检索结果-内蒙古大学图书馆

作者：王子安中国科学院大学(中国科学院空天信息创新研究院)

学位级别：硕士

地表温度（Land surface temperature,LST）是表征地球陆地表层系统能量平衡的参数之一。全面、准确地监测LST,揭示其主导影响因子,对缓解城市热环境至关重要。目前,在郊区化和快速城市化过程中,以中心城市带动周围城市构成的城市集合体... 详细信息

地表温度（Land surface temperature,LST）是表征地球陆地表层系统能量平衡的参数之一。全面、准确地监测LST,揭示其主导影响因子,对缓解城市热环境至关重要。目前,在郊区化和快速城市化过程中,以中心城市带动周围城市构成的城市集合体,即城市群,已逐渐成为国家城市化发展的主要形态。城市群的形成是社会经济发展、产业结构布局的客观反映。中国典型城市群的LST时空演变规律和影响因子各有差异,深入分析多种因子对各城市群LST的影响,探明其时空演变规律,对评估和缓解城市群热环境影响至关重要。本文以长三角、京津冀、粤港澳和成渝4个典型国家级城市群（包括62个城市）为研究区,基于2000～2015年长时间序列MODIS地表温度数据,以5年为一个间隔,从绿度、灰度、湿度和社会经济因子四个层面选取地表温度的10个潜在影响因子:归一化差异植被指数NDVI、数字地面高程指数DEM、坡度指数SLO、不透水面百分比指数ISA、水路密度指数WD、国内生产总值指数GDP、夜间灯光强度指数NTI、人口密度指数POP、道路密度指数RD、铁道密度指数RWD,采用渗透城市聚类（Percolation-based city clustering algorithm,PCCA）算法、增强回归树（Boosted regression trees,BRT）模型等方法,研究影响因子对LST的定量化作用及贡献度,获得作用阈值点,进而研究城市群内部和各城市群间的分异特性。本研究主要成果与结论如下:（1）2000～2015年我国典型城市群LST时空演变规律各有特点。从时间模式看,长三角城市群LST上升变化主要呈现以上海市为中心向外扩展的趋势,而南部、西北部出现较大程度的降温趋势;京津冀城市群LST上升变化明显的区域主要集中在西南部和东部,尤其是唐山南部、廊坊东部以及沧州东北部的沿海地区,北京及周边的唐山、秦皇岛等地LST不增反降;粤港澳城市群LST整体呈上升趋势,且增幅大、覆盖范围广;成渝城市群LST呈“中心升两边降”的分布特征。从空间模式看,高温区在不同年份分布情况不同,主要集中在各县城或乡镇所在地及人口密集区域。（2）在各城市中,不同因子对LST的影响有较大差异。总体上,社会经济因子对LST的解释程度最高,其次是湿度因子。在长三角城市群,沿海城市如南通市和盐城市,社会经济因子的贡献率相对较高,最高可达25.95%,说明沿海城市社会经济对LST影响较大;对于内陆城市,绿度因子、灰度因子的贡献率较低,部分城市不足1%。在京津冀城市群中,中部核心功能区如靠近渤海的沧州、廊坊和唐山表现出较为一致的贡献率分布情况;对于西北部生态涵养区,灰度因子DEM的贡献率较高,可达42.93%。在粤港澳城市群中,珠中江经济圈如中山市和珠海市,社会经济因子的贡献率较高,达9%～24%不等,而绿度因子的贡献率较低,仅为4.48%。对于成渝城市群,成都都市圈社会经济因子中POP、NTI的贡献率较高,最高可达15.45%,绿度因子的贡献率较低,仅为4.38%;而对于南遂广城镇密集区中的广安市和遂宁市,表现较为一致的分布规律。各地方政府应在考虑经济和社会发展的同时,加大生态环境保护力度。（3）根据各城市群主导因子作用不同,提取作用阈值点以评估各影响因子的敏感程度。在长三角城市群中,社会经济因子为主导,其中NTI、GDP因子阈值点逐年减小,表明其对地表温度的影响更为敏感。京津冀城市群以灰度和湿度因子为主导,地形、水系的变化对京津冀地区LST的影响相对较高,增加土地覆盖率和区域湿度可以缓解LST引起的环境问题。粤港澳地区以湿度和社会经济因子为主导,其中POP因子自2000～2015年阈值点分别为2614.55、2941.45、2886.95和2941.45（人/km2）。成渝城市群中社会经济因子为主导,尤其NTI因子自2000～2015年阈值点分别为0.35、0.39、0.32、0.31,与粤港澳城市群表现较一致,但比粤港澳城市群小,表明阈值点较小的成渝城市群NTI对LST的相对影响更为敏感。总体上,长三角城市群在各社会经济因子中的阈值点均较大,表明在同样的RD、POP、NTI、GDP发展水平下,阈值较小的成渝城市群、京津冀城市群的发展对LST的相对影响更敏感。

关键词：热红外遥感地表温度城市群影响因子贡献率

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摆动激光-Sn箔耦合对镁/钢焊接接头组织和性能的影响

摆动激光-Sn箔耦合对镁/钢焊接接头组织和性能的影响

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作者：李会明湖南大学

学位级别：硕士

随着社会经济和汽车工业的快速发展,能源短缺和环境污染变得日益严峻,采用镁/钢结构件替代单一钢结构件,获得良好减重效果,是实现车辆结构轻量化的有效途径,因此实现镁合金和钢的连接成为各国学者的研究重点。然而,由于镁合金和钢的热... 详细信息

