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中国化学会第八届全国配位化学会议

作者：赵银花王炳武王哲明高松北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学及应用国家重点实验室

金属-甲酸-铵（AMFF）是研究MOF材料的相发、临界现象和相关物理性质的很好平台。除了被广泛研究的钙钛矿类AMFF,红砷镍矿型AMFF也逐渐被人们关注。本工作制备了一个新的红砷镍矿型化合物[dmpnH][Zn（HCOO）](dmpnH:N,N’-二甲基-1,3-... 详细信息

金属-甲酸-铵（AMFF）是研究MOF材料的相发、临界现象和相关物理性质的很好平台。除了被广泛研究的钙钛矿类AMFF,红砷镍矿型AMFF也逐渐被人们关注。本工作制备了一个新的红砷镍矿型化合物[dmpnH][Zn（HCOO）](dmpnH:N,N’-二甲基-1,3-丙二铵)。该化合物在接近370K収生可逆结极相发。发温结极研究表明,低温时,锌-甲酸骨架孔穴中的dmpnH呈完全伸展极象,在晶格中定向排列。随着温度升高,骨架孔穴里的dmpnH以逐渐增加的概率被热激収到其它两个可能的叏向,直到相发时,晶格中dmpnH在低温时的定向排列熔化,呈三种叏向平均化戒动态的叏向。dmpnH在孔穴中的有序-无序转发寻致结极相发和介电异常。

关键词：红砷镍矿金属-甲酸-铵相变介电响应

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二苯氧膦基团构筑光、热稳定的高效稀土发光配合物

二苯氧膦基团构筑光、热稳定的高效稀土发光配合物

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第九届全国稀土发光材料学术研讨会暨国际论坛

作者：魏晨卫慧波孙博勋蔡泽伦卞祖强刘志伟黄春辉北京分子科学国家重点实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京 100871

稀土发光配合物具有发射峰固定、半峰宽窄、激发态寿命长等特点，被广泛应用于生物成像与传感1、固态照明与显示2、防伪标签3等领域。制备光、热稳定的高效率稀土发光配合物是这些应用的基础，引起了科研工作者广泛的关注。

关键词：稀土发光配合物二苯氧膦基团光稳定三齿配体

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发光稀土配合物及其应用研究

发光稀土配合物及其应用研究

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第九届全国稀土发光材料学术研讨会暨国际论坛

作者：卞祖强卫慧波魏晨赵子丰孙博勋刘志伟黄春辉北京分子科学国家重点实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京 100871

经过数十年的快速发展，色纯、高效的稀土发光材料己成为照明、电子信息等产业中不可或缺的基础材料[1-4]。稀土配合物中有机配体具有高的摩尔消光系数，与吸收较弱的无机发光材料相比，配合物发光材料的产业化将能够更好地实现稀土资... 详细信息

经过数十年的快速发展，色纯、高效的稀土发光材料己成为照明、电子信息等产业中不可或缺的基础材料[1-4]。稀土配合物中有机配体具有高的摩尔消光系数，与吸收较弱的无机发光材料相比，配合物发光材料的产业化将能够更好地实现稀土资源的高值利用。迄今，稀土配合物发光材料一直未能获得广泛的实际应用，其主要的原因是实用化对材料的综合性能有更高的要求。近年来，我们针对实际应用(如OLED、太阳能电池或农用转光膜、防伪以及生物成像等领域)的需求，对稀土配合物发光材料综合性能进行了系统的优化，并取得了一些实质性进展。

关键词：稀土配合物光致发光电致发光太阳能电池转光膜

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近红外发光稀土配合物的仿生设计

近红外发光稀土配合物的仿生设计

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中国稀土学会2017学术年会

作者：张俊龙胡继云宁莹莹北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室

稀土发光在照明、显示、激光、太阳能转换、生物成像领域有广泛应用。由于生物成像深度,近红外激光材料以及光纤通讯的重要需求,稀土近红外发光材料受到越来越多的重视。近红外发光稀土离子的f-f跃迁能级差小,具有元素特征的近红外发射... 详细信息

