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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：张格王棣孙聆东严纯华稀土材料化学与应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院

稀土离子的4f电子组态能级众多,这赋予了它们丰富的光学性质。不同的掺杂基质可影响发光中心之间距离、纳米晶配位和能量传递,稀土硫氧化物与其他基质材料（例如稀土氧化物）相比,稀土硫氧化物除Ln-O键还具有Ln-S键,S→Ln的电荷迁移跃... 详细信息

稀土离子的4f电子组态能级众多,这赋予了它们丰富的光学性质。不同的掺杂基质可影响发光中心之间距离、纳米晶配位和能量传递,稀土硫氧化物与其他基质材料（例如稀土氧化物）相比,稀土硫氧化物除Ln-O键还具有Ln-S键,S→Ln的电荷迁移跃迁使得稀土硫氧化物在300 nm之后还可以被激发。我们利用前驱体热分解法合成了掺杂Nd、Er和Ho近红外发光中心,以及Eu和Tb可见发光中心的（La1-xL nx）2OS纳米晶。以Nd掺杂为例,通过透射电子显微镜发现所得到的样品为掺杂均匀、单分散性良好和具有面对面组装行为的超薄纳米片。测试77 K下375 nm光激发的Nd的近红外发射峰数目与理论能级劈裂数目相同。变温光谱中,Nd的F→I跃迁的R→Y和R→Y荧光强度比值与温度成线性关系,说明(LaNd)OS纳米晶作为温度探针的应用前景。在(LaEuOS和(LaTb)OS纳米晶中考察了形貌、结构和可见光发光性质,并将二者应用到光学防伪和荧光探针中,证明了该体系作为功能性纳米材料的应用前景。

关键词：稀土纳米晶掺杂可见发光近红外发光

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还原氧化石墨烯原位包覆纳米MnTiO_3颗粒的简易合成及储锂性能研究（英文）

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无机材料学报 2018年第9期33卷 1022-1028页

作者：刘焕龙赵伟李睿哲黄谢意唐宇峰李冬梅黄富强上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

对于高能量密度的锂离子电池而言,研究稳定、高容量负极材料的需求十分迫切。基于此,本工作设计了一种简单有效的溶胶–凝胶法,来合成高性能的被还原石墨烯氧化物原位包覆的MnTiO_3纳米颗粒(MnTiO_3@rGO)。合成的MnTiO_3纳米粒子分散均... 详细信息

对于高能量密度的锂离子电池而言,研究稳定、高容量负极材料的需求十分迫切。基于此,本工作设计了一种简单有效的溶胶–凝胶法,来合成高性能的被还原石墨烯氧化物原位包覆的MnTiO_3纳米颗粒(MnTiO_3@rGO)。合成的MnTiO_3纳米粒子分散均匀,被少层的石墨烯包裹。由于还原氧化石墨烯的高电导率,MnTiO_3@rGO作为锂离子电池负极表现出优异的倍率性能,在5.0 A?g^(–1)的高电流密度时,MnTiO_3@rGO展现出了286 mAh?g^(–1)的比容量。此外,得益于MnTiO_3@rGO的多孔结构和柔性的还原氧化石墨烯外层,MnTiO_3@rGO负极具有显著的长期循环稳定性。在500个循环后,比容量仍保持在441 mAh?g^(–1),仅损失了8.4%。结果表明,该方法对提高金属氧化物负极的导电性和循环稳定性具有较高的应用价值。

关键词：原位包覆还原氧化石墨烯 MnTiO3纳米颗粒锂离子电池负极

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基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

基于二茂铁双氨基配体的钐和镱的联苯化合物

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：肖钰源黄闻亮北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家研究中心稀土材料化学及应用国家重点实验室