随着社会经济和汽车工业的快速发展,能源短缺和环境污染变得日益严峻,采用镁/钢结构件替代单一钢结构件,获得良好减重效果,是实现车辆结构轻量化的有效途径,因此实现镁合金和钢的连接成为各国学者的研究重点。然而,由于镁合金和钢的热物理性质差异巨大,实现两者的有效连接充满巨大的挑战。摆动激光焊接不仅具有传统激光焊接的特点,而且可以增大激光光束的作用范围,增强对熔池的搅拌作用,近年来得到快速发展,因此摆动激光焊接为实现镁合金和钢的连接提供了一种新思路。本文以AZ31B镁合金和车用DP590双相钢为研究对象,提出摆动激光与中间夹层耦合的激光焊接技术,采用工艺实验、数值模拟和理论计算相结合的方法,基于金相显微镜、扫描电镜(SEM)、拉伸试验机、显微硬度计等手段,研究了摆动激光-夹层耦合对镁/钢接头组织和性能的影响。本文取得的研究结果旨在丰富和完善镁/钢焊接技术的成形理论,并为发展镁/钢结构件的推广和应用提供新思路。首先,基于Miedema理论和Toop模型,通过Mg-Sn-Fe体系的热力学计算,以及添加夹层元素与Mg、Fe反应产物的本征力学性质计算,选择Sn作为夹层元素;开展镁上/钢下搭接、镁/钢层间添加Sn箔的摆动激光焊接实验,发现采用摆动激光可以实现镁/钢的有效连接,焊缝表面形貌良好,飞溅和塌陷明显减少;采用圆形摆动轨迹,摆动幅度1.5mm和摆动频率100HZ时,接头最大载荷为1487N,与未摆动相比,接头性能提高121.94%。其次,对镁/钢接头的温度场、流场、激光能量分布进行数值模拟,发现光束摆动时,熔池的峰值温度降低,促进热量沿着焊缝宽度方向的传递;摆动激光加快了匙孔的旋转,熔池的流动变快;光束摆动时,激光光束的作用范围增大,能量峰值出现在焊缝两侧,能量谷底出现在焊缝中心,与未摆动相比,激光的能量峰值明显降低。最后,探索了摆动激光改善镁/钢接头性能的作用机制,发现光束摆动时激光能量分布的均匀性得到改善,能量峰值减小,焊缝表面的飞溅和塌陷明显减少;激光作用范围增大,与未摆动相比接头结合宽度明显增加;摆动激光加快了匙孔的旋转,熔池所受的涡流和对流效应增强,打碎熔池两侧的枝晶,晶粒得到细化,因此镁/钢接头性能得到显著改善。

关键词：镁/钢摆动激光焊接显微组织力学性能数值模拟

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煤田火灾热红外遥感反演与典型污染物排放特征分析研究

煤田火灾热红外遥感反演与典型污染物排放特征分析研究

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作者：邓进昌中国矿业大学

学位级别：博士

中国是全球受煤火影响最严重的国家。煤火灾害不仅烧损了大量煤炭资源,危及煤矿安全和经济生产,还严重引发了一系列国土安全和健康环境问题。尽管地下煤火是大气污染和温室气体的重点排放来源,但迄今国内外煤火环境和排放相关基础研究... 详细信息

