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中国化学会第八届全国无机化学学术会议

作者：孙聆东冯玮严纯华北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京 100871

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新型含三氰根的铁(Ⅲ)配合物作为组装基元所构筑的分子性磁石

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中国科学：化学 2011年第1期41卷 I0002-I0002页

作者：文伟伦向景刘佩霞高松黄永德刘大铸香港城市大学生物与化学系北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室稀土材料化学与生物无机化学北京大学-香港大学联合实验室北京100871 香港大学化学系

由于其潜在的多功能的应用,以分子为基础的磁性材料引起了广泛的关注.利用3d六氰金属化合物已成功地合成了一系列的分子磁体.我们一直在研究和开发一些顺磁性的三价的钌和锇的金属氰化物:例如,trans-[RuIII(acac)(CN)2]-,trans-[MIII(sa... 详细信息

由于其潜在的多功能的应用,以分子为基础的磁性材料引起了广泛的关注.利用3d六氰金属化合物已成功地合成了一系列的分子磁体.我们一直在研究和开发一些顺磁性的三价的钌和锇的金属氰化物:例如,trans-[RuIII(acac)(CN)2]-,trans-[MIII(salen)(CN)2]-(M=RuorOs)和[RuIII(CN-sap)(CN)3]2-,并以此来用作磁性材料的建筑模块.在本文中,我们报道一系列的带有三齿希夫碱配体的三氰根铁(III)配合物的合成及表征.在THF,FeCl2·4H2O和5-取代的sapH2反应一天生成红褐色固体[FeIII(5-Xsap)(THF)2Cl](1a～1e).这些化合物的红外光谱都在1600cm-1显示了ν(C=N)吸收.5-位上的取代基团对此吸收没有明显的影响.然而与sapH2配体相比较,这些ν(C=N)吸收向低波数移动了30cm-1.在MeOH,化合物1a的质谱在m/z=267显示了一个最显著的峰.这个峰被指认为[FeIII(sap)]+(源于母体离子在离子化的过程中减除两个THF和一个Cl).实验与模拟的同位素分布图是非常一致的.化合物1b～1e的质谱图与1a相似.化合物1a～1e在室温下的磁矩在6.02～6.12μB范围内(Gouy方法,固样),这意味着这些铁化合物都是高自旋态的有5个单电子.在H2O中,化合物[FeIII(5-Xsap)(THF)2Cl](X=H,Me,OMe,Cl或Br)与过量的KCN反应生成一系列三氰铁(III)化物,[FeIII(5-Xsap)(CN)3]2-.这些化合物都以PPh4+盐的形式2a～2e分离出来(70%产率).这些化合物的红外光谱在2102～2106cm-1的范围内显示了ν(C≡N)吸收.与未配位的氰根相比较(2080cm-1),这些ν(C≡N)吸收都移向了高波数.但是,这个值又低于[(Tp)FeIII(CN)3]-(νCN=2123cm-1).在CH3CN,化合物2a的质谱显示了一个单一的峰(m/z=319).这个峰被指认为[Fe(sap)(CN)2]-(源于母体离子在离子化的过程中减除一个CN-).实验与模拟的同位素分布图是非常一致的.化合物1b～1e的质谱图与1a相似.在这些化合物的质谱中,都没有观察到相应的母体离子[Fe(5-Xsap)(CN)3]2-的峰.然而,在CH3CN中测量的这些化合物的摩尔电导率在232～240Ω-1·cm2·mol-1范围内.这意味着这些化合物是2:1的电解质,与在溶液中[Fe(5-Xsap)(CN)3]2-为二价的阴离子一致.此2:1的结构构型进一步通过XRD得到确认.化合物2a～2e在293K的磁矩在2.10～2.20μB范围内(Gouy方法,固样),符合低自旋态的d5化合物.这说明通过氰根的配位,这些铁(III)化合物都从高自旋转变为低自旋态.