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的... 详细信息

当前的稀土材料化学与应用主要是基于三价稀土离子的化学,而近来低价稀土化学的发展给稀土化学理论提出了重大挑战,也为稀土资源利用带来了新的机遇。稀土芳烃配合物是低价稀土化学研究的重要领域,由于低价稀土离子与芳烃配体有良好的适配性,因此对其电子结构和成键性质的研究对于理解低价稀土的电子态和反应性有着重大意义。在之前报道的钇等稀土金属联苯化合物的基础上,我们合成了传统可变价稀土钐和镱的联苯化合物并研究了其电子结构、成键性质和反应性。实验表征和理论计算表明在钐的联苯化合物中,钐为正三价而联苯是负四价离子,两者以共价性的?键成键,其结构可以在用冠醚移除钾离子后维持;而在镱的联苯化合物中,镱为正二价而联苯是负二价离子,两者主要以离子型的静电相互作用成键,其结构在移除钾离子后解离并生成冠醚配位的镱配合物。钐和镱的联苯化合物在电子结构、成键特性和反应性上的区别显示该稀土芳烃配合物体系具有调控稀土离子4f/5d轨道能量差的作用,对于加深低价稀土离子前沿轨道和成键性质的理解有重要意义。

关键词：低价稀土化学稀土芳烃配合物电子结构和成键特性

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棉花基多孔碳材料的合成、微结构及超电性能研究(英文)

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无机材料学报 2018年第1期33卷 93-99页

作者：郝燕霞钱猛徐吉健毕辉黄富强中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室中国科学院光电转换材料重点实验室上海200050 中国科学院大学北京100049 北京大学化工与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

由于制备方法简单并且原料易得,多孔碳合成广泛采用生物质材料,并用于能源存储。以天然生物质棉花作为碳源,通过简单的一步法制备得到氮掺杂多孔碳材料。这种多孔碳材料在碳化温度为750℃时具有480 m^2/g的比表面积和6.84%的高含氮量。... 详细信息

由于制备方法简单并且原料易得,多孔碳合成广泛采用生物质材料,并用于能源存储。以天然生物质棉花作为碳源,通过简单的一步法制备得到氮掺杂多孔碳材料。这种多孔碳材料在碳化温度为750℃时具有480 m^2/g的比表面积和6.84%的高含氮量。当用作超级电容器电极材料时,这种碳材料显示出了良好的电容性能。在1 mol/L硫酸电解液中,电流密度为1 mol/L时,比电容可以达到252 F/g,并且在循环10000圈之后仍能保留94%的原电容。这种低成本的棉花基碳材料为超级电容器应用提供了可能。

关键词：棉花多孔碳超级电容器

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Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶制备与结构及其光学性能表征(英文)

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无机材料学报 2018年第1期33卷 100-106页

作者：王东贺剑桥赖晓芳黄荣铁施鹰徐丽黄富强上海大学材料科学与工程学院上海200444 中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室上海200050 北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871 广东工业大学物理与光电工程学院广州510006 全球能源互联网研究院先进输电技术国家重点实验室电工新材料技术联合实验室北京102209

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,... 详细信息

采用碘化钠为助熔剂,通过固相反应法制备了两种晶体质量较好的Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4单晶。测试结果表明,它们属于氯化钠结构,面心立方,空间群为Fm-3m。形貌表征和物性测试结果表明,在碘化钠的作用下,化合物Na_(1.88)Bi_(1.88)S_4和Na_(1.36)Ca_(1.28)Bi_(1.36)S_4呈现双锥状形貌,沿(111)晶面择优取向生长,带隙分别为1.29和1.45 eV。通过光电器件性能测试,发现两种化合物均表现出良好的光电响应特性,说明它们可以作为一类潜在的、性能优良的光电开关材料。

关键词：单晶生长 Na1.88Bi1.88S4 Na1.36Ca1.28Bi1.36S4 半导体材料

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高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

高温煅烧氧化铜-二氧化铈催化剂构筑高活性Cu1O3位点

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中国化学会第十届全国无机化学学术会议

作者：于文竹王伟伟贾春江司锐严纯华山东大学化学与化工学院胶体与界面化学教育部重点实验室中国科学院上海应用物理研究所上海同步辐射光源北京大学化学与分子工程学院稀土材料化学与应用国家重点实验室