中国是全球受煤火影响最严重的国家。煤火灾害不仅烧损了大量煤炭资源,危及煤矿安全和经济生产,还严重引发了一系列国土安全和健康环境问题。尽管地下煤火是大气污染和温室气体的重点排放来源,但迄今国内外煤火环境和排放相关基础研究仍相对薄弱,也有没有官方的煤火碳排放量的监测和计算方法可以借鉴。所以提出适应于煤田火区特殊燃烧和排放情况下的定量检测和分析方法,建立火区环境综合影响评价指标体系,对于科学完善国家碳排放清单,有效评价煤火环境危害和采取合理防治措施具有重要意义。本研究基于热红外遥感技术实现了煤火热探测与时空定量反演,开展了全尺度区域的实地环境综合调查,通过研究煤火典型污染物与温室气体的排放特征,研究提出了一系列关于煤火遥感解译、环境综合评价和碳排量核算的模型与算法,并成功应用于新疆米东煤田火区火灾风险识别,污染排放和温室气体排放贡献的煤火治理效果评估工作中。基于Landsat-8卫星长时序热红外图像定性和定量地反演了煤火时空演化信息,分析了煤火热强度、尺度规模和空间位置的变化发展。热点分析法提取火灾热异常的总体准确率高达65%被确定为最优煤火圈定阈值算法。火区热异常整体表现出高度聚类的空间自相关分布模式。提出的热点时序频率提取算法发现热点观测频率满足观测数75%以上时即可被判断为煤火区域像素。还构建了煤火热岛强度比例指数以综合评估煤火热岛现象的强度和空间变化,评估发现在开展煤火治理措施后火区整体热岛强度明显减小超过70%以上。燃烧质心的运移轨迹表明不同功能区火势发展特点存在较大差异性,煤火风险密集中心的运移趋势不仅是单向扩张,还有涉及多方向、双边和往返传播的变化。火区高温点主要分布在采空区,塌陷坑和地表破裂带附近,火势沿着地层走向和煤层露头方向朝两侧外部扩展并呈条带状分布。在展开火灾防治或者减少采矿作业后,遥感观测到火区边界轮廓线明显内缩以及燃烧面积快速减小的火势衰退迹象。在三道坝火区进行的大规模实地综合调查中,测量了全火区气体燃烧产物的排放量和热物性参数,提出了适应于煤火污染综合评价和分级方法,估算了火区整体煤火污染排放量,最后综合评估了当地空气质量和燃烧情况。三道坝火区每年燃烧烟气排放近14170吨CO2、113.6吨SO2和57.3吨CO。燃烧效率整体随着过量空气系数的增加而下降。火区燃烧效率整体水平均低于80%,煤火燃烧类型以阴燃为主。研究划分区域的空气质量指数（百分制）都在60以下,从24到58不等,表明煤火空气污染处于中度-重度阶段。烟气特征污染物排放浓度的地域差异性大,其污染程度和灭火进度成反比。通过主成分分析将火区热物性观测量解析为热物本征属性、大气动力和燃烧程度三个主导要素。采用因子分析提取了四个综合因子代表全火区空气污染风险的评价指标,按照污染严重程度排序依次是硫氧化物污染>氮氧化物污染>碳氧化物>烟尘污染。典型相关性分析结果为污染指标与热物性指标之间存在显著相关性。火区的热物理特性是影响煤火烟气污染排放的决定性因素,其次才是气象、人为干扰和环境的外界影响。基于上述煤火原位调查和遥感定量反演结果,作为工程应用本研究提出了一种煤田区域内煤火相关的温室气体排放量化方法,包括气体通量法和煤烧失量法两种火区碳排放计算模型。结合遥感技术、现场调查和实验室测量的综合手段详细论述了两种碳排模型关键参数的获取和计算过程。碳排通量模型从终端考虑了不同碳排放源,利用烟气分析结果估算钻孔排放源的排放量,通过裂隙场调查获取裂隙排放源裂隙面密度,而对于土壤扩散排放源则采用箱室法测定碳排通量,并通过克里金地统计插值模拟确定全域通量分布,最后累计三种排放源得到火区年碳排总量为5.052×10～5吨。煤烧失量模型按照燃烧强度和特征将当地煤火动态过程分为发展型、持续稳定型和衰减型燃烧期三阶段,对应阶段燃烧周期占比分别是36.51%,33.33%和30.16%。然后进行热红外遥感检测出各阶段新增、稳定和减少的燃烧面积时序变化量,由此统计累计火区全燃烧阶段的年烧损煤炭量为6.82×10～4吨,推导出对应等效的年碳排释放总量为5.372×10～5吨。采用两种不同原理模型估计结果的平均值,并考虑伴随生成甲烷的温室气体排放贡献,最终得到三道坝火区温室气体年碳排当量为6.313×10～5吨。该论文有图42幅,表37个,参考文献138篇。

关键词：煤田火灾热红外遥感污染排放环境评价碳排放量

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水力旋流阀内部气液固流动特性及磨损研究

水力旋流阀内部气液固流动特性及磨损研究

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作者：马光飞浙江理工大学

学位级别：博士

如何控制管路径流污染问题及控制城市污水处理厂的处理量,已经成为国内外学者广泛关注的热点研究内容。本文根据城市排水管道实际流动特性,从流体涡流、旋流运动的水力学设计出发,采用数值计算和试验验证相结合的方法,研究自行设计的水... 详细信息

