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中国化学会第30届学术年会

作者：郑晓宇孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

磁共振成像（MRI）与X射线断层扫描成像（CT）是广泛应用于临床诊断与生物医学研究的两种非侵入式成像技术。MRI与CT分别侧重于对较软的组织（如血管、肌肉、肿瘤等）和较硬的组织（如骨头）进行成像。通过同时（或连续）的图像获取与重... 详细信息

磁共振成像（MRI）与X射线断层扫描成像（CT）是广泛应用于临床诊断与生物医学研究的两种非侵入式成像技术。MRI与CT分别侧重于对较软的组织（如血管、肌肉、肿瘤等）和较硬的组织（如骨头）进行成像。通过同时（或连续）的图像获取与重整,可将两种技术有机结合,进而提供更加丰富、准确的信息,而高效的MRI与CT双模式造影剂是实现这一目标的前提。Gd具有最多的未成对电子数和较长的电子弛豫时间,因此被广泛用作T1弛豫增强材料。我们合成得到了一种新型的聚丙烯酸包覆的菱形Gd F3纳米片,该纳米片具有较好的T1弛豫增强效果,其纵向弛豫率（15.8m M-1 s-1）约为临床用的MRI造影剂Gd-DTPA的四倍。稀土离子(如Tb,Dy,Ho等)具有较短的电子弛豫时间和较高的磁矩,可以在高磁场的诱导下产生局域磁场梯度从而缩短横向弛豫时间（T）。我们合成得到了聚乙烯亚胺包覆的Tb F纳米颗粒,发现其在超高磁场强度下（7 T）具有极高的横向弛豫率(395.77 m Ms)。此外,由于稀土元素具有较大的原子序数与X射线衰减系数,这些材料也显示出较好的CT成像效果。

关键词：稀土纳米颗粒磁共振成像 X射线断层扫描成像

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Al3+掺杂NaREF4体系的合成及其上转换发光增强研究

Al3+掺杂NaREF4体系的合成及其上转换发光增强研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：时朔孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

稀土上转换发光纳米材料具有斯托克斯位移大,发射峰窄,光稳定性好,发光寿命长等优点,在生物成像,治疗诊断,离子检测及信息存储等方面引起了广泛关注。然而,稀土上转换纳米晶发光中心跃迁几率较低,吸收截面较小,量子产率较低,极大地限制... 详细信息

稀土上转换发光纳米材料具有斯托克斯位移大,发射峰窄,光稳定性好,发光寿命长等优点,在生物成像,治疗诊断,离子检测及信息存储等方面引起了广泛关注。然而,稀土上转换纳米晶发光中心跃迁几率较低,吸收截面较小,量子产率较低,极大地限制了其应用。通过调控稀土离子的局域配位场结构,可以有效地提高稀土发光中心的跃迁几率,实现稀土上转换纳米晶的发光增强。在六方相Na Gd F掺杂Yb,Er体系中,通过引入Al可以实现对于稀土发光中心局域配位场结构的调控。利用甲醇辅助共沉淀法合成得到Na Gd F4掺杂Yb,Er,Al的上转换纳米颗粒。上转换发光光谱测试的结果表明Al的引入破坏了发光中心的局域晶体场对称性,从而显著地提高Er在525 nm,540 nm,653 nm处的发光强度。此外,Al的引入可以加快基质由立方相向六方相的转变,提高纳米颗粒的结晶度,调控上转换发光的红绿比。稀土上转换纳米材料发光强度的显著提高为实现安全、高效的上转换发光活体成像应用提供了基础。

关键词：稀土纳米颗粒发光增强

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高效近红外发光稀土纳米颗粒的生物成像研究

高效近红外发光稀土纳米颗粒的生物成像研究

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中国化学会第30届学术年会

作者：秦青松孙聆东严纯华北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

荧光探针被广泛应用于光学成像及生物诊疗中[1]。与可见光相比,近红外光（700-1600 nm）受到生物组织的吸收和散射作用更小,可实现深层组织的光学成像,因此发展近红外发光探针具有重要意义。稀土掺杂的近红外发光纳米颗粒具有优异的光... 详细信息