稀土发光在照明、显示、激光、太阳能转换、生物成像领域有广泛应用。由于生物成像深度,近红外激光材料以及光纤通讯的重要需求,稀土近红外发光材料受到越来越多的重视。近红外发光稀土离子的f-f跃迁能级差小,具有元素特征的近红外发射,易受到碳氢键,氧氢键等振动"淬灭",内量子产率低是长期存在的问题。另外,稀土离子的f-f轨道跃迁禁阻,吸收截面小,难于激发。因此,如何设计具有高量子产率的近红外稀土配合物是困扰该领域多年的基本化学问题。我们从传能效率和发光内量子产率两方面,并拓展稀土发光配合物的生物应用,获得的创新成果主要包括:1)实现近红外区域光物理性质的精准调控,优化稀土近红外发光的敏化过程,获得迄今为止最高量子产率的稀土（镱）配合物;2)发展碳氟键修饰的新方法,为合成高亮度稀土配合物生物探针提供方法学基础;3)揭示内酯化结构与细胞行为的关系,探索金属配合物在细胞成像、光动力治疗等领域的生物应用。

关键词：稀土近红外发光仿生敏化配位化学

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卟吩内酯:新型仿生四吡咯模型

卟吩内酯:新型仿生四吡咯模型

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中国化学会第四届卟啉与酞菁学术研讨会

作者：张俊龙北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

四吡咯分子是金属酶中常见的金属辅酶。寻找合适的化学模型模拟自然界中的四吡咯金属辅酶不仅有利于深化对金属酶和金属蛋白的基本认识,也有利于拓展四吡咯化学的应用,具有重要意义。我们实验室在2009年发现金氧化卟啉为卟吩内酯以来,... 详细信息

四吡咯分子是金属酶中常见的金属辅酶。寻找合适的化学模型模拟自然界中的四吡咯金属辅酶不仅有利于深化对金属酶和金属蛋白的基本认识,也有利于拓展四吡咯化学的应用,具有重要意义。我们实验室在2009年发现金氧化卟啉为卟吩内酯以来,围绕卟吩内酯的合成、表征、催化和生物应用等方面开展了较为系统的工作。在催化方面,我们主要以共轭饱和度为出发点,实现了高效氮、氢原子转移反应。在敏化方面,我们针对近红外发光稀土离子的内量子产率低的问题,从传能效率和发光内量子产率两方面,设计具有高量子产率的近红外稀土配合物。近年来,获得的创新成果主要包括:1)实现近红外区域光物理性质的精准调控,优化稀土近红外发光的敏化过程,获得迄今为止最高量子产率的稀土（镱）配合物3;2)发展碳氟键修饰的新方法,为合成高亮度稀土配合物生物探针提供方法学基础4;3)揭示内酯化结构与细胞行为的关系,探索金属配合物在细胞成像、光动力治疗等领域的生物应用5。

关键词：稀土近红外发光仿生敏化配位化学

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钆(Ⅲ)仿叶绿素配合物的合成、表征以及作为光磁双模式诊疗探针的应用

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中国稀土学报 2016年第6期34卷 764-772页

作者：杨字舒宁莹莹张俊龙北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

模拟自然界对四吡咯染料的β位调节方式,结合卟吩内酯近红外吸收和三线态能级可调、且易于修饰的优点,设计并合成了Gd(Ⅲ)卟吩内半缩醛配合物,并通过水溶性铵基修饰,使之具有两亲性质。该类配合物能较好地敏化O_2,单线态氧量子产率约0.... 详细信息

模拟自然界对四吡咯染料的β位调节方式,结合卟吩内酯近红外吸收和三线态能级可调、且易于修饰的优点,设计并合成了Gd(Ⅲ)卟吩内半缩醛配合物,并通过水溶性铵基修饰,使之具有两亲性质。该类配合物能较好地敏化O_2,单线态氧量子产率约0.75,且可应用于光毒性治疗,即使在红光(600~700 nm)激发下,其对He La细胞的半数致死浓度(IC50)仍低至1.5μmol·L^(-1)。同时,Gd-4的纵向弛豫率(r1)为1.1 mmol·L^(-1)·s^(-1)(0.5 T,37℃),表明配合物具有磁共振成像造影能力。因此,这类化合物具有光、磁双功能诊疗的潜在应用价值。

关键词：卟吩内酯钆(Ⅲ) 单线态氧光毒性磁共振成像

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RuOx/CeO2负载型催化剂的金属-载体强相互作用对CO2甲烷化反应性质的影响

RuOx/CeO2负载型催化剂的金属-载体强相互作用对CO2甲烷化反应性...