如何控制管路径流污染问题及控制城市污水处理厂的处理量,已经成为国内外学者广泛关注的热点研究内容。本文根据城市排水管道实际流动特性,从流体涡流、旋流运动的水力学设计出发,采用数值计算和试验验证相结合的方法,研究自行设计的水力旋流阀在管路内部的气液、气液固流动特性,揭示水力旋流阀的限流截流机理和工作特性,预测颗粒特性(粒径、浓度、粒径分布)对水力旋流阀及上下游管道壁面的磨损分布、磨损峰值以及磨损变化趋势的影响;为提高水力旋流阀的安全运行、结构设计、工程选型等提供重要理论参考。主要研究工作和结论如下: (1)针对管路中水力旋流阀内部气液固流动及磨损研究,建立了数值计算模型。考虑了流动过程中进口全部为液体的自由流动特性、旋流旋涡湍流流动特性、离散相在液体中的主要受力(阻力、虚拟质量力、压力梯度力、重力、浮力),建立了基于流体体积模型VOF(Volume of Fluid Model)+雷诺应力模型RSM(Reynolds Stress Model)+离散相模型DPM(Discrete Particle Model)的气液固流动数值计算模型;耦合颗粒壁面反弹碰撞模型、颗粒随机游走模型及多参数磨损预测模型,通过泰勒级数方法,对本文研究中的磨损预测方程进行展开,并结合实际工况修改了部分模型参数,建立了数值计算磨损模型WM(Wear Model)。 (2)通过实验室试验和模型试验,验证了数值计算模型的准确性。基于外特性试验、现场观测和高速摄影试验,对水力旋流阀的类似“S”型工作性能曲线、水力旋流阀及下游管道中的螺旋形气泡带流动特性进行研究,验证了气液两相流动计算的准确性;通过研究颗粒粒径对下游管道出口质量流量的影响值,发现了颗粒的存在会影响下游管道出口最终稳定的质量流量,但与气液两相流出口稳定流量值相比影响较小;通过与参考文献中的气液固流动及磨损预测进行对比分析,发现本文研究数学模型与文献中所选数学模型计算结果在气液两相分布和气相集中区域相似,所获得的磨损最严重位置分布区域和磨损量级相同,验证了气液固及磨损数值计算模型的准确性。 (3)水力旋流阀内部气液两相流动特性及工作性能研究。在不同进口流速工况下,开展了水力旋流阀的气液两相全流场三维数值计算。通过对流场气液两相体积、压力、速度、速度流线、湍流动能分布的研究分析,发现旋流流动产生了偏心圆形截面型式的低压和低速度分布区域;通过流型识别研究,确定了水力旋流阀及下游管道形成的气相流型是螺旋气柱流型,该流型是产生旋流流动、影响整个流场流动特性和水旋流阀工作性能的关键因素;气液两相流型和类“S型”的限流截流工作性能,受到来流速度、流动时间的影响,即要保证安装水力旋流阀的集水井中的水位达到一定的高度。通过对螺旋气柱产生区域的涡量和熵产率变化研究,发现稳定工作后的螺旋气柱区域的涡带尺度控制在下游管道1/2直径的同心圆范围内;结合工作性能曲线的分析,确定了当前结构设计下的水力旋流阀更适合于管路进口流速工况1.05 m/s,该工况下产生稳定的限流截流后,集水井水位不在上升的高度未发生溢流,流动过程中总熵产率的变化最为稳定。 (4)水力旋流阀内部气液固流动及流阻特性的研究。在最优工况基础下,开展了水力旋流阀的气液固三相全流场三维数值计算;研究了颗粒特性对流场流动特性的影响,发现颗粒参数变化主要影响水力旋流阀及下游管道内部的三维流场,但对螺旋气柱流型的影响有限,旋流限流截流特性继续保持;颗粒在水力旋流阀管路中的运动依赖于颗粒粒径大小,这主要与粒径大小和粒径分布特性影响着颗粒在旋流流场中的离心力、重力和惯性力等受力情况有关;流体相三维场分布结构基本与典型截面上的分布变化相似,可以重点分析管路主流方向中心截面上和水力旋流阀二次流中心截面上的流动特性;气相体积分布可以用来解释限流截流工作特性和截流效率的变化规律,涡量和熵产率的变化可以用来解释流阻特性和压降特性的变化规律。 (5)基于所建立的VOF+RSM+DPM+WM耦合数值计算模型,揭示了颗粒特性对壁面磨损分布的影响。研究获得了上游管道、水力旋流阀及下游管道壁面的磨损分布云图、磨损最大值、典型位置磨损分布情况;大粒径颗粒在旋流场中受到重力和惯性力的影响较大,会影响粒径对壁面磨损的最大值,颗粒浓度对磨损值的影响呈现出线性增加关系;水力旋流阀壁面磨损分布比较严重的位置发生在螺旋气柱附近的高流速区域,下游管道壁面磨损最大值发生在旋流阀出口段的一段管道壁面,颗粒的冲刷磨损与颗粒从流场获得的速度有着重要的关系;水力旋流阀及下游管道的磨损最大值最大,可以依据数值模拟计算预测的磨损峰值和位置,结合实际工程环境,采取较为准确的防冲刷磨损工艺措施。

关键词：水力旋流阀气液固模型试验验证流动特性工作性能磨损预测

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抚顺西露天矿闭坑回填地下水污染风险预测研究

抚顺西露天矿闭坑回填地下水污染风险预测研究

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作者：于金鹏辽宁工程技术大学

学位级别：硕士

在国家推广绿色矿山建设及“双碳”背景下,以固废回填治理抚顺西露天矿,不仅减少矿区众多地质灾害问题,更提高了矿区周边固废材料的资源化利用率。固体废物回填露天矿坑后,在地下水长期浸泡和降雨淋溶作用下对矿区周边水体环境可能产生... 详细信息