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气... 详细信息

纳米催化剂中高效活性位点的构建在多相催化中具有重要的现实意义。然而在常规条件下制备兼具高活性与高稳定性的催化材料一直存在挑战。针对这一关键问题,我们采用沉积沉淀法在二氧化铈纳米棒上负载1wt%Cu,进一步经过800°C下空气煅烧处理得到1CuCe-800催化剂。CO催化氧化测试结果显示该烧结催化剂在120°C下的CO消耗速率为6,100μmolCO·gCu·s,超出以往报道的任何铜催化剂至少20倍,更是超出近期Science中报道的高活性Pt催化剂的30倍。同时在恶劣的循环反应(200?600°C)条件下仍然具有优异的长期稳定性。基于深入的结构表征和机理研究,我们发现在烧结的1CuCe-800中构建了稳定的配位不饱和的原子分散CuO物种,CO和O分子都在此位点上被吸附活化,从而展现出优异CO氧化活性。进一步研究发现CuO物种是通过高温煅烧CuO转化而来。在本体系中,我们首开先河,通过在烧结的氧化铜-二氧化铈催化剂中构筑不饱和的CuO位点实现高活性与高稳定性并存,为在多相催化中设计高性能催化剂提供了新的途径。

关键词：氧化铜-二氧化铈催化剂 CO氧化反应 Cu1O3活性位点

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局域屏蔽库伦修正方法及其对EuX(X=O,S,Se,Te)的应用

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中国稀土学报 2017年第1期35卷 124-134页

作者：王越超蒋鸿北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室稀土材料化学及应用国家重点实验室北京100871

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互... 详细信息

含有开壳层4f局域电子的稀土材料体系,因其独特的物理化学性质而在基础和应用研究领域受到广泛关注。从第一性原理理论计算的角度,通常的局域密度近似或广义梯度近似下的密度泛函理论(DFT)方法,因为对局域f-电子的描述存在严重的自相互作用误差,难以正确描述这一类强关联体系的基态性质。被广泛地应用于强关联材料的第一性原理计算的DFT+U方法,通常需要人为指定屏蔽库伦作用参数,削弱了它对新体系的预测能力。本工作中,我们在密度泛函理论的框架下,采用Thomas-Fermi模型,发展了一种体系自洽的局域屏蔽库伦修正方法,该方法基于局域空间内的电子密度自洽地获得体系依赖的屏蔽作用参数。将该方法应用于研究Eu X(X=O,S,Se,Te)体系的电子能带结构和磁性质,取得了较为合理的结果,验证了方法的有效性。

关键词：密度泛函理论屏蔽库伦作用强关联体系局域屏蔽库仑修正

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不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响

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肿瘤研究与临床 2018年第6期30卷 365-369页

作者：司少艳李林东王宗烨刘彦君王奎张刚刘新玥宋淑军解放军第三0六医院特种医学实验研究中心北京100101 解放军第三0六医院放疗科北京100101 解放军第三0六医院内分泌科北京100101 北京大学稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室 100871

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、... 详细信息

目的观察不同粒径的纳米氧化铈对X线辐照小鼠外周血免疫细胞数量及构成的影响.方法小鼠按体质量分层后随机分为4组,具体方法：称量每只小鼠的体质量,按体质量从高到低依次分为6组,每组4只,然后从每组中随机各取1只,分别形成对照组、模型组、5 nm氧化铈组和25 nm氧化铈组,每组6只.模型组和纳米氧化铈组小鼠经X线一次性全身照射,照射剂量3 Gy;纳米氧化铈组小鼠于照射前4天,1次/d分别腹腔注射10 μg/kg体质量的5 nm氧化铈或25 nm氧化铈,照射后每隔2 d注射1次纳米氧化铈;对照组和模型组小鼠腹腔注射0.9 % NaCl溶液.照射后第10 天处死小鼠,采用全自动血细胞计数仪进行外周血白细胞计数及分类,采用流式细胞术分析淋巴细胞亚群构成.结果与对照组相比,模型组外周血白细胞总数、中性粒细胞数及百分比、单核细胞数及百分比、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T淋巴细胞数及百分比均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;淋巴细胞数、B细胞和NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与模型组相比,5 nm氧化铈组除总T细胞百分比、CD4＋和CD8＋T细胞百分比差异无统计学意义（均P＞0.05）外,其余上述指标均有改善,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.与对照组相比,5 nm氧化铈组白细胞总数及淋巴细胞数均降低,差异均有统计学意义（均P＜0.05）,其余指标与对照组比较,差异均无统计学意义（均P＞0.05）.与对照组相比,25 nm氧化铈组白细胞总数、淋巴细胞数、总T细胞数及百分比、CD4＋和CD8＋T细胞数及百分比均降低,NK细胞百分比、CD4/CD8比值均升高,差异均有统计学意义（均P＜0.05）;25 nm氧化铈组淋巴细胞数和CD8＋T细胞数均低于5 nm氧化铈组,差异均有统计学意义（均P＜0.05）.结论不同粒径纳米氧化铈对X线辐照小鼠免疫细胞的影响不同,5 nm氧化铈优于25 nm氧化铈.