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中国稀土学会2017学术年会

作者：郭毓张亚文北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

CO的循环利用是针对温室效应日益加剧的有效解决途径。其中,通过异相催化的手段将CO转化为CH4,对于产热和发电,车辆燃油的替代,以及蒸汽重整制备合成气等工业领域具有重要意义[1]。CO加氢转化为CH的反应在热力学上有利,但动力学上阻碍较... 详细信息

CO的循环利用是针对温室效应日益加剧的有效解决途径。其中,通过异相催化的手段将CO转化为CH4,对于产热和发电,车辆燃油的替代,以及蒸汽重整制备合成气等工业领域具有重要意义[1]。CO加氢转化为CH的反应在热力学上有利,但动力学上阻碍较大,并具有多种反应路径[2],这为阐释催化剂在反应中的构效关系带来很大挑战。负载在可变价氧化物载体（CeO,TiO）上的贵金属纳米颗粒（Ru,Pd,Rh）对这一反应表现出优异的催化性能[3-8],但催化剂中的金属-载体强相互作用（SMSI）如何影响其甲烷化反应活性和反应路径,还未得到深入的探究。本工作将RuO原子簇负载在晶化良好的CeO纳米线上,利用尺寸效应和掺杂效应来研究SMSI对反应动力学以及反应路径的影响。通过研究发现,RuO与CeO之间的SMSI包括电荷迁移和物质运输两部分,不同尺寸的RuO原子簇上可能发生不同的反应历程,而向CeO中掺入其他稀土离子仅引起活性位点浓度的变化,反应历程未改变;氧空位不是唯一的活性位点,活性位点的具体组成需要结合原位表征手段进行进一步探究。

关键词： CO2甲烷化金属-载体强相互作用尺寸效应掺杂效应

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高性能稀土/贵金属纳米催化剂的结构调控

高性能稀土/贵金属纳米催化剂的结构调控

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中国稀土学会2017学术年会

作者：张亚文北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目... 详细信息

稀土/贵金属纳米催化材料在环境污染治理、新能源、石油化工等领域具有重要应用。在原子尺度上对该类材料的纳米活性结构进行精细调节既是提升其催化性能的有力手段,也是实现材料的原子高效利用以及获得新型纳米催化材料的可行途径。目前,如何通过发展液相控制合成方法构筑结构清晰的纳米催化剂,并利用一些探针催化反应在分子水平上揭示这些催化反应的机制,以获得优化催化性能的方法是该领域内的一个难题[1-2]。本工作将展示我们课题组在稀土-贵金属纳米结构的调控及其模型催化性质上的最新研究进展。近年来,我们围绕氧化铈基、铂基以及钌基纳米催化材料,发展了一些活性结构的调变方法,并利用一些重要的探针催化反应(比如CO氧化、甲醇电氧化等),结合第一性原理计算,深入研究了纳米结构与催化性质之间的关联性[3-9]。我们发现通过在纳米尺度上调节材料中的掺杂、合金化以及晶面效应,可以有效提高这些催化材料的性能。

关键词：稀土贵金属纳米材料活性结构调变催化性能

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具有可见光及近红外光吸收的（NH4）XWO3基纳米复合材料的光催化性能研究

具有可见光及近红外光吸收的（NH4）XWO3基纳米复合材料的光催化...

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第十五届全国光化学学术讨论会

作者：任家桐张亚文稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院

金属氧化物纳米材料作为一类低毒、低成本、高稳定性的半导体光催化剂,在光催化反应中具有广泛的应用前景。然而由于带隙偏大,单一的金属氧化物纳米材料对占太阳光能量90%以上的可见光和近红外光的利用效率往往较为低下。我们挑选出带... 详细信息

金属氧化物纳米材料作为一类低毒、低成本、高稳定性的半导体光催化剂,在光催化反应中具有广泛的应用前景。然而由于带隙偏大,单一的金属氧化物纳米材料对占太阳光能量90%以上的可见光和近红外光的利用效率往往较为低下。我们挑选出带隙相对较小的W的氧化物作为研究对象,利用W的变价性质引入氧空位,合成了（NH）WO多级纳米结构,并与CdS进行复合,开发出具有一定可见光乃至近红外光吸收的（NH）WO基纳米复合光催化剂,以期为光催化反应的实际应用做出有益探索。

关键词：可见光催化金属氧化物半导体纳米复合材料

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组成调变的Pt-Re双金属纳米颗粒在催化烯丙基醇成醚反应中的构效关系研究

组成调变的Pt-Re双金属纳米颗粒在催化烯丙基醇成醚反应中的构效...

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第十八届全国催化学术会议

作者：王宇豪李林东孙聆东严纯华稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

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