在国家推广绿色矿山建设及“双碳”背景下,以固废回填治理抚顺西露天矿,不仅减少矿区众多地质灾害问题,更提高了矿区周边固废材料的资源化利用率。固体废物回填露天矿坑后,在地下水长期浸泡和降雨淋溶作用下对矿区周边水体环境可能产生一定污染,对矿区附近居民用水安全将带来一定安全隐患,因此,对固废回填产生的地下水污染及风险进行预测和防控十分重要。以抚顺西露天矿为研究对象,针对具体的回填方案,通过实验室试验优化回填材料配比并探究回填材料污染物释放规律,在对矿区周边水文气象、钻孔地质资料进行现场调查和搜集的基础上,探究露天矿闭坑后地下水渗流规律,通过GMS对露天矿闭坑后固废回填地下水污染进行预测,以GMS协同GIS对露天矿固废回填地下水污染健康风险进行预测,取得研究成果如下:（1）通过BBD响应面试验分析,全固废胶凝充填体（SWCFB）材料抗渗能力最强时的配合比为:固体质量浓度为67.50%,碱渣掺量占固体质量的11.46%,钢渣占固体质量的51.49%,页岩渣占固体质量的37.05%;静态浸出试验结果表明SWCFB材料静态浸出污染物浓度较原材料更低,对污染物有一定的固化作用,动态柱试验结果表明Fe、Cr在土壤、泥岩及砂岩中的滤出呈现一定的滞后性,三种介质对Fe、Cr吸附能力排序为土壤>泥岩>砂岩。（2）通过建立抚顺西露天矿地下水渗流三维数学模型,结合水均衡分析及抚顺西露天矿闭坑后地下水水位及水流预测,结果表明矿区主要补给方式为降雨入渗,补给量为51329 m3·d-1,主要的排泄方式为各排水泵房疏干排水,排泄量可达73343 m3·d-1;矿区闭坑停止疏干后,地下水流场从向中心汇聚的降水漏斗转变为向西北方向流动的稳定流场,最终矿坑内地下水水位将达到+72 m。（3）以多元线性回归分析（MLR）建立生物、化学、渗流共同作用的地下水污染溶质运移模型,通过GMS对固废回填材料在不同时间、不同回填高度、不同回填方案下产生的地下水污染进行预测,结果表明Fe、Cr随地下水水位上涨从矿坑底部向四周扩散,在2060年逐渐向西北方向开始迁移,2080年Fe将迁移至浑河南岸,有机污染物萘（Nap）在生物降解作用下扩散范围和距离并不显著;矿坑内Fe、Cr、Nap浓度随着回填高度的增加而增大,当矿坑内污染物浓度显著增加后,生物降解作用对Nap的影响减弱;对比回填方案一,SWCFB材料在坑底回填高度越大,防渗能力越强,在矿坑蓄水阶段将吸附更多的Fe、Cr,微孔结构使已侵入材料内部的污染粒子不易再次溶出,使污染物最终浓度降低。（4）通过GMS协同GIS对露天矿闭坑后固废回填地下水污染导致的健康风险进行预测,结果表明由Fe、Nap导致的健康风险较低,可忽略不计,Cr的健康风险指数虽低于美国环保署（US EPA）规定的可接受风险限值,但达到了中风险等级,应引起重视,成人女性受污染物影响产生的健康风险较男性略高,儿童受Cr影响导致的健康风险最大,SWCFB材料的防渗作用能够减小固废回填导致的健康风险,在矿坑底部回填SWCFB材料高度为20 m时,可显著降低儿童受Cr影响产生的健康风险。该论文有图76幅,表20个,参考文献104篇。

关键词：地下水污染固废回填数值模拟运移规律健康风险预测

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镍污染场地抽出-处理数值模拟及渗透系数对修复效果影响

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大连理工大学学报 2025年第1期65卷 97-104页

作者：南瑞川柏晓鹏张婷婷闫晓惠大连理工大学建设工程学院辽宁大连116024

为研究污染场地渗透系数对抽出-处理效果的影响,以某镍(Ni)污染场地为例,构建了二维均质非稳定地下水流模型,并基于该模型进行考虑溶质对流、弥散、吸附的抽出-处理模拟,研究了不同含水介质及抽水流量对修复效果的影响.结果表明:水动力... 详细信息

为研究污染场地渗透系数对抽出-处理效果的影响,以某镍(Ni)污染场地为例,构建了二维均质非稳定地下水流模型,并基于该模型进行考虑溶质对流、弥散、吸附的抽出-处理模拟,研究了不同含水介质及抽水流量对修复效果的影响.结果表明:水动力模型模拟结果与场地实测地下水水位基本吻合,均方根误差为0.006 m,模型可以较好地刻画场地地下水流场.通过对比3处抽水井位置下Ni的修复效果,认为3个方案中抽水井位于污染羽中心的方案最佳.在相同抽水流量下,渗透系数越大,地下水监测站点GW1处Ni浓度越高,GW2处Ni浓度越低,但污染羽面积也越大.当含水层为黄土或粉砂时,若抽水流量为40 m^(3)/d,GW1和GW2两处Ni浓度无法降低至0.1 mg/L,若抽水流量为80 m^(3)/d或120 m^(3)/d,则GW1和GW2两处在3 a内Ni浓度可以降低至0.1 mg/L.当含水层为细砂时,GW1处Ni浓度在3种抽水流量场景下均无法降低至0.1 mg/L,而GW2处Ni浓度在3 a内均能满足地下水Ⅳ类水质标准.相同水文地质条件下,抽水流量越大,达到地下水Ⅳ类水质标准的时间越短,但抽水总量越大.研究结果可为污染场地地下水抽出-处理实施的可行性提供一定的科学依据.

关键词：抽出-处理渗透系数数值模拟修复效果

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氧化石墨烯（GO）中氧化碎片的特性表征及其对GO吸附特性的影响

氧化石墨烯（GO）中氧化碎片的特性表征及其对GO吸附特性的影响

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作者：李文莉西安建筑科技大学

学位级别：硕士

氧化石墨烯（GO）的微界面行为是国内外化学、材料学和环境学领域的交叉研究热点之一。GO由含氧量较低的石墨烯表面（FG）和高度氧化的氧化碎片（OD）两部分组成。OD产生于制备GO过程中的氧化过程,通过Hummers法制备的GO中OD所占的质量... 详细信息