荧光探针被广泛应用于光学成像及生物诊疗中[1]。与可见光相比,近红外光（700-1600 nm）受到生物组织的吸收和散射作用更小,可实现深层组织的光学成像,因此发展近红外发光探针具有重要意义。稀土掺杂的近红外发光纳米颗粒具有优异的光学性质,比如大的斯托克斯位移,良好的光稳定性以及低毒性。我们利用热分解方法合成了钕离子掺杂的稀土氟化物复盐纳米颗粒,在808 nm激光激发下,纳米颗粒表现出860 nm,1060 nm和1350 nm的近红外发光。进一步,我们通过外延生长的方式得到了核壳结构的纳米颗粒,有效增强了纳米颗粒的近红外发光。在140 m W/cm的激发功率下,纳米颗粒的发光可有效地穿透厚度为20 mm的猪肉组织。通过尾静脉注射,可以清晰地观察到裸鼠血管图像。这些结果表明我们发展的近红外发光纳米颗粒在生物光学成像中具有很大的应用潜力。

关键词：生物成像近红外发光稀土纳米颗粒

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Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

Pt-Re双金属纳米颗粒的合成及在催化醇脱水反应中的构效关系研究

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中国化学会第30届学术年会-第三十七分会：纳米催化

作者：王宇豪孙聆东严纯华北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

Re基催化剂能够高效活化羟基、促进C–O键断裂,在生物质催化转化领域中占据重要地位。研究表明,Re基双金属催化剂较纯Re纳米材料具有更高的稳定性,但其在催化羟基取代反应中的活性与材料结构的关系仍需进一步探究。本文通过在乙二醇溶... 详细信息

Re基催化剂能够高效活化羟基、促进C–O键断裂,在生物质催化转化领域中占据重要地位。研究表明,Re基双金属催化剂较纯Re纳米材料具有更高的稳定性,但其在催化羟基取代反应中的活性与材料结构的关系仍需进一步探究。本文通过在乙二醇溶液中还原不同比例的乙酰丙酮铂和高铼酸铵,得到了一系列不同组成的Pt-Re双金属纳米颗粒,尺寸均在3 nm左右。增加Pt的比例,有助于Pt-Re双金属纳米颗粒晶化程度的提高。XPS测试表明Re元素更倾向于在表面富集,并且易于形成高氧化态物种。在1,3-二苯基-2-丙烯-1-醇与乙醇的催化脱水反应中,Re含量更高的Pt-Re双金属纳米颗粒具有更高的比质量活性。

关键词：铂-铼双金属纳米颗粒催化构效关系

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氧化铈基纳米催化材料的可控制备化学及其CO氧化的构效关系

氧化铈基纳米催化材料的可控制备化学及其CO氧化的构效关系

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第二十届全国稀土催化学术会议

作者：张亚文严纯华北京分子科学国家实验室北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

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形貌可控的铂-铱合金纳米颗粒的合成及其催化性质

形貌可控的铂-铱合金纳米颗粒的合成及其催化性质

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中国化学会第九届全国无机化学学术会议

作者：张涛李帅辰朱威林木张亚文稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室

金属铱及其合金纳米催化剂在工业催化以及新能源研究等方面有广泛的应用[1,2],但由于金属铱特殊的理化性质,合成形貌可控铱及其合金纳米颗粒仍非常困难。我们希望通过引入另一种金属铂与铱形成合金,并选择合适的晶面选择性试剂,制备具... 详细信息

金属铱及其合金纳米催化剂在工业催化以及新能源研究等方面有广泛的应用[1,2],但由于金属铱特殊的理化性质,合成形貌可控铱及其合金纳米颗粒仍非常困难。我们希望通过引入另一种金属铂与铱形成合金,并选择合适的晶面选择性试剂,制备具有可控形貌的铂铱合金纳米颗粒。研究表明,铂-铱合金在CO氧化,有机物催化氢化以及甲醇电氧化等多种催化反应中都表现出优良的催化性能[2-4]。我们通过水热法合成了具有不同暴露晶面以及合金组成的铂铱合金纳米催化剂,并研究了其对甲醇电氧化以及对硝基苯甲醛选择性氢化反应的催化性能。我们通过改变在水热合成中所加入的卤素离子种类以及两种金属前驱体间的比例,得到了多种形貌的不同组成的铂铱合金纳米催化剂,其中包括八面体(Figure1a)、截角八面体(Figure 1b)和立方体(Figure 1c)。不同形貌的纳米催化剂表面暴露出不同的晶面,且尺寸均为4-5 nm。其中暴露(100)面的铂铱合金纳米立方体具有最好的甲醇电氧化活性,而暴露(111)面的铂铱合金纳米八面体在对硝基苯甲醛选择性氢化反应中表现出更快的反应速率。