关键词：纳米氧化铈辐射损伤免疫细胞小鼠

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发光金属Salen配合物作为检测细胞内微黏度的荧光成像探针

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中国科学：化学 2017年第2期47卷 267-276页

作者：尹昊琰唐娟张俊龙北京分子科学国家实验室(筹)稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学化学与分子工程学院北京100871

细胞内微黏度是描述细胞状态的重要物理参数,与物质转运和信号转导等一系列扩散控制的生理过程密切相关.构筑对细胞内微黏度响应灵敏的荧光探针是原位实时检测细胞状态的重要手段之一.我们设计含有D-π-A推拉电子结构N,N'-双水杨醛... 详细信息

细胞内微黏度是描述细胞状态的重要物理参数,与物质转运和信号转导等一系列扩散控制的生理过程密切相关.构筑对细胞内微黏度响应灵敏的荧光探针是原位实时检测细胞状态的重要手段之一.我们设计含有D-π-A推拉电子结构N,N'-双水杨醛缩乙二胺类配体(N,N'-thiophene-3,4-bis-4'-(diethylamino)-salicylimine,Salen)的Zn^(2+)和Al^(3+)配合物,考察了其光物理性质,发现该类配合物具有对溶液黏度依赖的荧光增强性质.同时,相比于配合物ZnSalen,[AlSalen]^+Cl^-具有检测灵敏度高、荧光成像信号增强倍数高等优点.利用激光扫描共聚焦荧光成像和荧光寿命成像,[AlSalen]^+Cl^-同样表现出在培养温度降低或细胞自噬下的荧光增强和发光寿命延长等变化,显示其作为检测细胞内微黏度荧光探针的潜在应用价值.

关键词：发光金属配合物荧光探针细胞内微黏度细胞成像荧光寿命成像

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面向小分子转化反应的稀土多相催化材料的研究进展

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中国稀土学报 2017年第1期35卷 55-68页

作者：郭毓张亚文稀土材料化学及应用国家重点实验室北京大学-香港大学稀土材料和生物无机化学联合实验室北京大学化学与分子工程学院北京分子科学国家实验室北京100871

稀土元素由于具有强碱性、氧化还原性和高配位数等性质,对于许多化学反应都表现出优异的催化性能。本综述以反应为导向,简要总结了稀土催化剂在醇类氧化脱氢、气体小分子氧化、气体小分子重整等小分子转化反应中的多相催化反应性及其结... 详细信息

稀土元素由于具有强碱性、氧化还原性和高配位数等性质,对于许多化学反应都表现出优异的催化性能。本综述以反应为导向,简要总结了稀土催化剂在醇类氧化脱氢、气体小分子氧化、气体小分子重整等小分子转化反应中的多相催化反应性及其结构-活性的关联关系。稀土元素在多相催化体系中可以作为直接产生催化活性的主催化剂,也可以作为分散活性成分的载体,还可以作为与活性成分发生协同作用的助催化剂。预期实验研究与理论计算的结合将对新型稀土多相催化材料的理性设计和开发提供更可靠的理论基础和实验支撑。

关键词：稀土多相催化小分子转化结构-活性的关联关系酸碱位点氧化还原位点

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