氧化石墨烯（GO）的微界面行为是国内外化学、材料学和环境学领域的交叉研究热点之一。GO由含氧量较低的石墨烯表面（FG）和高度氧化的氧化碎片（OD）两部分组成。OD产生于制备GO过程中的氧化过程,通过Hummers法制备的GO中OD所占的质量比约为1/3且GO的大部分官能团均位于OD中,由此可推测,OD在调控GO的微界面行为方面也起到了重要作用。然而,在以往关于GO微界面行为特性的研究中,却忽视了OD的存在,限制了对GO行为特性的科学理解。揭示OD的结构特性及在GO微界面行为特性中的作用,对准确评估GO的水环境风险及建立有效污染防控对策意义重大。本论文结合分子动力学模拟、量子化学计算及实验表征,探明了OD的化学组成、脱落机制及其对GO吸附特性的影响,具体结果如下: 三维荧光光谱分析表明,GO在不同p H下剥离出的OD可分为类蛋白、类富里酸和类腐殖酸三种组分,OD各组分的亲疏水性为:类蛋白>类腐植酸>类富里酸。在p H<10时,主要是类蛋白组分从FG表面脱落,而在p H>10时,脱落的OD组分主要是类富里酸和类腐殖酸组分。结合二维相关红外光谱分析及氢键作用能计算,发现在OD脱落过程中,羧基和羰基的氢键首先断裂,其次是环氧的氢键,随后,π-π相互作用被打破,羟基诱导的氢键作用最难打破。部分脱落的OD会重新吸附到FG的边缘及含氧量较低的区域,增强GO表面的不均匀性。 GO、FG及OD的含氧量分别为33.11%、29.32%和36.76%。GO中的含氧官能团种类包括羧基、羟基及环氧基和羰基。其中,羟基及环氧基和羰基在OD及FG上均检测到,而大部分羧基位于OD上,可见,OD的脱落将对GO的含氧官能团种类产生较大影响。高分辨率透射电镜（HRTEM）结果显示,OD未脱落时,GO表面褶皱较多,OD脱落后,GO表面更加平缓,说明OD的脱落也将改变GO的表面结构。综合化学组成分析及表面特性分析可知,OD的脱落使GO的亲水性和分散性降低,疏水性增强,更易聚集沉降。吸附动力学及热力学实验表明,OD在GO的吸附特性中起到了重要的作用。对金属离子的吸附实验表明,GO对Pb2+和Ca2+的吸附量分别为2664.1084和218.1734 mg/g,明显大于bw GO对Pb2+和Ca2+的吸附量。这是由于OD含有大量的含氧官能团,拥有更多的离子吸附或交换位点,使其对金属离子有较强的吸附能力。因此,OD的脱落将降低GO对金属离子的吸附能力。对有机污染物的吸附实验表明,GO对苯和双酚S的吸附量分别为91.4902和533.1203 mg/g,明显小于bw GO对苯和双酚S的吸附量。这是由于OD的脱落增强了GO的疏水性、降低了GO表面的电负性,使GO与有机物之间的疏水作用增强、静电斥力减弱;此外,OD的脱落也暴露出GO表面大量的π-π作用位点,进而增强了GO与有机物之间的π-π作用力。综上,OD的脱落对GO的表面特性及吸附特性影响较大,在研究GO的水环境行为时应充分考虑OD的作用。此外,OD不仅存在于GO中,在碳纳米管、生物炭等碳材料中均广泛存在,因此,本论文的研究成果对于其他碳纳米材料在水中行为特性的研究也具有启发作用。

关键词：氧化石墨烯氧化碎片特性表征吸附分子动力学模型

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水环境中微塑料的吸附与聚集特性研究

水环境中微塑料的吸附与聚集特性研究

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作者：陈颖西安建筑科技大学

学位级别：硕士

微塑料（MPs）作为一种新污染物,进入水环境后可能与背景有机物（包括天然有机物和有机污染物）相互作用,发生吸附或者聚集现象,影响其原有的性质和水环境行为。为了研究微塑料在水环境中的吸附和聚集机制,本文选用了三种常见的微塑料:... 详细信息