关键词：氰铁希夫碱组装基元分子性磁石

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金担载氧化铈纳米颗粒的电子转移机理研究及其在均相催化中的应用

金担载氧化铈纳米颗粒的电子转移机理研究及其在均相催化中的应用

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第十六届全国分子筛大会

作者：李振兴薛伟关冰涛施章杰蒋鸿严纯华北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学理论与计算化学研究所北京大学生物有机分子工程教育部重点实验室

以担载金纳米颗粒的氧化铈纳米立方体为载体,研究了载体对金纳米颗粒荷电性质的影响,发现金纳米颗粒在载体氧化铈的作用下,具有向载体转移电子、荷带部分正电荷的性质。进一步的研究表明,不同载体对金纳米颗粒荷电性质的作用不同,从而... 详细信息

以担载金纳米颗粒的氧化铈纳米立方体为载体,研究了载体对金纳米颗粒荷电性质的影响,发现金纳米颗粒在载体氧化铈的作用下,具有向载体转移电子、荷带部分正电荷的性质。进一步的研究表明,不同载体对金纳米颗粒荷电性质的作用不同,从而影响体系的催化性质。以荷电金纳米颗粒为催化剂,在烯炔环异构化反应中显示了优良的催化活性。这一以荷电金纳米颗粒替代金离子催化有机合成反应的思想有望推广应用于相关合成、实现了贵金属催化剂的回收和再利用。

关键词：均相催化氧化铈纳米颗粒电子转移机理

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分子基逻辑材料

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化学进展 2009年第5期21卷 957-963页

作者：傅晓飞孙伟房晨婕郭瑞严纯华首都医科大学化学生物学与药学院北京100069 北京分子科学国家实验室北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京100871

在适当的条件下分子开关将输入的信息转换为输出信号,利用这一特点,可在分子体系根据二进位布尔逻辑规则实现信号转换。目前,用化学体系进行基本的布尔逻辑功能执行(PASS、YES、NOT、AND、NAND、OR、NOR、XNOR和INH)都已成为可能。在此... 详细信息

在适当的条件下分子开关将输入的信息转换为输出信号,利用这一特点,可在分子体系根据二进位布尔逻辑规则实现信号转换。目前,用化学体系进行基本的布尔逻辑功能执行(PASS、YES、NOT、AND、NAND、OR、NOR、XNOR和INH)都已成为可能。在此基础上,逻辑门的整合与编程,以及更进一步的复杂分子运算开始受到人们的关注。迄今为止,以高灵敏性的荧光输出信号为主,人们在分子水平上设计实现了多种复杂的逻辑电路,包括组合逻辑电路和时序逻辑电路等,并开始涉及信息处理的安全平台设计。本文主要介绍了近年来用分子荧光开关体系模拟数字逻辑电路过程中所取得的最新进展,对分子逻辑电路研究的热点和问题进行了展望。

关键词：荧光分子开关分子基逻辑材料分子器件

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功能模板导向的自组装合成介孔结构有机／无机复合材料

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中国科学（B辑） 2009年第11期39卷 1314-1323页

作者：李乐乐孙聆东张亚文严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室、北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室、北京大学化学与分子工程学院、北京分子科学国家实验室北京100871

回顾了近年来硅基介孔材料有机功能化的基本方法和研究进展.基于作者的相关研究工作,着重介绍一种新型的介孔氧化硅有机功能化的方法——功能模板导向的自组装法,阐述了该方法在自组装合成新型有机/无机复合材料方面的应用.

关键词：介孔材料自组装有机-无机复合材料

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β-NaYF_4:Yb,Er纳米晶与四甲基异氰酸罗丹明染料分子间的发光共振能量转移研究

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中国科学（B辑） 2009年第10期39卷 1153-1158页

作者：孙聆东谷建勤张殊卓张亚文严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

Yb3+和Er3+离子掺杂的NaYF4纳米晶在近红外光(980nm)激发下可产生中心位于539和655nm的上转换发光,其中位于539nm的发光与四甲基异氰酸罗丹明(tetrametrylrhodarnine isothiocyante,TRITC)染料分子的吸收光谱部分重叠.本文基于上述光谱... 详细信息

Yb3+和Er3+离子掺杂的NaYF4纳米晶在近红外光(980nm)激发下可产生中心位于539和655nm的上转换发光,其中位于539nm的发光与四甲基异氰酸罗丹明(tetrametrylrhodarnine isothiocyante,TRITC)染料分子的吸收光谱部分重叠.本文基于上述光谱重叠特性,构筑了以β-NaYF4:Yb,Er为能量给体、TRITC为能量受体的发光共振能量转移(LRET)体系.TRITC分子通过静电作用紧密吸附于纳米晶表面,其较近距离的相互作用利于提高LRET效率和体系的稳定性.在980nm近红外光激发下,LRET过程使NaYF4:Yb,Er位于539nm的上转换发光减弱,同时可观察到TRITC染料分子的发光.对发光寿命的研究也证实了β-NaYF4:Yb,Er到TRITC的能量传递.