关键词：铂-铱合金形貌控制甲醇氧化选择性氢化

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金属-氧化物界面中的金属-载体强相互作用及其对贵金属-氧化铈负载型催化材料性质调控的研究进展

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中国稀土学报 2014年第2期32卷 129-142页

作者：张涛张亚文稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

从金属-氧化物界面出发,分析了金属-氧化物相互作用的两个决定因素——界面电荷迁移过程和界面物质输运过程。简要介绍了金属-载体强相互作用的发现过程和研究成果,对于金属间成键、特殊形貌结构、界面电荷迁移和界面物质输运这四种常... 详细信息

从金属-氧化物界面出发,分析了金属-氧化物相互作用的两个决定因素——界面电荷迁移过程和界面物质输运过程。简要介绍了金属-载体强相互作用的发现过程和研究成果,对于金属间成键、特殊形貌结构、界面电荷迁移和界面物质输运这四种常见的金属-载体强相互作用的机制进行了讨论。最后介绍了典型的金属-载体强相互作用体系——贵金属-氧化铈负载型催化剂体系,以及最近在该体系中所取得与金属-载体相互作用相关的研究进展。

关键词：金属-载体强相互作用电荷迁移物质输运催化机制氧化铈纳米催化

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稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质

稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质

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第十三届固态化学与无机合成学术会议

作者：张亚文北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目... 详细信息

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目前,如何通过发展液相控制合成方法构筑结构清晰的纳米催化剂,并利用一些探针催化反应在分子水平上揭示这些催化反应的机制,以获得优化催化性能的方法是该领域内的一个难题。本报告将展示我们课题组在稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质上的最新研究进展。近年来,我们围绕氧化铈基、铂基以及钌基纳米催化材料,发展了一些活性结构的调变方法,并利用一些重要的探针催化反应(比如CO氧化、甲醇电氧化等),结合第一性原理计算,深入研究了纳米结构与催化性质之间的关联性[1-4]。我们发现通过在纳米尺度上调节材料中的掺杂、合金化以及晶面效应,可以有效提高这些催化材料的性能。

关键词：稀土贵金属纳米催化控制合成模型催化反应

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稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质

稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质

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中国化学会第29届学术年会

作者：张亚文北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

关键词：稀土贵金属纳米催化控制合成模型催化反应

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基于软硬酸碱理论的单分散中重稀土硫氧化物纳米板的可控合成

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化学学报 2013年第3期71卷 360-366页

作者：顾均丁祎柯俊张亚文严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

根据软硬酸碱理论,中重稀土+3价离子硬度高,与S2离子亲合能力弱,而与O2离子亲合能力强,因此很难通过基于高沸点有机溶剂的前驱体热分解法合成中重稀土硫氧化物纳米材料.发展了制备掺杂或非掺杂的中重稀土(Eu,Gd,Er,Y,Yb)的单分散硫氧化... 详细信息

根据软硬酸碱理论,中重稀土+3价离子硬度高,与S2离子亲合能力弱,而与O2离子亲合能力强,因此很难通过基于高沸点有机溶剂的前驱体热分解法合成中重稀土硫氧化物纳米材料.发展了制备掺杂或非掺杂的中重稀土(Eu,Gd,Er,Y,Yb)的单分散硫氧化物纳米板的前驱体热分解方法.密度泛函理论计算表明,从轻稀土元素到中重稀土元素,合成硫氧化物所需要的硫元素化学势逐渐升高.实验结果表明:在油胺中以H2S气体为硫化试剂,以分解温度低的稀土乙酰丙酮盐为前驱体在280℃条件下反应,可以有效提高反应体系中硫元素的化学势,从而利于目标硫氧化物纳米晶的生成.其中,所获得的Y2O2S:Eu纳米板在251 nm紫外光激发下可发出红色荧光;而与体相材料相比,因其表面原子比例很高且晶化度较低,导致其荧光寿命较短、量子产率较低.

关键词：稀土硫氧化物纳米材料液相合成密度泛函理论计算荧光

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