微塑料（MPs）作为一种新污染物,进入水环境后可能与背景有机物（包括天然有机物和有机污染物）相互作用,发生吸附或者聚集现象,影响其原有的性质和水环境行为。为了研究微塑料在水环境中的吸附和聚集机制,本文选用了三种常见的微塑料:聚酰胺（PA）、聚丙烯（PP）和聚苯乙烯（PS）,和常见的有机污染物:多氯联苯（PCB）、羟基多氯联苯（OH-PCB）和双酚A（BPA）,以及天然有机物的典型代表—腐殖酸（HA）。分别通过分子动力学模拟（MD）、密度泛函计算（DFT）和聚集动力学实验研究了它们的性质、吸附作用机制以及聚集行为。研究发现HA在水中能形成复杂的氢键网络,和水中的小分子有机物（PCB/OH-PCB）能产生较强的相互作用,从而影响自然环境中共存有机物的空间分布和运输。MPs由于疏水性在水环境中倾向折叠成紧凑的结构,并且官能化赋予了微塑料负电性和含氧官能团。当MPs、HA、PCB和OH-PCB共存时,与HA结合的PCB和OH-PCB倾向于吸附到MPs的表面。这种转移是以范德华（vd W）作用为主导。计算得到PCB与HA、PA、PP、PS的vd W作用力分别为-19.13 k J/mol、-56.73 k J/mol、-36.08 k J/mol、-36.59 k J/mol;OH-PCB与HA、PA、PP、PS的vd W力分别为-36.51 k J/mol、-60.86k J/mol、-37.13 k J/mol、-47.12 k J/mol。氢键可以作为一个额外的驱动力。在相互作用下,形成了以MPs为核心,HA为最外层的MP-HA-PCB/OH-PCB大聚集体。在MP-HA-PCB/OH-PCB相互作用过程中,MPs的结构特性被改变,有机物的性质也发生了显著变化,包括PCB/OH-PCB在HA周围的分布、扩散系数以及HA-PCB/OH-PCB结构域中的氢键网络等。研究了聚苯乙烯纳米塑料（PSNP）在合成淡水和海水中的聚集以及金属离子与BPA和HA等有机物共存时对PSNP聚集的影响。结果显示,PSNP在海水中粒径可以达到2000 nm,在有机物的桥接作用下甚至可以达到5000 nm。PSNP倾向于与BPA和HA异质聚集,同时伴有HA和BPA在PSNP上的竞争性吸附。BPA在吸附过程中更具竞争力,BPA削弱了HA对PSNP表面的包裹。微观聚集过程表明,HA与PSNP的结合不稳定,吸附的HA可以扩散回溶液中,这解释了含有HA的大聚集体崩解的实验结果。同时基于模拟结果、红外光谱、径向分布函数和相互作用能的计算,分析了金属阳离子在聚集过程中的微观桥接行为。计算得到Na+、K+、Mg2+和Ca2+与羧基化的PSNP结合能分别为-142.82、-108.73、-376.28和-275.82k J/mol。但是金属离子在聚集中的桥接作用不仅是与其和官能团的相互作用强度相关,和水分子的结合亲和力也密切相关。Mg2+和水分子的作用力很强,所以Ca2+能更好地促进PSNP的聚集。此外,离子的浓度也是调控PSNP聚集的重要因素。基于这些结果,提供了对MPs与有机物相互作用以及水环境行为的新见解,为评估MPs的水环境风险提供理论基础。

关键词：微塑料有机物分子动力学模拟密度泛函计算聚集

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化学共结晶诱导去除地下水中氟-钙-锰试验研究

化学共结晶诱导去除地下水中氟-钙-锰试验研究

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作者：樊泽鑫西安建筑科技大学

学位级别：硕士

随着现代进程的不断发展,我国地下水受氟-钙-锰污染情况呈扩大趋势,且北方地区受污染情况高于南方地区。在社会环保力度不断增强及人居用水环境要求不断提高的多重压力下,对于氟-钙-锰污染体系水体的高效处置技术开发成为研究热点。本... 详细信息

随着现代进程的不断发展,我国地下水受氟-钙-锰污染情况呈扩大趋势,且北方地区受污染情况高于南方地区。在社会环保力度不断增强及人居用水环境要求不断提高的多重压力下,对于氟-钙-锰污染体系水体的高效处置技术开发成为研究热点。本文基于化学诱导共结晶技术,围绕氟-钙-锰污染体系的结晶效能与资源化这一中心,从静态与动态试验角度,讨论了影响氟-钙-锰共结晶效能的各项因子及物化机理,分析了共结晶技术在不同工况下的运行特性。在晶种改性试验的基础上,研究了共结晶技术对于以自然水体为参考的低浓度污染体系及以工业废水为参考的高浓度污染体系的处置效能。之后通过现场中试试验,采用化学结晶循环造粒流化床和固液分离流化床组合工艺对废水中的氟进行无害化处理与资源化回收研究,为钙-氟-锰共结晶特性理论及化学循环结晶造粒流化床技术的发展提供了支撑。本文有以下主要结论: （1）采用Visual Minteq4.0软件针对溶液体系中产物饱和指数进行模拟发现,Ca5F（PO4）3、Ca5（PO4）3OH为主要结晶产物且受p H的影响较大,获得了溶液体系下各结晶产物存在形态随p H的变化曲线,在静态过程中,10:5:1的钙-氟-锰体系在30℃中性环境下,以碳酸钙作为驱动晶种的共结晶过程具有良好效能,其结晶主要产物为Ca5F（PO4）3。（2）快速促进钙-氟-锰共结晶发生,采用了改性白云石晶种进行了动态实验发现,同质的改性晶种能有效降低共结晶能垒,高覆被氟磷酸钙的改性晶种有助于提高动态共结晶效能,其在较短诱导期驱动下,对于中性高上升负荷的低浓度氟-锰污染体系具有良好的处置性能。（3）基于以石英砂与氟化钙为晶种的结晶造粒流化床和固液分离流化床技术对于高浓度氟污染体系具有良好处理效果,能有效节省处置成本,结晶产物回用潜力高,具有高经济和环境效益。

关键词：除氟锰共结晶结晶流化床钙-氟-锰

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中国城市、乡村和海滨大气亚硝酸（HONO）的时空特征、影响及来源研究

中国城市、乡村和海滨大气亚硝酸（HONO）的时空特征、影响及来源...