关键词：上转换稀土纳米晶四甲基异氰酸罗丹明组装荧光共振能量转移

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介孔结构Ce1-xZrxO2复合氧化物的可控合成及性质研究

介孔结构Ce1-xZrxO2复合氧化物的可控合成及性质研究

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第十五届全国分子筛学术大会

作者：严纯华张亚文孙聆东北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

利用尿素水解水热合成法,在无模板剂条件下制备了短程有序的介孔Ce1-xZrxO2,其介孔结构在500℃下仍可稳定,对CO氧化具有较高的催化活性。进而以溶胶-凝胶法结合溶剂挥发诱导自组装,在嵌段共聚高分子P123为软模板的条件下,制备了具有长...

利用尿素水解水热合成法,在无模板剂条件下制备了短程有序的介孔Ce1-xZrxO2,其介孔结构在500℃下仍可稳定,对CO氧化具有较高的催化活性。进而以溶胶-凝胶法结合溶剂挥发诱导自组装,在嵌段共聚高分子P123为软模板的条件下,制备了具有长程有序介孔结构的铈锆固溶体Ce1-xZrxO2。合成过程中无需外加酸碱,所得介孔固溶体的铈锆比例可调,孔壁高度晶化。介孔结构热稳定性可达600℃,担载Pt纳米颗粒后具有较高的催化活性。

关键词：

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介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

介孔氧化铝稳定的纳米氧化铈材料的合成和性质研究

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第十五届全国分子筛大会

作者：段昊泓袁荃严纯华北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3～5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有... 详细信息

通过软模板法结合溶胶-凝胶法,利用高分子嵌段共聚物对铝离子和铈离子的配位作用,合成了介孔γ-Al2O3担载3～5nm氧化铈纳米晶材料。研究表明,该体系热稳定性高,有序介孔氧化铝有利于氧化铈纳米晶的均匀分散。该体系担载贵金属金后具有较高的催化活性,室温下对一氧化碳氧化反应的转化率可达100%。

关键词：介孔氧化铝纳米氧化铈性质研究

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IO-02-介孔结构Ce1-xZrxO2复合氧化物的可控合成及性质研究

IO-02-介孔结构Ce1-xZrxO2复合氧化物的可控合成及性质研究

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第十五届全国分子筛大会

作者：严纯华张亚文孙聆东北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

利用尿素水解水热合成法,在无模板剂条件下制备了短程有序的介孔Ce1-xZrxO2,其介孔结构在500℃下仍可稳定,对CO氧化具有较高的催化活性。进而以溶胶-凝胶法结合溶剂挥发诱导自组装,在嵌段共聚高分子P123为软模板的条件下,制备了具有长... 详细信息

关键词：介孔结构复合氧化物 IO-02 x)ZrxO2 可控合成性质研究

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高热稳定性介孔/大孔分级孔道γ-Al2O3材料的制备

高热稳定性介孔/大孔分级孔道γ-Al2O3材料的制备

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第十五届全国分子筛大会

作者：李振兴李乐乐袁荃严纯华北京大学稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室

以铝的醇盐为前驱物,分别采用聚苯乙烯蛋白石和嵌段共聚物自组装结构为大孔和介孔模板,合成了具有大孔骨架和有序介孔孔壁的γ-Al2O3分级结构材料。500℃煅烧后材料的比表面积高达396m2/g、孔体积为0.51cm3/g;900℃烧结后样品为孔壁晶... 详细信息

以铝的醇盐为前驱物,分别采用聚苯乙烯蛋白石和嵌段共聚物自组装结构为大孔和介孔模板,合成了具有大孔骨架和有序介孔孔壁的γ-Al2O3分级结构材料。500℃煅烧后材料的比表面积高达396m2/g、孔体积为0.51cm3/g;900℃烧结后样品为孔壁晶化的γ-Al2O3、比表面积仍可达139 m2/g。该体系的大孔和介孔孔道尺寸均一,孔径分别为150和3.5 nm。

关键词：高热稳定性 Al2O3 比表面积

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