曼光谱大气单颗粒非均相反应

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质子转移反应质谱在线测量大气挥发性有机物及来源研究——以深圳夏季为例

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环境科学学报 2012年第10期32卷 2540-2547页

作者：刘芮伶黄晓锋何凌燕袁斌陆思华冯凝城市人居环境科学与技术重点实验室北京大学深圳研究生院环境与能源学院深圳518055 环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京大学环境科学与工程学院北京100871

含氧挥发性有机物(OVOCs)在光化学烟雾形成过程中起到重要作用,其分析技术在近些年才有突破性发展.为了解深圳大气中含氧挥发性有机物和NMHCs的组成和浓度的演变规律与来源特征,2011年夏季在深圳利用先进的质子转移反应质谱技术对①生... 详细信息

含氧挥发性有机物(OVOCs)在光化学烟雾形成过程中起到重要作用,其分析技术在近些年才有突破性发展.为了解深圳大气中含氧挥发性有机物和NMHCs的组成和浓度的演变规律与来源特征,2011年夏季在深圳利用先进的质子转移反应质谱技术对①生物质燃烧示踪物、②生物源排放挥发性有机物、③芳香烃类以及④含氧挥发性有机物等4类VOCs进行了为期4个月的观测.结果显示,深圳OVOCs和NMHCs浓度水平普遍高于国外,且本地甲苯、甲醇和异戊二烯有较强排放,它们的浓度分别为(3.86±5.85)、(16.06±13.88)和(0.75±1.12)ppbv(parts per billion by volume:10-9),主要受本地的溶剂使用挥发以及夏季高温高日照的影响;不同类VOCs有不同的月际变化,但大部分VOCs浓度5月份最高,6月份最低,分析表明这是气象条件和排放源源强变化的综合作用结果;通过研究OVOCs的日变化曲线发现OVOCs不仅来源于一次源的排放,还源于NMHCs的二次转化,其中甲醇和丙酮可能还源于生物质燃烧,乙醛和MEK还受生物源排放的影响;最后结合反向轨迹发现深圳夏季源于洋面的气团对苯乙烯和C9芳香烃的传输作用较大,源于内陆的气团对MEK、乙醛和甲苯的传输作用较大,而甲醇、丙酮、苯等主要受本地源排放的控制.

关键词：质子转移反应质谱挥发性有机物在线测量

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