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作者：顾蓉蓉山东大学

学位级别：博士

气态亚硝酸(HONO)是一种重要的大气痕量气体,可光解产生羟基自由基(·OH),进而促进臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)等二次污染物的生成,加剧光化学烟雾和灰霾污染。尽管HONO对空气质量有重要影响,人们对其在不同环境中的污染特征、对大... 详细信息

气态亚硝酸(HONO)是一种重要的大气痕量气体,可光解产生羟基自由基(·OH),进而促进臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)等二次污染物的生成,加剧光化学烟雾和灰霾污染。尽管HONO对空气质量有重要影响,人们对其在不同环境中的污染特征、对大气氧化能力的影响及其来源尚缺乏全面系统的认知。本论文应用中国城市、乡村和海滨三种典型环境的大气综合外场观测资料,结合多种统计方法和分析手段(如经验公式计算、化学收支计算、气流轨迹分析、大气化学箱式模型模拟等),系统阐明了 HONO浓度及对大气氧化能力影响的时空变化特征,获取了机动车和船舶两种源的HONO/NOx排放系数,量化了多组时空下HONO的源强及各个来源的贡献,并评估了不同参数化方案对HONO来源解析结果的影响。研究结果推进了对不同时空环境下HONO浓度、影响及来源的系统化认知,为计算和模拟大气化学过程提供了重要参数化方案与数据支撑,对科学防控光化学烟雾和灰霾污染政策的制定具有指导意义。论文主要内容如下: 1.阐明了中国典型环境中HONO的时空变化特征。在北京城区、黄河三角洲乡村和香港海滨三个站点开展了六期大气观测实验,根据后向气流轨迹进一步从香港海滨大气中筛分出来自海洋、海岸线和大陆的气团。发现,HONO浓度水平呈:一种空间梯度特征(北京城区>黄河三角洲乡村>香港海滨,大陆气团>海岸线气团>海洋气团),两种日变化趋势(夜升昼降、日出达峰、午后抵谷的单峰波动型(北京城区、黄河三角洲乡村和大陆气团)和全天变化不大的平稳型(海岸线和海洋气团)),三种季节变化情况(初夏略高于冬季(北京城区)、冬-春季略高于夏季(黄河三角洲乡村)和夏秋两季相当(香港海滨))。表征HONO生成效率的HONO/NOx比值为:海洋气团远低于城市、乡村、大陆和海岸线气团;夏季明显高于冬季;冬季呈单峰形态(夜升昼降、凌晨达峰、午后抵谷)而夏季为双峰形态(午后有第二个峰值)。以上结果促进了对HONO时空变化特征的系统认知,为进一步分析HONO影响及来源的时空异同提供了指示。 2.解析了 HONO对大气自由基和大气氧化能力的影响,并对比了其时空差异性。通过经验公式计算、化学计算和大气化学箱式模型模拟,发现昼间HONO光解对大气自由基有重要贡献,贡献强度和占比存在时空差异性,具体表现为:城市>乡村和大陆>海岸线>海洋的区域变化特征、冬季>夏季的季节变化特征和上午>下午的昼间变化特征。在北京城区,HONO光解对·OH的净贡献强度在初夏和冬季分别为3.86±1.46和0.76±0.46ppb h-1,两季都高于O3光解的十倍以上。在黄河三角洲乡村,HONO光解对·OH的净贡献强度远低于北京城区,夏季和冬-春季分别为0.30±0.23和0.21±0.17 ppb h-1,约是O3光解的20%和2倍。在香港海滨的海洋、海岸线和大陆气团中,ROx自由基(ROx=·OH+HO2·+RO2·)的昼间生成速率次第升高,分别为0.34±0.09、0.71±0.26和1.17±0.39 ppb h-1;HONO光解对ROx的贡献率也依次升高,分别为14.7%、29.6%和52.1%。综上可知,当大气整体污染程度越高、季节越寒冷,HONO对大气氧化能力的作用越重要。该结果促进了对大气HONO光化学影响的时空变化特征的深入认识,对科学调控大气氧化水平具有重要指导意义。 3.获取了不同环境中典型HONO排放源的排放系数或贡献。在北京城区,筛选出11个机动车排放新鲜烟羽,统计出机动车HONO/NOx排放系数的范围为1.34%～2.15%,平均为1.59±0.26%;在黄河三角洲乡村,捕捉到夏收时节受生物质燃烧影响严重的两天案例,发现乡村生物质燃烧可使午间HONO浓度增长2倍;在香港海滨,甄别出272个船舶排放新鲜烟羽,统计出船舶HONO/NOx排放系数的范围为0.21%～5.30%,平均为1.21±0.99%。此研究结果为HONO收支计算和模型模拟提供了排放参数化方案。 4.量化了多种时空下HONO的源强及各个来源的贡献。通过源汇收支、伪稳态和相关性分析,发现HONO源强呈城市>乡村和大陆>海岸线>海洋的空间变化及城市夏季>冬季而乡村夏季≈冬季的季节变化;HONO主要源均以氮氧化物(包括一氧化氮和二氧化氮,即NOx=NO+NO2)相关反应为主。在北京城区,初夏的HONO源强远大于冬季(4.44 ±1.93和0.88±0.49 ppbv h-1)。初夏,HONO主要来自NO2在地表的光促非均相转化;冬季,大气较新鲜,HONO主要来自NO+·OH均相反应。在黄河三角洲乡村,HONO源强在夏季和冬-春季相近(0.52±0.22和0.54±0.28 ppbvh-1),主要源的季节间变化与北京相似。在香港海滨,HONO源强在大陆、海岸线和海洋气团中依次递减(0

关键词：亚硝酸(HONO) 时空变化特征大气氧化能力一次排放源和汇

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